Научный руководитель – 1, к. т.н.
Озерский технологический институт (филиал) МИФИ,
1», Озерск
выделение Мо-99 из облученного топлива
с использованием сорбентов марки «Термоксид»
Среди радионуклидов используемых для медицинских целей, в частности для диагностики различных заболеваний, широко применяется Tс-99m с T1/2=6,02 ч. и энергией g-излучения ~140 кэВ, который образуется в результате распада молибдена-99 (T1/2=66ч.), образующегося в свою очередь при делении урана-235.
Однако малый период полураспада Тс-99m вызывает затруднения при транспортных операциях и его хранении. Поэтому в практике ядерной медицины предпочтение отдается генераторам радионуклидов. В данном случае материнским радионуклидом в генераторах Tс-99m является Мо-99. Существующий в настоящее время на ПО «Маяк» технологический процесс включает три сорбционных цикла с использованием сорбентов КРФ-20т-60 и алюмогеля. Основными недостатками этой технологии являются длительность и трудоемкость процесса что существенно сказывается на выходе Мо-99 в конечный продукт. Кроме того, смола КРФ-20т-60 снята с производств, а имеющиеся в наличии аналоги не проявляют необходимой специфичности к молибдену.
Задачей настоящей работы было изучение условий извлечения молибдена-99 из азотнокислых растворов на сорбенте «Термоксид-5», предложенном специалистами УГТУ-УПИ.
В ходе выполненных экспериментов была проверена работоспособность сорбента в I и II сорбционных циклах, изучена зависимость поглощения Мо от скорости фильтрации, а также влияние состава десорбирующих растворов на эффективность десорбции.
Установлено, что наибольшая степень сорбции молибдена достигается в слабокислой среде. При увеличении концентрации азотной кислоты от 0,5 до 3 моль/л степень сорбции снижается более чем в два раза. Тем не менее, даже при этой кислотности раствора в динамическом режиме можно обеспечить достаточно полное выделение молибдена.
Поскольку на втором сорбционном цикле предложенного варианта схемы извлечение молибдена осуществляется из раствора с высоким содержанием нитрата натрия, полученного после нейтрализации щелочного десорбата первого цикла, представлялось интересным рассмотреть влияние указанного компонента на сорбционные характеристики сорбента. Установлено, что нитрат натрия негативно влияет на степень сорбции молибдена. Снижение этой величины происходит во всем рассмотренном интервале концентраций азотной кислоты.
В целом по результатам статических экспериментов были сделаны следующие выводы:
1. Первый сорбционный цикл можно проводить при концентрации азотной кислоты 3-4 моль/л, то есть без разбавления раствора, получающегося при химическом вскрытии урановой мишени. Уменьшение концентрации азотной кислоты нежелательно, поскольку это ведет к разведению раствора, что в свою очередь приводит к увеличению времени сорбции.
2. При нейтрализации десорбата I цикла раствором NaOH в нем образуется NaNO3, который также как и HNO3 снижает степень сорбции молибдена. Так при концентрации NaNO3 в растворе равной 1 моль/л степень сорбции снижается с 65% до 40%. Таким образом, повышение концентрации щелочи на стадии десорбции нежелательно.
Проведены динамические сорбционные эксперименты по извлечению молибдена на сорбенте Т-5. Установлено, что процессы сорбции и десорбции, независимо от соотношений колонны H:D (в изученных пределах), проходят практически идентично. Присутствующие в реальном растворе макропримеси U, Al и Hg не оказывают негативного влияния на процесс сорбции Mo. На стадии первого сорбционного цикла можно увеличить скорость сорбции до 25 к. о./ч. В качестве десорбирующих растворов Mo принципиально возможно использование растворов NH4OH и NaOH. Однако при существующем аппаратурном оформлении процесса применение гидроксида натрия с точки зрения безопасности выглядит предпочтительнее.
Таким образом, результаты динамических экспериментов подтвердили принципиальную возможность выделения молибдена по двухцикличной схеме на сорбенте Т-5. Выход Mo на каждом из циклов составляет от 93% до 100%.
.
