П. А. АЛЕКСАНДРОВ, А. Б. ГАЙДУЧЕНКО, А. А. КИРШ
РНЦ «Курчатовский институт», Москва
ОБ УЛАВЛИВАНИИ ВЫСОКОРАДИОАКТИВНЫХ ЧАСТИЦ
В ВОЛОКНИСТЫХ ФИЛЬТРАХ
Рассмотрены особенности тонкой очистки воздуха на предприятиях с ядерными технологиями, связанные с присутствием радиоактивных наночастиц, образующихся в результате агрегатной отдачи. Обсуждаются результаты измерений аномально большого проскока частиц через высокоэффетивные фильтры.
1. Проблема очистки воздуха от аэрозольных частиц на предприятиях с ядерными технологиями на протяжении более полувека остается весьма актуальной в связи с перманентным ужесточением требований к охране окружающей среды. Несмотря на огромный имеющийся ассортимент пористых проницаемых перегородок с уникальными свойствами, волокнистые материалы остаются единственным средством тонкой очистки воздуха, поскольку при одинаковой эффективности улавливания частиц волокнистые материалы имеют значительно меньшее сопротивление потоку. Кроме того, высокопористые волокнистые материалы имеют меньшее сопротивление потоку при забивке пылью, т. е. обладают большим сроком службы.
На предприятиях с ядерными технологиями спектр размеров частиц в воздухе такой же, как и в других технологических процессах, и не зависит от радиоактивности материала частиц. Радиоактивные частицы образуются в результате диспергационных или конденсационных процессов при работе с радиоактивными веществами, а также в результате наведенной активности при облучении частиц потоком нейтронов или при адсорбции на частицах р/а газов. Размеры частиц, содержащихся в воздухе, поступающем на фильтры тонкой очистки, обычно варьируют в диапазоне 0,1–2 мкм.
Фильтры для очистки воздуха от р/а аэрозольных частиц рассчитываются на основе общих представлений теории фильтрации волокнистыми фильтрами без учета специфики осаждения частиц тяжелых металлов [1], и без учета того, что осадок радиоактивных частиц на фильтре, содержащий альфа радионуклиды, «пылит», т. е. происходит фрагментация – эмиссия наночастиц с поверхности радиоактивного материала в результате агрегатной отдачи. (Эффект самораспыления веществ, содержащих альфа нуклиды, исследован Маковером и Руссом в 1910 г. Термин «агрегатная отдача» введен Лоусоном в 1919 г.) Средняя энергия ядер (атомов) отдачи для большинства альфа нуклидов составляет около 100 кэВ, что обеспечивает отрыв частиц материала с его поверхности со средним диаметром около 10 нм и пролет в воздухе при нормальных условиях на расстояние в несколько десятков мкм [2]. Количество наночастиц зависит от удельной активности и площади поверхности р/а материала, и поэтому в случае аварии, из-за большой развитой поверхности диспергированного топлива концентрация р/а наночастиц может быть значительной. К настоящему времени внимание к явлению агрегатной отдачи уделяется в связи с оценкой дозы облучения при вдыхании р/а аэрозолей.
Специфику осаждения р/а наночастиц никогда не исследовали. В то же время, в июне 1986 г. на Чернобыльской АЭС было обнаружено [1], что высокоэффективные фильтры не обеспечивают улавливания дисперсной р/а фазы.
В табл. приводятся некоторые данные измерения радиоактивности на отдельных фильтрующих слоях, полученные при отборе проб воздуха на ЧАЭС в 1986 г. Пробы отбирались на опытные стекловолокнистые фильтры типа ФСВ/У, после которых помещались сорбционные фильтры типа ЛФС-И-50. При скорости течения воздуха, равной 10 см/с, эффективность улавливания фильтрами ФСВ/У нерадиоактивных частиц наиболее проникающего размера c диаметром d = 0,1 мкм превышает 0,9999, однако, как видно из таблицы, количество радиоактивной пыли, осевшей на стекловолокнистом и на последующих сорбционных фильтрах, соизмеримо. Да и при отборе пробы 3 фильтр ФП должен был нацело уловить дисперсную фазу. В пробе, отобранной вдали от станции, где крупные р/а частицы отсутствовали (проба 4), количество радионуклидов на обоих фильтрах оказалось почти одинаковым. Такое же соотношение наблюдалось и в пробах, отобранных в г. Киеве.
Из таблицы следует, что суммарный вклад в общую активность воздуха от наночастиц весьма значителен, поскольку крупные частицы не могли проникнуть через первые фильтры в трех первых пробах. Отметим, что почти одинаковый на всех слоях элементный состав указывает на равномерное распределение элементов по частицам, и, следовательно, аномальный проскок радиоактивности через фильтр не может быть объяснен образованием летучих соединений этих элементов, сорбированных на фильтрах. Заметим, что в отечественной литературе (учебниках, монографиях, периодике) вопросы, касающиеся р/а наноаэрозолей и наночастиц, образующихся в результате агрегатной отдачи, вообще не рассматриваются.
Количество радионуклидов (γ-активности, Бк) на отдельных фильтрующих слоях [1]
Радио- нуклиды | Проба 1 | Проба 2 | ||||
ФСВ | ЛФС | ЛФС | ЛФС | ФСВ | ЛФС | |
144 Ce | 45,28 | 7,24 | 5,53 | 5,93 | 66,59 | 13,57 |
141 Ce | 20,54 | 3,19 | 2,46 | 2,47 | 35,11 | 5,37 |
131 J | 1,45 | 16,41 | 1,37 | 0,75 | 0,13 | 16,56 |
103 Ru | 16,68 | 2,86 | 2,23 | 2,64 | 84,3 | 4,30 |
106 Rh | 6,34 | 0,97 | 1,65 | 2,11 | 25,2 | 0,91 |
137 Cs | 7,52 | 1,44 | 0,43 | 0,60 | 18,04 | 0,99 |
95 Zr | 41,57 | 7,61 | 6,44 | 6,68 | 162,5 | 12,03 |
95 Nb | 63,34 | 13,0 | 9,16 | 1,04 | 247,0 | 19,0 |
134 Cs | 2,56 | 0,60 | 0,07 | 0,18, | 6,02 | 0,19 |
140 La | 3,13 | 0,60 | 0,32 | 0,35 | 8,0 | 0,75 |
Радио- нуклиды | Проба 3 | Проба 4 | ||||
ФП | ФСВ | ФСВ | ЛФС | |||
144 Ce | 44,48 | 7,04 | 5,62 | 5,38 | ||
141 Ce | 22,05 | 2,82 | 2,75 | 2,16 | ||
131 J | 0,29 | 0,22 | 0,024 | 0,062 | ||
103 Ru | 23,74 | 2,93 | 3,56 | 2,24 | ||
106 Rh | 5,82 | 1,37 | 1,25 | 1,82 | ||
137 Cs | 6,54 | 0,60 | 0,728 | 0,23 | ||
95 Zr | 50,57 | 6,90 | 6,47 | 5,53 | ||
95 Nb | 75,21 | 10,97 | 10,50 | 9,11 | ||
134 Cs | 2,39 | 0,24 | 0,288 | 0,243 | ||
140 La | 2,74 | 0,50 | 0,60 | 0,37 | ||
Проба 1 (ФСВ/У + 3 слоя ЛФС-И-50) и проба 2 (ФСВ/У + 1 слой ЛФС-И-50) отбирались одновременно 25.06.86 г. с 16.20 до 17.00. Продолжительность отбора по 40 мин. Место отбора – БЩУ-3 (блок щитового управления 3-го блока). Объем прокаченного воздуха Q = 0,74 м3, площадь фильтра S = 12,6 см2, проба 1 – над полом на высоте 2 м, проба 2–0,5 м.
Проба 3 (1 слой ФПП-15 + ФСВ/У), 25.06.86 г. между 12,00–17,00, t = 222 мин, коридор, отм. 9.00, 1-й блок, Q = 5,55 м3, S = 18,9 cм2.
Проба 4 (ФСВ/У + 1 слой ЛФС-И-5 г., г. Чернобыль, р-н штаба ЧАЭС, Q = 1,5 м3.
2. Исследования фильтрации аэрозолей с частицами с высокой удельной активностью представляют интерес в связи с решением проблемы аварийных фильтров. В 1975 г. была показана возможность переноса радиоактивности вследствие агрегатной отдачи из осадка частиц на фильтре, содержащих 212Pb, через серию последовательно установленных стекловолокнистых НЕРА фильтров [3]. Позднее была измерена скорость переноса радиоактивности через фильтр в результате агрегатной отдачи из частиц, ранее осевших на фильтре, которая оказалась малой и составляла 2,44 × 10-6 день-1 для 238Pu. Столь небольшое влияние агрегатной отдачи на эффективность фильтрации объясняется малой удельной альфа-активностью частиц, и, следовательно, агрегатная отдача, ответственная за образование р/а наноаэрозолей облученного топлива при аварии, не является причиной аномального проскока радиоактивных частиц через фильтры.
Результаты, аналогичные данным, приведенным в таблице, были получены недавно в специально проведенном эксперименте по фильтрации воздуха в «горячей» камере ГК-19 в РНЦ «Курчатовский институт», где производились шлифовка и полировка образцов облученного уран-циркониевого топлива (Zr-38 % U) со средним накоплением продуктов деления 0,35 г/см3. Выдержка образцов после облучения составила около 32 мес., и, следовательно, все короткоживущие продукты деления U-235 распались. Параллельно проводились шлифовка и полировка образцов нержавеющей стали, содержащих продукты активации, в частности нуклида Co-60. Эти образцы облучались в реакторе ИР-8 в течение 2 лет. Выдержка после облучения составила два года. За 120 ч было прокачено примерно 7 м3 воздуха через два последовательно соединенных фильтра ФСВ/У. Забор воздуха производился в непосредственной близости от шлифовального устройства. Для отделения крупных частиц перед испытуемыми фильтрами помещался предфильтр из толстых волокон с малым сопротивлением потоку.
Результаты гамма-спектрометрических измерений показали, что активность обоих фильтров ФСВ/У по продуктам деления урана мало отличается и составляет по 134Cs – 12,5 Бк на первом фильтре и 9,3 Бк на втором, по 137Cs – соответственно 84,5 и 48,7 Бк, а по частицам стали, содержащим 60Co – 6,2 Бк на первом. На втором фильтре активность не была обнаружена. Дополнительные измерения, проведенные через месяц с помощью гамма-спектрометра ORTEC, показали, что, кроме указанных продуктов деления 235U, соотношение которых сохранилось, в фильтрах, были обнаружены Ce-144 (T1/2 = 285 сут) с соотношением активности на фильтрах 8:1, и 106mRh (T1/2 = 30 с, как продукт бета-распада 106Ru с T1/2 = 1 год) – с соотношением 3:2. Эти предварительные данные, полученные в лабораторных условиях, согласуются с данными, полученными в реальных условиях в 1986 г.
Объяснения аномального проскока топливных субмикронных или наночастиц через высокоэффективные фильтры пока нет. Отсутствуют данные о свойствах р/а наночастиц, об их поведении в свободной атмосфере в присутствии ионизирующего излучения, об их осаждении на твердой и жидкой поверхности.
Необходимость дальнейших исследований очевидна, так как результаты имеют практическое значение для создания аварийных фильтрующих систем.
Список литературы
1. , , А. // Шестые Петряновские чтения. Труды. М., 2007. С. 340.
2. Coombs M.A., Cuddihy R.G. // J. Aerosol Sci. 1983. V. 14. P. 75.
3. Ryan M. N., Skrable K. W., Chabot G. // Health Phys. 1975. V. 29. P. 796.
