Создание и применение системы нейтронно-дозиметрического сопровождения экспериментов на исследовательских реакторах (стр. 2 )

·  применение единой методики расчёта интегральных нейтронно-физических параметров;

·  использование верифицированных программ восстановления спектров нейтронов по значениям активационных интегралов.

Устройства с облучаемыми изделиями вносят заметные искажения в спектр нейтронов, что усложняет определение условий облучения. В этом случае на первом этапе проводят расчетно-экспериментальные исследования НФХ в одном из характерных каналов выбранной группы отдельного реактора с целью его метрологической аттестация как опорного нейтронного поля (ОП) или вторичного опорного поля (ВОП) со статусом в качестве рабочего эталона. Перед установкой конкретного устройства с облучаемыми материалами в выбранный канал реактора проводят модельный эксперимент с имитацией реальной загрузки. В модель облучательного устройства устанавливается расширенный набор ДНА с целью уточнения спектра нейтронов, реальных плотностей потока и пространственных распределений (градиентов нейтронных полей).

Полученные данные создают возможность уверенного планирования облучательных экспериментов в данном канале. Совокупность результатов спектрометрии в незаполненном канале, данные модельного эксперимента, результаты мониторирования в конкретном облучательном устройстве и расчётные данные позволяют надёжно восстановить значения флюенса нейтронов на испытываемых образцах.

На первом этапе после планирования эксперимента проводят оптимизацию типов детекторов и их масс, изготавливают ДНА и формируют наборы для облучения. Важен способ маркировки наборов ДНА. Места установки ампул внутри облучательных устройств выбирают на стадии конструирования или после проведения модельного эксперимента. История облучения является необходимым элементом в системе сопровождения.

Набор детекторов сопровождения содержит ДНА, изготовленные из металлов: ниобия, железа, титана, меди (изотоп 63) и иногда никеля, кобальта. Для условий высокой температуры предназначены сплавы металлов с ванадием и разбавленные в кварце изотопы железа и кобальта. При длительных облучениях наборы ДНА запаивают в кварцевые трубочки с толщиной стенки 1 мм, а затем упаковывают в капсулы из алюминия, ванадия или нержавеющей стали. Функциональная схема нейтронно-дозиметрического сопровождения облучательных экспериментов показана на рис.2.

К важной составляющей методического обеспечения относится экспериментальное получение спектров нейтронов. Сущность задачи получения (''восстановления’’) спектра энергий нейтронов из измеренных активационных интегралов с различными энергетическими зависимостями сечений заключается в решении интегрального уравнения Фредгольма II-рода.

 

Рис. 2. Функциональная схема дозиметрического сопровождения

Исходная система уравнений имеет вид.

i=1,2,…,n (7),

где j(E) -спектр нейтронов, s(E)- энергетическая зависимость сечения реакции,

n-число используемых активационных интегралов.

Решение таких уравнений относится к некорректным задачам математики.. Разработаны методы решения задач с использованием априорной информации.

В частности, применяют алгоритмы, основанные на итерационной процедуре коррекции априорного спектра предположительно близкого к определяемому. При восстановлении спектров нейтронов автор использовал измерительно-вычислительный комплекс ИВК MIXER, в котором реализован метод направленного расхождения (МНР)*. Комплекс прошёл апробацию во ВНИИФТРИ по специально разработанным требованиям и рекомендован к использованию.

*Трошин нейтронов ядерно-физических установок интегрирующими детекторами (методическое обеспечение): Автореф. диссертация на соиск. учён. степ. д-ра физ.-мат. наук. М.: МИФИ, 1993.

В условия облучения кроме энергетического спектра нейтронов, входят: скорость реакций на тепловых и быстрых нейтронах, плотность потока нейтронов, флюенс нейтронов, высотный и радиальный градиенты нейтронного поля. Перечисленные характеристики определяют экспериментально.

Обязательный элемент системы измерений - это опорное поле нейтронов (ОП) на ядерном реакторе [6, 7]. Схема реактора РБТ-6 и расположение ОП-4 показаны на рис. 3.

 

Рис. 3. Поперечное сечение активной зоны реактор РБТ-6 и устройства КОРПУС:

1-ТВС; 2-канал облучения; 3-стержень автоматического регулятор; 4-орган аварийной защиты и компенсации реактивности; 5-выгородка стенда; 6-ампула; 7-свинцовый экран; 8-водяной зазор; 9-номер ячейки активной зоны; 10-номер ячейки стенда; X, Y-координатные оси; ОП - опорное поле; ВОП –вторичные опорные нейтронные поля в 1-м и 2-м рядах ампул устройства КОРПУС.

Основная аттестуемая характеристика опорного поля - дифференциальный спектр нейтронов j0(Е), см-2×с-1×МэВ-1. Спектр определён в интервале энергии 0,5 эВ - 19 МэВ и представлен в нормированном виде. Аттестованное нейтронное поле ОП-4 впервые создано в НИИАР в 1985 году на реакторе РБТ-6, а затем заново аттестовано в 2002 году в канале ВЭК-11 [2, 7]. Для получения экспериментальной информации о быстрых, тепловых и надтепловых нейтронах в ОП-4 измерены активационные интегралы для 15 пороговых и 10 (n, g)-реакций при облучении ДНА в алюминиевых ампулах и в стандартных кадмиевых и борных экранах.

Расширенная неопределённость измерений скорости реакции составила 3 %.

ОП с меньшим набором метрологических функций аттестуют как вторичное опорное поле (ВОП). Воспроизводимые в месте облучения ДНА (монитора), дифференциальная плотность потока j(Е), интегральная плотность потока Ф(Е) и флюенс нейтронов F(Е) связаны с основными аттестованными характеристиками ОП j0(Е) и Ф0(Е) и показанием монитора RM (активационный интеграл для конкретной реакции) или QM (число взаимодействий) с помощью аттестованного мониторного коэффициента kM :

j(Е) = kM ×RM×j 0(Е), ( 8)

Ф(Е) = kм. Rм Ф0(Е) , (9)

F(E) = kм Qм Ф0(Е)= kм·Rм ·t0 Ф0(Е). (10)

Показания монитора определяют по измеренной активности Аt через промежуток времени tв после облучения монитора продолжительностью t0 .

, (11)

Значения мониторных коэффициентов для ОП-4 приведены в таблице 2.

Таблица 2

Мониторные коэффициенты и эффективные сечения для пороговых реакций

Реакция	Эфф. порог, МэВ	Эфф. сечение барн	Мониторный коэффициент
237Np(n, f)	0,55	1,607	1,
47Ti(n, x)	2,2	0,0524	1,
58 Ni(n, p)	2,5	0,375	1,
54Fe (n, p)	3,0	0,385	2,
46Ti (n, x)	4,6	0,152	1,
63Cu(n, a)	6,2	0,0223	3,
93Nb (n,2n)	10,4	0,427	3,

Система мониторных коэффициентов даёт возможность вычислять по соотношениям (8, 9, 10) абсолютную дифференциальную или интегральную плотность потока нейтронов и флюенс нейтронов, если измерено абсолютное значение RM для какой-либо реакции из таблицы 2. Эффективные сечения для конкретного спектра используют для расчёта интегрального потока выше пороговой энергии реакции по формуле Фi = Rм /σiэфф. По этой же формуле с учётом соотношения (11) вычисляется флюенс нейтронов. Этот методический подход реализован на других реакторах НИИАР, после аттестации на них нейтронных полей.

Совместная обработка данных по скоростям реакций, полученных при облучении в кадмиевом экране и без экрана, позволяет получить плотности потоков тепловых и надтепловых нейтронов, а также кадмиевое отношение для (n,γ)-реакций.

Спектр тепловых нейтронов строят аналитически на основе эффективной температуры нейтронов и максвелловской плотности потока тепловых нейтронов, определяемых экспериментально.

На рис. 4 показана форма дифференциального спектра нейтронов в координатах [j(E)×E, lg(E)] в сравнении со спектром деления 235U тепловыми нейтронами.

Рис.4. Дифференциальные спектры в координатах [j(E)×E, lg(E)]:

■-спектр деления урана тепловыми нейтронами; ο - спектр ОП-4.

Для нейтронного поля в ОП-4 при мощности 6 МВт получена величина скорости реакции 58Ni(n, p)58Co равная RNi=(2,70×± 0,35)10-13с-1.

Плотность потока быстрых нейтронов Ф(Е≥0,1 МэВ)=(3,35·± 0,см-2×с-1. Плотность потока нейтронов в интервале (0-0,5) эВ Фгр=(1,41± 0,06)×1013 см-2×с-1.

Плотность потока надтепловых нейтронов Фнт=(3,56± 0,18)×1011 см2×с-1.

Эффективная температура нейтронов рассчитана из данных по активации детекторов, включая реакцию 176Lu(n, γ). Получено значение T=318 ±12 К.

Реализация единства измерений, как отмечалось ранее, должна опираться на принцип комплексности. Исходя из этого принципа, все составляющие средств измерений должны проходить различные уровни аттестации. Построена иерархическая структура системы измерений, при которой самый верх системы занимают эталонные средства измерений Госстандарта. Последовательная передача точности при взаимной связи составляющих до уровня рабочих измерений позволит обеспечить при различных требованиях к точности требуемый уровень единства измерений. В состав исходных образцовых средств измерений (ИОСИ) входят, кроме указанных ранее, также специальные наборы активационных детекторов СН. К вспомогательным измерительным устройствам относятся: гамма - компараторы, прецизионные весы (точность ~1 мкг). Схема обеспечения единства измерений на реакторах ГНЦ НИИАР приведена на рис. 5.

 

Рис. 5 Схема обеспечения единства измерений на реакторах ГНЦ НИИАР

Внутреннюю аттестацию проходят компараторы, материалы из фонда образцов и рабочие наборы ДНА. Аттестацию материалов для изготовления ДНА проводили с помощью активационного анализа совместным облучением с эталонными образцами. Массу отдельных ДНА определяли на весах типа Sartorius c погрешностью ± 1 мкг. Число ядер в делящихся детекторах контролировали по альфа - излучению, по осколкам деления, измеряемому двойной ионизационной камерой, а также сравнением с эталонами [8, 9, 10].

Разработана и реализована методика определения флюенса нейтронов по реакции 93Nb(n, n’)93mNb, в которой не требуется растворения детектора из ниобия. Разработка методики потребовала выполнения нескольких самостоятельных экспериментов по уточнению констант, по выяснению мешающих факторов.[11, 12, 13]. В итоге улучшена точность и оперативность измерений активности ДНА. Необходима эта реакция при мониторировании длительных облучений (более 3 лет).

Разработана методика вычисления трансмутационных нуклидных превращений в нейтронных полях. Математическая модель расчётов описана в работе [14]. Выбран вариант расчёта трансмутаций в отдельных точках реактора (точечная трансмутация) при постоянных нейтронно-физических параметрах облучения. В этом случае математической моделью служит линейная система обыкновенных дифференциальных уравнений с постоянными коэффициентами. Приведены примеры расчётов накопления трансмутационных составляющих в исходных реакциях: 63Cu(n,γ), 58Ni(n, p) при длительных облучениях в ректоре СМ [15, 16].

В третьей главе излагаются результаты спектрометрических экспериментов по определению параметров нейтронных полей в высокопоточном реакторе СМ-2 (см. рис. 6). Первый спектрометрический эксперимент проведён в 1988 году после 10 лет интенсивной работы реактора. Были выбраны каналы: ВЭК-4, БКС-4, ВЭК-6, ВЭК-11, как характерные для каждого ряда отражателя. В каждом канале измерена скорость реакции для 14 пороговых реакций: 237Np(n, f), 103Rh(n, n’), 115In(n, n’), 111Cd(n, n’), 58Ni(n, p), 54Fe(n, p), 204Pb(n, n’), 46Ti(n, p), 47Ti(n, p), 48Ti(n, p), 56Fe(n, p), 27Al(n, a), 93Nb(n, 2n), 90Zr(n, 2n). В области низких энергий измерены скорости для 11 (n,γ)- реакций при облучении в экранах из Al, B, Cd: 63Cu(n,γ), 197Au(n, g), 59Co(n, g), 58Fe(n, g), 55Mn(n, g), 93Nb(n, g), 235U(n, f), 45Sc(n, γ), 139La(n, γ), 23Na(n, γ), 115In(n, g). ДНА, облучались в кадмиевых и борных экранах. Результаты приведены в таблице 3 [17].

Таблица 3

Интегральная плотность потока нейтронов, см-2·с-1

Параметр	ВЭК-4 (канал 4)	БКС-4 (канал 11)	ВЭК-6 (канал 19)	ВЭК-11 (канал 21)
Ф ГР	3,43×1014(±2,0)*	2,94×1014(±2,0)	7,40×1013(±2,0)	6,89×1013(±2,0)
Ф Т	2,70×1014(±2,0)	2,70×1014(±2,0)	7,06×1013(±2,0)	6,63×1013(±2,0)
ФНТ	4,03×1013(±4,0)	1,23×1013(±4,0)	1,74×1012(±4,0)	1,56×1012(±5,0)
Ф(³0,1 МэВ)	5,79×1014(±9,0)	9,07×1013(±6,0)	9,68×1012(±6,0)	7,53×1012(±6,0)
Ф(³0,5 МэВ)	3,38×1014(±5,0)	4,85×1013(±3,0)	4,73×1012(±3,0)	4,03×1012(±3,0)
Ф(³1,0 МэВ)	2,02×1014(±2,0)	2,66×1013(±3,0)	2,60×1012(±3,0)	2,41×1012(±3,0)
Ф(³3,0 МэВ)	4,00×1013(±5,0)	5,29×1012(±3,0)	5,51×1011(±2,0)	5,51×1011(±2,0)
Ф(0¸20 МэВ)	1,56×1015(±5,0)	5,49×1014(±5,0)	1,04×1014(±5,0)	9,43×1013(±5,0)

*В скобках приведена погрешность измерения в процентах.

Полученная информация по плотностям потока использована для прогнозирования режимов облучений и для расчётного обоснования нейтронно-физических характеристик (НФХ) будущей реконструкции реактора.

По данным измерений проведено восстановление дифференциальных спектров, затем расчёт эффективных сечений и мониторных коэффициентов.

Второй спектрометрический эксперимент осуществлён после большой реконструкции реактора года с заменой активной зоны, отражателя и установкой второго страховочного корпуса. Схема реактора показана на рис 6. Решалась задача детального исследования с последующей метрологической аттестацией всей совокупности рабочих нейтронных полей реактора, используемых для материаловедческих исследований, включая активную зону и центральную нейтронную ловушку (ЦБТМ - центральный блок трансурановых мишеней).

Были выбраны нейтронные поля в каналах 4, 11, 19, 21 с заполнением воздухом и водой. Для активной зоны выбраны ячейки 44, 93 и для ЦБТМ с бериллием ячейки 2, 8, 21.

Состав наборов ДНА, методики облучений в каналах реактора были отработаны при спектрометрии в 1988 году. Добавлена облучательная оснастка для каналов и ячеек, заполненных водой. Спектрометрия нейтронов начата с облучения наборов ДНА в каналах с воздушным заполнением. Затем облучение проводили в каналах с водой. Неопределённость определения скорости реакций не превысила 3%.

Для оценки соотношения между тепловыми нейтронами и надтепловыми используют известный параметр - кадмиевое отношение. Оно равно отношению RAl/RCd - скорости реакции ДНА в экране из алюминия к скорости этой реакции в кадмиевом экране. В таблице 4 оно приведёно для каналов с воздухом и водой (в скобках). Небольшие поправки в скорости реакций на различия спектров в каналах не учтены. Не вводились поправки на различия в конструктивном исполнении каналов

Таблица 4

Значения кадмиевых отношений

Детектор	Кадмиевое отношение, RAl/RCd
Канал 4	Канал 11	Канал 19	Канал 21
197Au(n, g)	1,3 (2,5)	2 (3,2)	2,23 (4,8)	2,9 (5,4)
59Co(n, g)	3,6 (12,4)	9,3 (18)	11,5 (32)	17,5 (37,5)
115In(n, g)	1,3 (2,4)	2 (3)	2,2 (4,4)	2,9 (5,1)
63Cu(n, g)	6,5 (24)	16,5 (40)	21,6 (68)	33,7 (80)
58Fe(n, g)	6,3 (22)	15,4 (35)	20 (60)	30 (80)
55Mn(n, g)	6,8 (24)	16,7 (38)	21,6 (65)	32,7 (80)
93Nb(n, g)	1,9 (4,3)	3,1 (6,7)	4,0 (11)	5,5 (13,8)
235U(n, f)	14 (51)	36 (78)	46 (132)	70 (160)
239Pu(n, f)	22 (68)	49 (100)	61 (162)	90 (195)
1/V(n, g)	15 (53)	38 (77)	47 (129)	72 (155)

Для реакций 58Fe(n, g), 93Nb(n, g), 59Co(n, g), которые применяют при нейтронно-дозиметрическом сопровождении экспериментов, кадмиевое отношение даёт возможность оценки флюенса тепловых нейтронов.