ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ КАК ПРИЧИНА КАТАСТРОФ НА ПРЕДПРИЯТИЯХ ПЕРЕРАБОТКИ УГЛЯ И НЕФТИ
, ,
(Кемеровский государственный университет, г. Кемерово)
Большинство катастроф: взрывы, извержения, наводнения, и т. д. являются наблюдаемыми следствиями фазовых переходов – плавления или кристаллизации, испарения или конденсации, возгонки или сублимации, а также мгновенного изменения микросостояния системы. На производственных объектах по переработке угля и нефти, где имеются значительные запасы взрывчатых и пожароопасных веществ, возникают опасные ситуации, связанные с возникновением смесей газов. В основном это облака, состоящие из углеводородных продуктов (метана, пропана, этилена, этанола, пропанола, паров бензина, циклогексана и др.) в смеси с кислородом воздуха [1]. Одной из важнейших проблем безопасности промышленных предприятий является анализ и оценка опасностей возможных аварий в результате образования облаков смесей взрывоопасных газов.
Ландау изучал фазовые переходы при изменении температуры [2], при этом он предполагал, что фазы различаются физическими свойствами. Поэтому в термодинамический потенциал Гиббса
он ввел малый параметр упорядочивания
. С изменением температуры параметр
может изменяться скачком при фазовом переходе первого рода или непрерывно в случае фазового перехода второго рода. Фазовые переходы первого и второго рода связаны с изменением степени симметрии системы. Химические потенциалы фаз при условии равновесия должны быть равны по обе стороны от точки перехода первого рода. В данной работе основное внимание уделяется математическому моделированию фазовых переходов в бинарных смесях, что позволит прогнозировать термодинамические свойства многокомпонентных систем. Вблизи точки фазового перехода бинарного раствора функция
может быть разложена в ряд по параметру
.
(1)
где независимыми переменными являются давление
, температура
, доля первого компонента в растворе
. Доля второго компонента является зависимой величиной, т. к.
. Из (1) можно получить решения для упорядоченной и неупорядоченной фазы. Потенциал
должен быть инвариантным относительно замены параметра
на
[2], поэтому в разложении останутся только четные степени
:
(2)
В состоянии равновесия энергия Гиббса имеет минимум по параметру упорядочивания при условиях:
,
, отсюда следуют решения фазы
и
. Бифуркация (раздвоение), т. е. рождение или исчезновение положений равновесия являются предметом теории катастроф. В теории бифуркации А. Пуанкаре и [3] фазовые переходы первого и второго рода рассматриваются как катастрофы, происходящие в системе, которая описывается уравнением
, где
- переменные, описывающие состояние системы,
- векторное поле в n-мерном пространстве. Подобно тому, как в механике состояние точки в пространстве задается с помощью координат, в термодинамике состояние бинарной системы можно задать с помощью давления
, температуры
и состава
. В качестве компонентов вектора
будем рассматривать функции от избыточных энергий системы, зависящих, в свою очередь, от параметра
. В частности, можно выбрать в качестве термодинамического потенциала избыточную энергию Гиббса. Для фазового перехода первого рода характерным является тепловой эффект и скачкообразное изменение объема и энтропии, равенство избыточных функций сосуществующих фаз – твердой и жидкой, жидкой и газообразной или твердой и газообразной. Если фазовый переход сопровождается получением тепла извне, то энтропия растет вследствие этого процесса,
, что позволяет заменить в уравнении бифуркации производную по времени производной по энтропии. Уравнения бифуркации запишем в виде уравнений Гамильтона:
,
,
,
,
, (3)
где функция Гамильтона для системы в отсутствие полей и механических напряжений представляет собой энергию, в частности, энергию Гиббса 
, зависящую от обобщенных координат
, обобщенных импульсов
и параметра
. Исключение энтропии в случае
приводит уравнения (3) при условии
к виду:
,
. Подставляя разложение (2) в (3) можно найти зависимость
). Аналогично можно записать уравнения в случае
и найти зависимость
. Бифуркационные значения параметра
указывают на возможность скачков, разрушающих систему. В частности, для бинарной системы, можно ввести параметр
, где
- соотношение числа молекул первого и второго компонентов в ассоциативной группировке бинарного раствора. Если параметр
, то
. Такая система является идеальной и избыточная энергия Гиббса для нее равна нулю. Если
, то при условии
возникают решения для параметра упорядочивания, удовлетворяющие принципу симметрии и соответствующие фазовым переходам первого рода в реальной системе. Избыточную энергию Гиббса как разность энергий реальной и идеальной системы представим в виде [4]:
(4)
где
- эффективная молярная доля первого компонента раствора, являющаяся функцией параметра ассоциации
;
- парциальная энтальпия смешения;
- температура фазового перехода чистого
-го компонента;
- абсолютная температура;
- универсальная газовая постоянная,
. Минимизация избыточной энергии Гиббса
по параметру ассоциации
[5] приводит к уравнению
моделирующему диаграмму фазового равновесия при
. Оптимизация избыточной энергии Гиббса бинарной системы по параметру ассоциации
равносильна оптимизации по параметру упорядочения
. Возможность рассчитать при данной температуре процентное содержание отдельных компонентов жидкой смеси
, находящейся в равновесии с паром, позволяет определить верхнюю границу взрыва смесей паров по формуле ле - Шателье [6]:
, где
- предел воспламенения паров смеси,
- пределы воспламеняемости отдельных компонентов,
.
Литература
1. Маршалл, В. Основные опасности химических производств: Пер. с англ.//Под ред. , . - М.: Мир, 1989.672 с.
2. Ландау, трудов /. М.: Наука,19с.
3. Арнольд, , бифуркации и катастрофы / .- УФН, 1983., т. 141, с. 569.
4. Данилин, плавкости двойных систем н-парафинов с числом углеродных атомов 14, 15, 18, 21, 22. /, , . //ЖФХ, 2000. Т. 74, №3, - С. 389-392.
5. Есина, растворы гликолей. 1. Избыточная энергия Гиббса и вопросы образования кластеров/, , // Сборник научных работ «Техника и технология пищевых производств». – Кемерово: Изд-во КемТИПП, -2005. – C. 71-76.
6. Торсуев, воспламеняемости смеси паров летучих растворителей / Журнал нефтехимическая
промышленность" href="/text/category/himicheskaya_i_neftehimicheskaya_promishlennostmz/" rel="bookmark">химической промышленности, 1930, № 22-23, с. .


