На правах рукописи
БОНДАРЕНКО Петр Владимирович
НИЗКО - И ИНФРАНИЗКОЧАСТОТНЫЙ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ
ОТКЛИК В ТВЕРДЫХ РАСТВОРАХ НА ОСНОВЕ НИОБАТА НАТРИЯ
И ЦИРКОНАТА-ТИТАНАТА СВИНЦА
Специальность:
01.04.07 – «Физика конденсированного состояния»
Автореферат
диссертации на соискание ученой степени
кандидата физико-математических наук
Астрахань – 2011
Работа выполнена в ГОУ ВПО «Волгоградский государственный архитектурно-строительный университет».
|
Научный руководитель: |
доктор физико-математических наук, доцент БУРХАНОВ Анвер Идрисович |
|
Официальные оппоненты: |
доктор физико-математических наук, КАЛЛАЕВ Сулейман Нурулисланович доктор физико-математических наук, профессор ТОПОЛОВ Виталий Юрьевич |
|
Ведущая организация: |
ГОУ ВПО «Воронежский государственный технический университет» |
Защита состоится 30 сентября 2011 г. в 14 часов 00 минут на заседании диссертационного совета ДМ 212.009.06 при ГОУ ВПО «Астраханский государственный университет» 0а.
С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке ГОУ ВПО «Астраханский государственный университет».
Автореферат разослан «__» ______ 2011 г.
|
Ученый секретарь диссертационного совета |
|
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы. Одной из важнейших проблем в современной физике конденсированных сред является изучение фазовых переходов (ФП) в различных кристаллических системах. Среди таких систем в последнее время особое место занимают материалы со структурой кислородно - октаэдрического типа, обладающие широким спектром сегнетоэлектрических и антисегнетоэлектрических свойств. Помимо научного значения, данные материалы приобрели большую практическую ценность в электронной технике, приборостроении, автоматике и других областях.
Среди вышеупомянутых соединений большой научный интерес представляют твердые растворы на основе ниобата натрия. В этих системах наблюдается серия разнородных ФП в широком интервале температур, что делают их актуальными, с одной стороны, для понимания физических процессов в материалах со структурной неустойчивостью, а с другой — вследствие отсутствия свинца твердые растворы соответствуют современным экологическим требованиям, предъявляемым к керамическому производству электрически активных диэлектриков. В то же время, твердые растворы на основе цирконата - титаната свинца остаются в центре внимания в силу необычных физических свойств, проявляемых вблизи морфотропной фазовой границы. Эти факторы благоприятствуют широкому применению твердых растворов на основе цирконата - титаната свинца в пъезотехнике, твердотельной электронике при решении ряда технических проблем.
Однако, несмотря на имеющийся огромный объем экспериментальных и теоретических исследований по перовскитовым сегнето - и антисегнетоэлектрикам, до настоящего времени многие вопросы, касающиеся физики ФП в этих материалах, остаются нерешенными.
Учитывая, что процессы релаксации физических свойств материалов со структурной неустойчивостью определяются их дефектной структурой и, как правило, протекают достаточно медленно, применение метода низкочастотной и инфранизкочастотной диэлектрической спектроскопии в сочетании с исследованием поведения других электрофизических параметров представляется наиболее адекватным при изучении сегнето - и антисегнетоэлектрических свойств отмеченных выше материалов.
Тематика диссертационной работы соответствует «Перечню приоритетных направлений фундаментальных исследований», утвержденных Президиумом РАН, а работа является частью комплексных исследований по изучению физических свойств электрически активных материалов на кафедре физики Волгоградского государственного архитектурно-строительного университета.
Цель работы заключалась в исследовании физической природы механизмов, определяющих особенности низко- и инфранизкочастотного диэлектрического отклика в твердых растворах на основе ниобата натрия (0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3) и цирконата-титаната свинца ((Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3) при влиянии внешних воздействий в широкой области температур.
В соответствии с поставленной целью решались следующие основные задачи:
1. Изучение низко - (НЧ) и инфранизкочастотных (ИНЧ) диэлектрических спектров комплексной диэлектрической проницаемости e* в широком интервале температур керамик 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в ультраслабых измерительных полях;
2. Исследование медленных процессов релаксации диэлектрической поляризации и влияния на нее предыстории материала в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3;
3. Исследование влияния воздействия постоянного (смещающего) и переменного полей различной амплитуды на НЧ–ИНЧ диэлектрический отклик керамик 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в широкой области температур.
Объекты исследований. В качестве объектов исследований были выбраны керамические образцы следующих составов: 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3. Твердый раствор 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 был получен по обычной керамической технологии твердофазным синтезом в НИИ физики при Южном федеральном университете (до декабря 2006 г. – при Ростовском государственном университете), а керамические образцы (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 были изготовлены по обычной керамической технологии в Институте Физики твердого тела Латвийского университета (г. Рига, Латвия).
Ниобат натрия, с добавлением изоструктурной добавки ниобата гадолиния (0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3), имеет широкую температурную область, где имеет место сосуществование сегнетоэлектрической и антисегнетоэлектрической фаз. Твердые растворы на основе цирконата титаната свинца с содержанием лантана 0.02 ф. е. в соотношении циркония и титана Zr/Ti как 66/11 и 53/12 также имеют размытый фазовый переход с широкой температурной областью сосуществования полярной и неполярной фаз, что позволяет проводить сравнительный анализ медленных процессов релаксации поляризации в двух системах. Кроме того, керамика (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 более податлива к воздействию внешнего поля, в отличие от керамики 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, где при относительно высоких температурах существенное влияние на диэлектрический отклик оказывают механизмы проводимости материала.
Для сравнительного анализа характера долговременной релаксации и характера нелинейности диэлектрического отклика в области сильных полей в керамиках 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 были проведены подобные исследования для твердого раствора Sr0.75Ba0.25Nb2O6 , полученного в виде монокристалла в Институте общей физики им. РАН. Данный материал относится к релаксорам [1], в которых ФП сильно размыт и это размытие обусловлено сосуществованием в широком температурном интервале неполярной (параэлектрической) и сегнетоэлектрической фаз. Антисегнетоэлектрической составляющей в Sr0.75Ba0.25Nb2O6 не обнаруживается.
Научная новизна
1. Для керамики 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 установлено, что как на низких, так и инфранизких частотах в широкой области температур имеет место аномально большой температурный гистерезис, обусловленный сосуществованием параэлектрической, антисегнетоэлектрической и сегнетоэлектрической фаз;
2. Обнаружено, что максимальная скорость диэлектрического «старения», описываемая логарифмической зависимостью в 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, имеет место при температурах, расположенных ниже инфранизкочастотного максимума диэлектрической проницаемости в данном материале;
3. По результатам исследования влияния старения на процессы переполяризации в области размытого фазового перехода в 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 выявлено исчезновение нелинейности диэлектрического отклика с течением времени;
4. При исследовании температурно-полевой эволюции петель поляризации на инфранизких частотах в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 выявлено существование тройных петель поляризации, что обусловлено существенным размытием фазового перехода в данном материале.
Практическая значимость. Новые экспериментальные результаты и закономерности, полученные в настоящей диссертационной работе при исследовании диэлектрического отклика керамических образцов 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3, (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в зависимости от влияния постоянных и переменных электрических полей, позволяют значительно расширить физические представления о процессах диэлектрической релаксации в материалах, где наблюдается сосуществование нескольких фаз (полярной, неполярной, антиполярной). Полученные экспериментальные данные будут полезными как для разработчиков технических применений этих составов, так и для проверки существующих и разработки новых теоретических представлений об особенностях физических свойств материалов в области размытых ФП.
Основные положения, выносимые на защиту:
В керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 на низких - и инфранизких частотах имеет место аномально большой температурный гистерезис e¢(Т) (DТ~100 К), характеризующий её как систему, в которой в широкой области температур сосуществуют различные фазы; Характер медленных процессов релаксации поляризации в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 существенным образом зависит от предыстории образца; В области размытого фазового перехода в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 имеет место проявление эффекта диэлектрической температурной памяти, отличающееся по сравнению с сегнетоэлектриками - релаксорами. Такое отличие может обусловливаться изменением фазового состояния материала при старении; Особенности в поведении частотно-полевых зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости в 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 обусловлены процессами индуцирования электрическим полем фазового перехода из антисегнетоэлектрической в сегнетоэлектрическую фазу вблизи температуры, где имеет место максимальная разница в значениях e¢ для обратного и прямого хода при температурном гистерезисе e¢(T), а при температурах ниже температуры Tm, соответствующей максимуму e¢(T) - процессом пиннинга межфазных и доменных границ на дефектной структуре материала; В керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 при охлаждении образца в широкой области температур установлена следующая последовательность фазовых переходов: из параэлектрической в антисегнетоэлектрическую, а затем из антисегнетоэлектрической в сегнетоэлектрическую фазу; Существуют пороговые величины смещающего поля, при которых в (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 при комнатной температуре (T=22°C) происходят процессы индуцирования фазового перехода из антисегнетоэлектрической в сегнетоэлектрическую фазу, а при относительно высоких температурах (T > 150°С) – из параэлектрической фазы в сегнетоэлектрическую фазу.Апробация работы. Основные результаты, изложенные в диссертационной работе, докладывались на 5 Международном семинаре по физике сегнетоэластиков (ВГТУ, Воронеж, 2006); Международной научно-технической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (МИРЭА, Москва, 2006); Международной конференции «Фазовые переходы, критические и нелинейные явления в конденсированных средах» (институт физики ДагНЦ РАН, Махачкала, 2007); II научно-технической конференции «Методы создания, исследования микро-, наносистем и экономические аспекты микро-, наноэлектроники» (ПГУ, Пенза, 2009); XXII международной конференции «Релаксационные явления в твердых телах» (ВГТУ, Воронеж, 2010); Международной научно-технической конференции «Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения» (МИРЭА, Москва, 2010); Семнадцатой Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученных (Институт электрофизики УрО РАН, г. Екатеринбург, 2011).
Опубликованные научные результаты были процитированы в следующих ведущих журналах: Physical Review B: Condensed Matter and Materials Physics (S. K. Mishra et peting antiferroelectric and ferroelectric interactions in NaNbO3: Neutron diffraction and theoretical studies // Physical Review B - Condensed Matter and Materials Physics.- 200art. no. 024110), Ferroelectrics (V. V. Titov et al. Studies of domain and twin patterns in NaNbO3-Gd1/3NbO3 solid solution crystals // Ferroelectrics.- 200PART 2).-pp. 58-64).
Публикации
По теме диссертации опубликованы 14 научных работ, в том числе 3 – в изданиях, рекомендованных ВАК РФ. В работах, опубликованных в соавторстве, лично соискателю принадлежат: подготовка образцов для эксперимента, получение и анализ экспериментальных данных, обсуждение полученных результатов и подготовка рукописей к печати. Постановка задачи, анализ и обобщение данных, формулировка выводов по работе осуществлены совместно с научным руководителем д. ф.-м. н. .
Соавторы совместных публикаций д. ф.-м. н. И. П Раевский и д. ф.-м. н. К. Борманис принимали участие в создании объектов исследования и в обсуждении результатов.
Структура и объем
Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем составляет 114 страниц, включая 46 рисунка и 1 таблицу. Список литературы содержит 106 наименований.
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении показана актуальность решаемой проблемы, сформулированы цель и задачи исследования, обоснован выбор объектов исследования, указана новизна результатов, дано краткое содержание глав диссертации.
В первой главе обобщены и систематизированы литературные данные, характеризующие современное состояние исследований физических свойств твердых растворов со структурой кислородно-октаэдрического типа. Рассматриваются ФП и современные представления о природе метастабильности фазовых состояний в твердых растворах на основе ниобата натрия и цирконата-титаната свинца, модифицированных различными изоструктурными добавками. Проведен анализ литературных данных по поведению диэлектрических свойств и структуры исследуемых систем при добавлении различных модификаторов. Приводятся данные об исследовании достоверно установленных фазовых превращений, а также о многочисленных аномалиях электрофизических и структурных характеристик, природа которых пока является дискуссионной. Отмечено, что, несмотря на весьма значительное количество работ, посвященных изучению физических свойств таких систем на основе ниобата натрия с добавлением гадолиния и цирконата-титаната свинца с примесью лантана и олова, исследования данных материалов в низко - и инфранизкочастотной области в слабых измерительных полях в широком температурном диапазоне практически не проводились.
Во второй главе описаны методики измерений диэлектрического отклика на низких и инфранизких частотах. Для измерений комплексной диэлектрической проницаемости e* в слабых полях (Е0≤1 В/см) в диапазоне частот от 1 Гц до 1кГц использовалась установка мостового типа с возможностью приложения к образцу смещающего поля E= до 30 кВ/см. Для наблюдения петель поляризации при различных амплитудах полей и в широком температурном интервале применялась модифицированная схема Сойера-Тауэра.
В третьей главе приведены и обсуждаются экспериментальные ре зультаты исследований НЧ–ИНЧ диэлектрических свойств керамики 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 (NNG10). Анализ полученных зависимостей e¢(Т) и e²(Т) показал, что в широкой области температур наблюдается аномально большой температурный гистерезис e¢(T) (DT~100 К) (рис.1). Подобного типа
|
|
|
|
Рис. 1 Температурные зависимости e'(Т) и e''(T) в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в режиме нагрева и охлаждения. |
|
|
|
|
Рис.2 Зависимость эффективной глубины дисперсии De¢=e¢1Гц-e¢1кГц от температуры в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в режиме нагрева и охлаждения. |
Рис.3 Зависимость эффективной проводимости g от частоты n в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3при Т = 150°С для режима нагрева и охлаждения. |
гистерезис проявляется и для значений глубины дисперсии, но при более низких температурах (Т<170°С) (рис.2). Данный гистерезис характеризует состав NNG10 как материал с очень широкой температурной областью сосуществования различных фаз – антисегнетоэлектрической (АСЭ), сегнетоэлектрической (СЭ) и параэлектрической (ПЭ). Полученные результаты позволяют считать, что существенный вклад в релаксацию поляризации в NNG10 при Т<170°С могут давать межфазные границы (МФГ) различных типов полярных (и неполярных) кластеров сосуществующих фаз. При этом, как видно из рис. 2, эффективная глубина дисперсии, характеризующая данный вклад границ в e*, начинает существенно уменьшаться при Т
10°С, что может указы-
вать на уменьшение концентрации МФГ и, следовательно, на переход материала в более однородное фазовое состояние.
Рассматривая характер поведения зависимости e¢(Т) в области высоких температур (Т>200°C) можно выделить резкое увеличение e¢ и, особенно, e'' на всех исследуемых частотах. Такое поведение e¢ и e¢¢, может обуславливаться тем, что основной вклад в релаксацию поляризации, связан с дефектной структурой материала, определяющей различные механизмы проводимости.
Оценка характера частотно-температурной зависимости эффективной проводимости
показала, что зависимости g(n) с хорошим приближением (R2 = 0.99) проявляются как степенные функции вида
, где
(охлаждение) и
(нагрев). Такой тип частотной зависимости
, согласно [2], позволяет сделать вывод, что в исследуемом материале NNG10 в области относительно высоких температур имеет место прыжковой тип проводимости, вклад которой в процессы релаксации поляризации является существенным.
|
а) |
б) |
|
|
|
|
Рис.4 Зависимости e¢(t) в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 при Т = 50°С (а); б)- экстраполяция экспериментальных данных зависимостей e¢(t) для широкого временного диапазона. |
При изучении поведения долговременной релаксации поляризации в NNG10 после охлаждения от Т>Tm к Тi = 50; 63; 100°C было обнаружено, что поведение временных зависимостей диэлектрической проницаемости e¢(t) (рис.4) в NNG10 хорошо описываются логарифмической зависимостью:
,
где В(n, Т) - апроксимационный параметр, характеризующий скорость диэлектрического «старения» и зависящий от частоты n и температуры Т; А - экстраполяционный параметр, который численно равен ε' в начальный момент времени t0.
|
Таблица 1 | |||
|
Тi, °С |
n, Гц |
В |
t, мин |
|
50 |
1000 |
34 |
1018 |
|
100 |
36 | ||
|
10 |
40 | ||
|
1 |
43 | ||
|
63 |
1000 |
28 |
1022 |
|
100 |
32 | ||
|
10 |
35 | ||
|
1 |
38 | ||
|
100 |
1000 |
3 |
1041 |
|
100 |
4 | ||
|
10 |
6 | ||
|
1 |
7 |
Была проведена оценка времени релаксации t (по точке пересечения экстраполированных зависимостей e¢~lg(t), рис.4б) и скорости диэлектрического старения В на частотах 1, 10, 100, 1000Гц при различных Ti. Соответствующие данные представлены в таблице 1.
Из таблицы 1 следует, что температура Ti=50°C, при которой наблюдается наибольшая скорость спада e¢, расположена ниже, чем температура, где имеет место максимальная разница в значениях e¢ для обратного и прямого хода D¢=e¢наг(Т)-e¢охл(Т) при температурном гистерезисе e¢(Т) (рис.1; Т ≈ 100°С). Следует отметить также, что Ti=50°C располагается ниже температуры инфранизкочастотного максимума e¢(Т). С уменьшением частоты происходит увеличение скорости диэлектрического старения при всех исследуемых температурах, что хорошо согласуется с результатами, представленными в [3].
Таким образом, было установлено, что явление диэлектрического «старения» в NNG10 не связано с аномально большим температурным гистерезисом и является характерной особенностью материала, обладающего сегнетоэлектрическими свойствами, как и других сегнетоэлектриков и родственным им материалов.
Вместе с тем, при исследовании временной зависимости e¢(t) в NNG10 была обнаружена особенность поведения диэлектрического старения от способа подхода к точке стабилизации температуры (рис.5). Эти способы отличаются следующим образом. Так в первом случае (I режим), исследуемый образец нагревали до 230°С от комнатной температуры с последующим охлаждением до температуры Ti = 63°C, находящейся вблизи температуры максимальной разницы в значениях e¢ при температурном гистерезисе. Затем выдерживали исследуемый материал при Ti=63°C в течение 5500 мин (рис.5а). В случае второго способа (II режим) – предварительно производился нагрев образца от комнатной температуры до 230°С, с последующим охлаж-
|
а) |
б) |
|
| |
|
Рис.5 Зависимость e¢(t) при Ti=63°C в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 для двух режимов: а) первый режим – стабилизация Ti после охлаждения, б) второй режим – стабилизация Ti после нагрева. |
дением до -100°С и затем нагрев его до Ti = 63°С, где эта температура стабилизировалась в течение 11400 мин (рис.5б).
Выявлено, что в случае второго режима (рис.5б) мы практически не наблюдаем, в отличие от первого режима (рис.5а), временного изменения значений e¢ в течение длительных (более 6 суток) измерений на частоте 1000 Гц. Данное различие, по-видимому, связано с тем, что при охлаждении до Ti в первом случае возникает метастабильное состояние, представляющее собой смесь различных фаз (полярной, не полярной, антиполярной). Следовательно, объемная концентрация МФГ дающих вклад в e*, в данном случае, будет наибольшей, что увеличивает вероятность взаимодействия МФГ с дефектами. Т. е. МФГ будут выключаться (пининговаться) из процесса диэлектрической релаксации, что ведет к постепенному уменьшению e¢ (рис.5а).
|
|
|
Рис.6 Зависимость диэлектрической проницаемости от температуры после выдержки образца в течение времени t > 5000мин при Тi=63°С и частоте n= 1кГц для двух режима измерения. |
Во втором случае, при нагревании от низких температур до Тi, низкотемпературное сегнетоэлектрическое фазовое состояние будет более однородным. Отсюда следует, что концентрация МФГ будет меньшей, чем в первом случае. Таким образом, взаимодействие МФГ с дефектами будет сравнительно малым, что в свою очередь, не вызовет существенных изменений в характере диэлектрического отклика во время старения. Лишь тот факт, что на частотах 1 и 10Гц происходят более заметные
|
а) |
|
|
|
б) |
|
|
|
в) |
|
|
|
Рис.7 Полевые зависимости: а) отклонения поляризации DР от линейного хода P(E): DР(Е) = Рлин(E) - Рэксп(E); б), в) эффективной диэлектрической проницаемости e¢эфф и эффективных диэлектрических потерь e¢¢эфф: б) – до выдержки, и в) - после выдержки образца в течение 11000 мин при Т=63°С. |
изменения e'(t), может свидетельствовать о том, что на процессы взаимодействия МФГ с точечными дефектами накладываются явления, связанные с релаксацией объемного заряда на инфранизких частотах.
Исследование диэлектрических свойств NNG10 после длительного «старения» (в течении t>5000мин) в области температуры Ti=63°C, позволило обнаружить, что данный материал обладает эффектом термической памяти (ЭТП), проявление которого зависит от задания предыстории (рис. 6). Эффект выражается в том, что в зависимости e¢(Т) в области температуры выдерживания Тi («старения»), вместо минимума в зависимости e¢(Т), как это обычно наблюдается в сегнетоэлектриках с размытым ФП [3], имеет место небольшое увеличение значений e¢ при Т≥Тi. Такое проявление ЭТП может объясняться изменением фазового состояния материала при изменении температуры в области Ti.
Так учитывая аномально большой температурный гистерезис, можно считать, что при охлаждении, высокотемпературная неполярная фаза затягивается далеко вниз по температурной шкале. Поэтому при длительном выдерживании образца при температуре Ti<Tm, вследствие отмеченного выше пиннинга стабилизируется неполярная фаза в некотором объеме образца. Тогда при цикле охлаждение-нагрев (рис.6, первый режим), наблюдаемое увеличение диэлектрической проницаемости в области Ti, будет вызвано проявлением «локального» ФП из полярной в неполярную фазу. В случае второго режима, когда температура «старения» устанавливалась при подходе «снизу» (из полярной фазы) в интервале существования одной фазы (полярной), т. е. в одном фазовом состоянии, то при циклировании температуры даже после выдержки в течение 11400 мин при Тi мы вообще не наблюдаем эффекта памяти в области температуры старения.
В ходе исследования керамики NNG10 на установке Сойера-Тауэра на частотах 0.1, 1, 10 Гц и в широком диапазоне измерительных полей нами изучен характер поведения петель поляризаций (ПП) до и после длительной выдержки (11000 мин). Это позволило установить, что до выдержки образца наблюдается отклонение от линейного хода зависимостей DP(E) и e¢эфф(Е), e¢¢эфф(Е) (рис.7).Такое поведение объясняется наличием сегнетоэлектрической фазы сразу после охлаждения образца от Т>Тm.
Постепенное вырождение нелинейности в зависимостях e¢эфф(Е) и e¢¢эфф(Е), а также уменьшение с течением времени значений e'эфф, можно объяснить, существенным влиянием такого фактора, как процесс пиннинга, когда при старении материала, происходит закрепление межфазных (доменных) границ на точечных дефектах.
Анализ полевых зависимостей e¢эфф(Е) в области температурного гистерезиса в NNG10 показал, что в области температуры Т=150°С для режима охлаждения наиболее ярко проявляется аномалия в виде минимума и нелинейный характер отклика для частоты измерительного поля 0.1 Гц.
|
|
|
Рис.8 Полевые зависимости e¢эфф(E) и P(E) на частотах 0.1, 1, 10Гц при температуре Т = 150°С. |
Из рис.8 видно, что как «глубина», так и положение данной аномалии
|
0.1Гц |
1Гц |
10Гц | |
|
| |||
|
Рис.9 Петли поляризации при температуре Т=-50°С на частотах 0.1, 1 и 10Гц в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 |
существенным образом зависит от частоты. Кроме того, при уменьшении n, минимум сдвигается в область более низких полей, а «глубина» увеличивается. Ход кривой поляризации P(E) показывает, что вначале на частоте n = 0.1 Гц при увеличении поля наблюдается выход на насыщение поляризации. После достижения некоторого значения критического поля вновь наблюдается рост P(E).
|
а) |
|
|
|
б)
|
|
в) |
|
|
|
Рис.10 Частотная зависимость полуширины петель поляризации Епш (а) и эффективных диэлектрических потерь e¢¢эфф (б); амплитудная зависимость e¢эфф(Е) (в) для частоты 0.1Гц при различных значениях температур в 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3. |
Выявленный характер поведения зависимостей e¢эфф(E) и P(E) может обусловливаться сосуществованием в области температурного гистерезиса неполярной (ПЭ, АСЭ) и полярной (СЭ) фаз. При этом область сосуществования фаз значительно расширяется для режима охлаждения. В этом случае нелинейное поведение кривой e¢эфф(E) на частоте n = 0.1Гц вызвано индуцированием полем E > 18кВ/см СЭ фазы в объеме образца, занимаемом АСЭ фазой, что в свою очередь и может приводить к возрастанию e¢эфф(E) и P(E).
Данное предположение хорошо согласуется с установленной в работе [4] структурной аномалией (изменением линейных размеров элементарной ячейки) при Т = 150°C.
Исследование процессов переключения поляризации в области низких температур (от -50°С до -180°С) показали, что вид ПП является, достаточно, типичным для релаксоров при Т<<Tm – узкий двуугольник при всех значениях амплитуд поля (рис.9). В тоже время, в рассматриваемом случае, проявляется следующая особенность в процессе релаксации поляризации, в отличие от характера ПП при температурах, расположенных вблизи Тm (но не выше). Здесь, полуширина ПП (рис.10а) на 0.1 Гц и 10 Гц меньше, чем на 1 Гц.
В случае исследования поведения эффективных диэлектрических потерь e¢¢эфф (рис.10б), величина которых пропорциональна всей площади ПП, выявлено, что при понижении температуры максимум e¢¢эфф(n) смещается в сторону более низких частот. Однако при Т= -180 °С максимум e¢¢эфф вновь четко фиксируется на частоте 1 Гц.
Особенности поведении диэлектрического отклика наблюдаются и в характере амплитудных зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости e¢эфф(Е). Так, из рис.10в для n=0.1 Гц видно, что при Т= -50°С имеет место почти линейное увеличение e¢эфф(Е), а с понижением температуры постепенно начинает проявляться насыщение зависимости e¢эфф(Е) при Е>10кВ/см. Особенно заметным такое насыщение становится при температуре Т=-180°С, где в интервале полей Е>10 кВ/см кривая e¢эфф(Е) становится практически параллельной полевой оси.
Такое поведение диэлектрического отклика в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 позволяет сделать вывод о том, что в области температур вблизи T≈-50°С исследуемый образец находится в области сосуществования фаз, где присутствие СЭ фазы, относительно мало, потому что петли поляризации при всех полях иллюстрируют почти «линейный» отклик системы (рис.9). При постепенном приближении к более низким температурам, наблюдается область насыщения в зависимости e¢эфф(Е) при тех же максимальных амплитудах Е (рис.10в, Т= -180°С). Такого рода проявление нелинейности в характере диэлектрического отклика в петлях поляризации может указывать на то, что в области температур при Т= -180°С, заметным становится присутствие СЭ фазы вследствие приближения к ФП (как в «чистом» NaNbО3, где ФП из АСЭ в СЭ фазу происходит при Т ≈ - 200 °С) [1].
В четвертой главе приведены результаты исследований НЧ-ИНЧ диэлектрических свойств керамик (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в ультраслабых измерительных полях и влияние постоянного смещающего поля на характер диэлектрического отклика в широкой температурной области. Здесь также представлены результаты исследований процессов поляризации и переполяризации в данных системах.
|
а) |
б) |
|
|
|
|
Рис.11 Температурные зависимости e¢(T) и e¢¢(Т) для образцов: а)Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3; б) (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 |
Ход температурных зависимостей e¢(T) и e¢¢(T) (рис.11), полученных для исследуемых составов, свидетельствует, что несмотря на существенное размытие максимумов e'(Т), релаксационного сдвига Тm с изменением частоты от 1 Гц до 1 кГц не наблюдается, в отличие от таких сегнетоэлектриков с размытым ФП как ЦТСЛ-9/65/35 или PMN [5]. Еще одним отличием от «модельных» релаксоров является то, что температура максимума в e''(T) и De'(T) совпадает с Тm, как в регулярных сегнетоэлектриках.
При изучении влияния постоянного смещающего поля на диэлектрический отклик системы (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 (рис.12а, б) установлено, что имеет место смещение температур максимумов e'(Т) в сторону низких температур и увеличение значения диэлектрической проницаемости, при увеличении величины смещающего поля, что характерно для антисегнетоэлектрических материалов вблизи температуры Кюри Tk [1]. Предполагая, что в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3, имеет место ФП первого рода, можно записать уравнение Клапейрона-Клаузиса в виде:
|
Рис.12 Температурные зависимости e¢(Т) при различных величинах смещающего поля на частотах 1000Гц - (а) и 1Гц - (б); Полевые зависимости Тm(E=) - (в) и e¢max(E=) – (г) в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3. Врезка: Зависимость температуры DTk от квадрата измерительного поля E2=. |

где Е – приложенное внешнее поле, Q – скрытая теплота перехода, DPc - изменение спонтанной поляризации, De - изменение диэлектрической проницаемости и e0 - диэлектрическая постоянная. Учитывая, что в антисегнетоэлектриках величина DPc=0, то уравнение в интегральной форме будет:

Из рис.12в (врезка) видно, что зависимость DTk
, следующая из феноменологического рассмотрения поведения антисегнетоэлектриков в сильных полях [1], выполняется, но в ограниченном диапазоне полей. При этом для максимальных значений e'max выявлен не монотонный характер зависимости e'max(E=) (рис.12г). Такое поведение DTk
и e'max(E=) может указывать на то, что в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 имеет место сосуществование АСЭ, СЭ и ПЭ фаз в достаточно широкой температурной области (от Т~15-20°С до Т
Тm). Такое фазовое состояние может приводить к тому, что при Е=>10кВ/см имеют место процессы индуцирования полем ФП из АСЭ в СЭ фазу, а в случае приложения «сильных» полей (Е=~20кВ/см) при Т>Tm возможно индуцирование СЭ состояния из ПЭ. Это приводит к неоднородной поляризации исследуемого образца, вследствие чего наблюдается характерная нелинейность в e'max(E) и невыполнения DTk
при E=>20кВ/см в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 (рис.12в, г).
В ходе исследования составов (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 на установке Сойера-Тауэра на частотах 0.1, 1, 10Гц в широкой области температур был изучен диэлектрический отклик материала в сильных переменных полях.
Рис.13 иллюстрирует температурную эволюцию петель поляризации керамик (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 для частоты измерительного поля 0.1Гц. Обнаружено, что в области температуры Т~-40°С для (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3, наблюдаются петли в форме «параллелограмма», что свидетельствует о сегнетоэлектрическом характере фазового состояния данного состава. В случае образца (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 формы петель поляризации имеют типичный Рэлеевский характер, что соответствует процессу переполяризации в сегнетоэлектриках с относительно большими значениями коэрцитивных полей Ec.
При нагреве образца (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 до Т=22°С, было зафиксировано появление петель с двумя перетяжками. Это свидетельствует о том, что до определенных значений полей (не выше критических Екр) лишь часть образца «работает» как сегнетоэлектрик.
При E>Eкр~20кВ/см происходит превращении в СЭ фазу и в той части образца, которая находилась в АСЭ фазе при Е<Екр. При уменьшении значений поля, происходит обратный процесс. При этом на то, что присутствие СЭ фазы является существенным в данном температурном интервале, указывает достаточно большое значение остаточной поляризации Рост (рис.13, T=22°C). Иначе, если бы образец находился только в АСЭ фазе, значение Рост должно
|
Sn23 |
Sn35 |
|
T = 192°C |
Т = 160°С |
|
|
|
|
T=60°C |
T=22°C |
|
|
|
|
T = -40°C | |
|
|
|
|
Рис.13 Температурная эволюция петель поляризации для составов (Pb0.97La0.02)(Zr0.66Ti0.11Sn0.23)O3 и (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 для частоты измерительного поля 0.1Гц |
было быть близким к нулю, как это наблюдается при Т ≥ Tm (рис.13, T≈160°C). Таким образом, в широком интервале температур имеет место сосуществование СЭ и АСЭ фаз.
То, что в (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 изменение вида ПП не связано с характерными для объектов с размытым фазовым переходом эффектами долговременной релаксации или старения доказывают сравнительные исследования релаксора Sr0.75Ba0.25Nb2O6. Так, из рис.14 следует, что двойные ПП наблюдаются и для монокристалла Sr0.75Ba0.25Nb2O6 при температуре Т<Tm.
|
а) |
б) |
|
| |
|
Рис.14 Петли поляризации на частоте 1Гц при Т = 25 °С для состаренного (а) и подвергнутого радиационному отжигу (б) образца монокристалла Sr0.75Ba0.25Nb2O6 |
Но это проявляется лишь в случае, когда образец некоторое время «старел» при данной температуре (рис.14а). Здесь, двойная ПП указывает на то, что в данном материале существенным образом проявляются процессы пиннинга доменных и МФГ на дефектах структуры, что характерно для сегнетоэлектриков. Однако, в релаксоре, в отличие от обычного СЭ, в виду мелкомасштабности структуры (полярная фаза в виде нанообластей), такие явления выражаются в эффектах памяти температуры или поля, при которых образец старел. Внешнее воздействие (например, радиационный отжиг - D = 4.75×104 R) относительно легко может изменить «состаренную» структуру материала, о чем свидетельствует вид ПП на рис. 14б., где искажение на ПП (или двойная ПП) исчезает, при этом существенно возрастают значения поляризации. То есть, большая часть доменных и межфазных границ освобождаются из под действия дефектов и участвуют в процессе поляризации материала.
В случае (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 такие изменения в виде ПП (от двойных к обычным ПП), как показывают настоящие исследования, происходят лишь при фазовом переходе (рис.13). Так, анализируя результаты температурной эволюции петель поляризаций в (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 можно утверждать, что объемная концентрация СЭ фазы при нагревании образца заметным образом уменьшается и при температурах близких Тm в материале начинает преобладать АСЭ фаза, а при Т>Tm будет происходить размытый ФП в параэлектрическое состояние.
Представленная эволюция ПП хорошо согласуется с исследованием реверсивных зависимостей e'(Е=) в сегнетокерамике (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 (рис.15). Видно (T=150°C), что в области температур Т>Tm диэлектрический отклик соответствует материалу, находящемуся в области температур существования ПЭ фазы. Для температурного интервала T<Tm (T=70°C), появление локального максимума e¢(E=) в области E»0, свидетельствует о заметном присутствии в объеме образца, наряду с АСЭ, СЭ фазы. Следовательно, можно считать, что в отмеченной температурной области происходит ФП из АСЭ в СЭ состояние.
|
|
|
|
|
|
|
Рис.15 Реверсивные зависимости e'(Е=) в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 при различных значениях температуры. |
При Т=22°С наблюдается более четкое выделение пороговых полей индуцирования СЭ фазы в поведении e'(Е=).
При удалении от Tm до Т=-40°С в образце (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 остается в основном СЭ фаза о чем свидетельствует гистерезисный вид e'(Е=) с четко выделенными полями переключения сегнетоэлектрической доменной структуры при коэрцитивных полях Ес~16,5кВ/см.
Из сравнения поведения реверсивных зависимостей в релаксоре Sr0.75Ba0.25Nb2O6 при температурах расположенных ниже Tm для данного материала (рис.16) можно выделить следующее. Ход e¢(Е=) для «состаренного»
|
а) |
|
|
|
б) |
|
|
|
Рис.16 Реверсивные зависимости e¢(Е) при Т = 25 °С для состаренного (а) и подвергнутого радиационному отжигу (б) образца монокристалла Sr0.75Ba0.25Nb2O6 . |
Sr0.75Ba0.25Nb2O6 показывает, что в данном случае имеет место «тройной» максимум в e¢(Е=), что согласуется с характером ПП (рис.14а). После радиационного отжига, в результате депиннинга доменных и МФГ, e¢(Е=) принимает обычный вид для материала находящегося в полярной (СЭ) фазе (рис.16б), указывая на переключение поляризации при достижении коэрцитивных полей в данном материале. Такое поведение принципиально отличается от характера e¢(Е=) в (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 , где изменение вида реверсивных зависимостей наблюдается лишь при изменении температуры, когда становиться возможным при воздействии поля произвести изменение фазового состояния материала (переход из АСЭ в СЭ фазу).
Таким образом, результаты сравнения поведения диэлектрического отклика (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 и Sr0.75Ba0.25Nb2O6 подтверждают вывод о существовании процессов индуцирования СЭ состояния в (Pb0.97La0.02) (Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в области температур стабильности АСЭ фазы и фазовых превращений из АСЭ в СЭ фазу с понижением температуры.
ЗАКЛЮЧЕНИЕ
Исследование НЧ-ИНЧ диэлектрического отклика твердых растворов на основе ниобата натрия (NaNbO3:Gd) и цирконата-титаната свинца ((Pb, La)(Zr, Sn, Ti)O3) при различных величинах измерительного поля и смещающего поля, в температурной области, где наблюдаются структурные ФП, позволило выявить новые и получить дополнительные сведения о процессах долговременной релаксации поляризации, а также об особых физических свойствах данных систем вблизи морфотропной фазовой границы. Исходя из проведенных диссертационных исследований, ниже мы формулируем следующие основные результаты и выводы:
1. Исследования диэлектрического отклика керамики 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в слабых полях позволили выявить аномально большой температурный гистерезис e¢(T) (DТ~100 К) в диапазоне частот от низких до инфранизких, что характеризирует объект как систему с очень широкой температурной областью сосуществования различных фаз (антисегнетоэлектрической, сегнетоэлектрической и параэлектрической);
2. Обнаружено, что в зависимости от способа задании предыстории материала 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в области температурного гистерезиса, могут проявляться такие явления долговременной релаксации поляризации, как эффекты диэлектрической температурной памяти, проявление которых отличается от подобных эффектов в сегнетоэлектриках-релаксорах;
3. Поведение частотно-полевых зависимостей эффективной диэлектрической проницаемости в 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3, свидетельствует о существовании процессов индуцирования электрическим полем ФП из антисегнетоэлектрической в сегнетоэлектрическую фазу в области Tm, а в области низких температур (Т»-180°С) – ФП из антисегнетоэлектрической в сегнетоэлектрическую фазу;
4. Установленный характер диэлектрического отклика керамики (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 в слабых полях указывает на последовательность ФП из параэлектрического в антисегнетоэлектрическое состояние и из антисегнетоэлектрического в сегнетоэлектрическое состояние;
5. Выявлено существование в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 тройных петель поляризации, что обусловливается наличием существенной доли сегнетоэлектрической составляющей фазового состояния материала, находящегося в температурной области термодинамической стабильности антисегнетоэлектрической фазы.
СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
1. Физика сегнетоэлектрических явлений / под. ред. .- Л.: Наука, 1985.-396 с.
2. Электронные процессы в некристаллических веществах. В 2 т. М.: Мир, 19с.
3. Burkhanov A. I., Shilnikov A. V., Sternberg A. Aging and after-effects in PLZT-x/65/35 ferroelectric ceramics. // Ferroelectrics. -1989. - V.90. - P.39-43.
4. I. P. Raevsky, S. A. Prosandeev, K. G. Abdulvakhidov, L. A. Shilkina, S. I. Raevskaya, V. V. Eremkin, V. G. Smotrakov, L. Jastrabik “Diffuse phase transition in NaNbO3: Gd single crystals”, J. Phys.: Condens. Matter. – 2004.- Vol. 95, № 8.-P. L.3
5. Glass-like freezing in PMN and PLZT relaxor systems. /Levstik A., Kutnjak Z., Filipič C. and Pirc R.// J. of the Kor. Phys. Soc. – 1998.- V. 32, P. 957–959.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В СЛЕДУЮЩИХ РАБОТАХ:
Публикации в изданиях, рекомендованных ВАК РФ:
1. Бурханов, предыстории на диэлектрические свойства керамики и монокристаллов 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / , , // ФТТ.- 2006.- Т.48., №6.- С..
2. Бурханов, гамма – облучения на диэлектрический отклик монокристалла SBN – 75 / , , // ФТТ.- 2006.- Т.48., №6.- С..
3. Bondarenko, P. V. Bias field effect on dielectric response in the region of phase transitions in (Pb, La)(Zr, Sn, Ti)O3 ceramics / P. V. Bondarenko, A. I. Burkhanov, K. Bormanis, K. Kalvane, M. Dambekalne, M. Antonova // Ferroelectrics.- 2007.-Vol.360, part 2 of 2.- P.185-188.
Статьи и материалы конференций:
4. Бурханов, НЧ-ИНЧ диэлектрического отклика в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / , , // Пьезотехника - 2003 : материалы Междунар. науч.-практ. конф. "Фундаментальные пробл. пьезоэлектрич. приборостроения", 26-29 нояб. 2003 г., г. Москва. - М. : [МИРЭА], 2003. – С. 66-69.
5. Бондаренко, процессы релаксации поляризации в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / // IX Межвузовская конференция студентов и молодых ученых г. Волгограда и Волгоградской области Вып. 4. Физика и математика, г. Волгоград, 9-12 нояб. 2004 г. - Волгоград : [Изд-во ВолГУ], 2005. – С. 24-25.
6. Бурханов, отклик керамики 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в сильных переменных полях / , , // Пьезотехника - 2005. Фундаментальные проблемы функционального материаловедения, пьезоэлектрического приборостроения и нанотехнологий : междунар. науч.-практ. конф. 23-26 августа 2005 г., Ростов-на-Дону, Азов : сб. тр. – Ростов н/Д : [Изд-во РГПУ], 2005. - С. 19-22.
7. Бурханов, релаксации поляризации в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 в области низких температур / , , // Пленки - 2005 : материалы Междунар. науч. конф. "Тонкие пленки и наноструктуры", Москва, 22-26 ноября 2005 г. - М. : [МИРЭА], 2005. - Ч. 2. – С. 122-124.
8. Бондаренко, гамма облучения на НЧ и ИНЧ диэлектрические свойства монокристалла SBN-75 / , , // Вестник Волгоградского государственного архитектурно-строительного университета. Сер.: Естественные науки.-Волгоград: Изд-во ВолгГАСУ, 2006.-ВыпС. 60-64.
9. Бурханов, переключения поляризации в области сегнето - и антисегнетоэлектрических фазовых переходов в керамике (Pb, La)(Zr, Sn, Ti)O3 / , , К. Борманис, А. Калване, М. Дамбекалне, М. Антонова // INTERMATIC - 2006 : материалы Междунар. науч.-техн. конф. "Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения", 24-28 октября 2006 г., г. Москва. - М. : МИРЭА, 2006. - Ч. 1. - С. 60-63.
10. Бурханов, диэлектрического отклика керамики (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 при приложении постоянного смещающего поля в широкой температурной области / , , К. Борманис, А. Калване, М. Дамбекалне, М. Антонова // Фазовые переходы, критические и нелинейные явления в конденсированных средах : сб. тр. междунар. конф., 12-15 сент. 2007 г., Махачкала. – Махачкала : [Дагест. гос. ун-т], 2007. – С. 183-186.
11. Бондаренко, диэлектрической релаксации в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / , , // Интернет-вестник ВолгГАСУ. Политематическая серия. - Волгоград, 2008. - ВыпБиблиогр.: 6 назв. - Режим доступа: www. vestnik. *****
12. Бондаренко, переключения поляризации в области температурного гистерезиса в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / , // Методы создания, исследования микро-, наносистем и экономические аспекты микро-, наноэлектроники : тр. II науч.-техн. конф., г. Пенза,мая 2009 г. - Пенза : [Инф.-изд. центр ПензГУ], 2009. - С. 56-59.
13. Бурханов, амплитудных зависимостей диэлектрической проницаемости в области температурного гистерезиса в керамике 0.9NaNbO3-0.1Gd1/3NbO3 / , // INTERMATIC - 2010 : материалы Междунар. науч.-техн. конф. "Фундаментальные проблемы радиоэлектронного приборостроения", 23-27 ноября 2010 г., Москва. - М. : Энергоатомиздат, 2010. - Ч. 1. - С. 123-125.
14. Бондаренко диэлектрического отклика в области размытого антисегнетоэлектрического фазового перехода в керамике (Pb0.97La0.02)(Zr0.53Ti0.12Sn0.35)O3 / , // ВНКСФ-17. Семнадцатая Всерос. науч. конф. студентов-физиков и молодых ученых, г. Екатеринбург, 25 марта – 1 апреля 2011 г.: материалы конф. : информ. бюл. : тез. докл. – Екатеринбург: [Изд-во АСФ России], 2011. -С.92.
НИЗКО - И ИНФРАНИЗКОЧАСТОТНЫЙ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ОТКЛИК В ТВЕРДЫХ РАСТВОРАХ НА ОСНОВЕ НИОБАТА НАТРИЯ И ЦИРКОНАТА ТИТАНА СВИНЦА.
АВТОРЕФЕРАТ
На соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Подписано в печать --.--.2011г. Формат 60×84/16
Бумага офсетная. Усл. печ. Л. 1,5. Уч.-изд. л. 1,56
Тираж 100экз. Заказ №
Волгоградский государственный архитектурно-строительный университет
.
Сектор оперативной полиграфии ЦИТ




































