Моды деления ядер и асимметрии масс фрагментов в пятимерном пространстве деформации

П. Мёллер *, *, А. Дж. Сирк* и А. ИвамотоТ

* Теоретический отдел Лос-Аламосской национальной Лаборатории, Лос-Аламос, Нью-Мексико 87545, США

Т Отдел науки о материалах, Научно-исследовательского института Атомной энергии Японии, Токай-мура, Нака-ган, Ибараки, Япония

Ядра, испытывающие деление могут быть описаны многомерной поверхностью потенциальной энергии, которая определяет эволюцию формы ядра – от основного состояния, через промежуточные седловые точки и, наконец, к конфигурациям разделенных фрагментов деления. До сих пор, вычислениям недоставало адекватного исследования параметризации формы с размерностью достаточной, чтобы получить особенности в поверхности потенциальной энергии (типа множественных минимумов, долин, седловых точек и хребтов), которые соответствуют характерным наблюдаемым процесса деления. Здесь мы вычисляем и анализируем пятимерные ландшафты потенциальной энергии, основанные на сетке из 2610885 точек деформации. Мы находим, что известные особенности деления – вроде распределений массы и кинетической энергии осколка деления, и разные энергетические пороги для симметричного и асимметричного деления – очень близко связаны с топологическими особенностями в рассчитанных пятимерных ландшафтах энергии.

Когда тяжелое ядро расщепляется на два фрагмента в ядерном делении, два ключевых вопроса об этом процессе стали вызовом исследователям, начиная с открытия деления более 60 лет назад. Первое, что является пороговой энергией для реакции и, во вторых, какие изменения формы происходят при переходе от единой ядерной системы к двум разделенным ядрам дочерних фрагментов? Эти два вопроса глубоко связаны. Потенциальная энергия ядра как функция формы определяет ландшафт в многомерном пространстве деформации. В этом ландшафте энергия самых низких горных перевалов, или седловых точек, связывающих ядерное основное состояние с областью соответствующей разделенным фрагментам, представляет собой пороговую энергию процесса деления.

НЕ нашли? Не то? Что вы ищете?

Предыдущие теории и результаты

Первая теория деления, выдвинутая в 1939 Мейтнером и Фришем и Бором и Виллером, объяснила разрыв урана на два более легких фрагмента примерно равного размера с помощью модели включающей заряженную жидкую каплю с поверхностным натяжением. Этот разрыв был наблюден всего за несколько месяцев до этого Ганом и Штрассманом в реакции n + U. В такой макроскопической модели капля становится все более нестабильной относительно деформации, когда атомный номер Z возрастает, и при Z = 100 стабильность полностью теряется. Для немного более легких ядер-актинидов барьер деления между конфигурацией основного состояния и конфигурацией разделенных фрагментов достаточно низок для того чтобы с измеримой вероятностью происходило спонтанное деление из-за квантово-механического проникновения через барьер деления. Деление может также быть вызвано путем возбуждения ядра до энергий выше энергии барьера. Например, попадание теплового нейтрона в 235U вносит достаточную энергию чтобы возбудить составное ядро 236U выше барьера.

В «пионерном»(первом) использованием первого электронного цифрового компьютера ENIAC в 1947, Фрэнкель и Метрополис исследовали некоторые ключевые аспекты макроскопической модели жидкой капли. В частности, они определили формы делящихся ядер на порогах седловой точки. В 1960-ых появилась значительно улучшенная модель для потенциальной энергии ядра в зависимости от формы. В этой макроскопическо-микроскопической модели, потенциальная энергия есть сумма зависящего от формы макроскопического (жидко-капельного) и микроскопического (одночастичного) членов. За прошедшие 30 лет модель обеспечила значительный прогресс в понимании структуры ядра. Например, были получены улучшенные описания изомерных состояний деления и седловых точек с массовой асимметрией, а также рассчитаны ядерные массы для ядер всей периодической системы со средней среднеквадратичной (r. m.s.) точностью около 0.7 MeV (ссылки 5-13).

Микроскопическая энергия, рассчитанная следуя методу разработанному Струтинским и представляющая собой модификацию к медленно изменяющейся макроскопической «жидко-капельной» энергии ядра, возникает из-за присутствия квантово-механической структуры в ядре. Для химических свойств хорошо известно, что некоторые элементы, благородные газы, являются необычно устойчивыми и нереактивными, из-за особенно устойчивых электронных конфигураций, которые возникают для 2, 10, 18, 36, 54 и 86 электронов, соответствующих He, Ne, Ar, Kr, Xe и Rn. При этих числах возникают большие промежутки в спектре энергетических уровней, соответствующие индивидуальным электронным орбиталям. В ядрах, квантово-механические законы приводят к увеличенной стабильности в подобных промежутках, соответствующих ядерным «магическим числам» для протонов и нейтронов. Из-за различий между чисто электромагнитными силами, определяющими электронные уровни, и ядерными силами, первые несколько «магических чисел» для сферических ядер - 2, 8, 20, 28, 50 и 82 и для протонов и для нейтронов. Однако, хотя эффекты являются наибольшими для «магических» ядер, микроскопические поправки к простой модели «жидкой капли» ядер имеются в некоторой степени во всех ядрах. Струтинский обобщил понятие магических чисел таким образом, что точная, хорошо определённая микроскопическая (оболочечная), поправка к энергии жидкой капли может быть рассчитана для любой формы и любого числа частиц. Именно часть связанная с оболочечными поправками в полной ядерной энергии является ответственной за множественные долины, минимумы, седловые точки и пики, которые появляются в полных многомерных поверхностях потенциальной энергии как функции формы ядра. В таких поверхностях было продемонстрировано, для некоторых ядер в ограниченных параметризациях формы, что 'оболочки' или области с необычно низкой энергией, соответствующие магическим числам в разделённых фрагментах деления проявляются как глубокие долины в ядерной потенциальной энергии поверхности задолго до разделения на отдельные дочерние фрагменты. Однако, в степени хребты стабилизируют эти долины, было неясно в этих предыдущих, малоразмерных, схематических вычислениях.

В прошлом свойства деления часто связывались с моделями энергии связи разделённых фрагментов деления, и долин в точке контакта. Однако, эти долины непосредственно не определяют конечное состояние делящегося ядра. Конечные состояния, соответствующие трем или более фрагментам во многих случаях энергетически более предпочтительными, чем состояния двух конечных фрагментов деления. В этих случаях ядро тем не менее делится только на два фрагмента. Это происходит, потому что барьер между основным состоянием и долиной двойного деления делает предпочтительным такое разделение, и хребет отделяет двойную долину от тройной, хотя динамические эффекты могут также влиять на разделение. Здесь мы исследуем, какие седла связывают основное состояние с различными двух фрагментными долинами, которые появляются в более поздних стадиях процесса деления, и каковы высоты хребтов, которые позволяют или предотвращают движение между долинами.

Нерешенные тайны

С нашим новым подходом мы можем теперь объяснить множество ранее нерешенных, очень важных характерных особенностей деления. Они включают:

(1) Ядра чуть ниже области актинидов около 228Ra демонстрируют две моды деления. Рисунок 1 иллюстрирует экспериментальные данные, полученные для 227Ra в работе 19. Для одной моды, с более низкой пороговой энергией, распределение массы фрагмента асимметрично и полная кинетическая энергия фрагментов приблизительно на 10 MeV выше чем для другой, симметричной, моды. При некоторых энергиях возбуждения эти две моды ведут к поразительной трех-пиковой структуре кривой выхода масс фрагментов. Из всего множества экспериментальных данных авторы работы 19 делают заключение: "Таким образом, кажется, что после грубого определения симметричного или асимметричного характера деления, сделанного уже на барьере, эти две компоненты проходят различный путь без перекрытия или небольшим перекрытием в своём развитии от барьера до конфигурации разрыва.

(2) Ядра на верхней границе области актинидов демонстрируют внезапные изменения в делительных свойствах в зависимости от числа нуклонов и иногда демонстрируют двух-модовый характер в том же самом ядре. Например, распределение массы фрагмента изменяется резко от масс-асимметричного для 256Fm к масс-симметричному для 258Fm вместе с коррелированным увеличением полной кинетической энергии фрагментов (TKE) примерно на 35 МэВ. Но и 258Fm также проявляет с маленькой вероятностью асимметричную моду с меньшей TKE: деление таких ядер характеризовано как бимодальное.

(3) Всюду в области актинидов ниже Fm, ядра около линии бета-стабильности при спонтанном или вынужденном низко-энергетическом делении, делятся на тяжелый фрагмент с массой близко к 140 и лёгкий фрагмент с массой, которая сдвигается в зависимости от полной массой делящегося ядра.

Пример типичного распределения заряда (массы) фрагмента деления показано на рис. 2. В нашей новой стратегии применения макроскопическо-микроскопического метода к более высокоразмерным пространствам, все эти наблюдаемые в делении явления могут быть поняты в терминах поверхностей потенциальной энергии ядра, рассчитанных с пятью подходящим образом выбранными степенями свободы формы ядра,

Новый подход

Начиная с начала 1970-х не было никакого существенного улучшения в описании ландшафта потенциальной энергии в делении, хотя много вычислений, основанных на приблизительно 1000 точек в пространстве деформации были представлены. Мы поняли, что, для того чтобы описать должным образом эволюцию формы одного ядра в два фрагмента с различной массой и деформацией, например, одного сферического 132Sn-подобного фрагмента и одного деформированного фрагмента с массовым номером около 100 – требуются не менее пяти независимых параметров формы. Ранее, подходы типа самосогласованных вычислений по методу Хартри-Фока (см. обсуждение в ссылке 22) ограниченных относительно одной переменной, как иногда думали, принимали автоматически во внимание все дополнительные степени свободы связанные с формой. В других подходах, также названных многомерными, расчетная энергия была отображена как контурные карты энергии в терминах двух степеней свободы формы, где энергия в каждой точке была минимизирована относительно дополнительных координат формы. Никакой подход не даёт правильного описания структуры полной, многомерной поверхности потенциальной энергии деления. Фактически, они по крайней мере столь же неточны как и двумерные вычисления, как обсуждено более подробно в работе 22. Чтобы устанавливать структуру многомерных пространств, необходимо вычислить энергии, соответствующие всем физически возможным комбинациям параметров деформации, что приводит к пространствам потенциальной энергии с многими миллионами точек, а не только с 1000-й (или около того) точек.

Мы исследуем подробно такое пространство, включающее 2610885 точек, определяющих пятимерную координатную сетку для параметров формы. Для потенциальной энергии мы используем макроскопическо-микроскопическую модель жидкой капли конечного диапазона с формозависимыми Вигнеровским и А° членами, как определено в ссылках 12 и 16. Конкректно этими пятью координатами формы являются: (1) удлинение, выраженное в терминах квадрупольного момента заряда Q2; (2) диаметр шейки d; (3) деформация возникающего левого фрагмента eF1; (4) деформация возникающего правого фрагмента eF2; и (5) массовая асимметрия аg, как иллюстрировано на рис.3. Зарядовый квадрупольный момент Q2 дается как квадрупольный момент 240Pu с такой же формой как у рассматриваемого ядра, так что эффект размера ядра устранён. Массы конечных тел (или, что тоже самое, объемы) МF1 и МF2 это массы левых и правых зарождающихся фрагментов, будь они дополнены до завершенных форм. Возникающие фрагменты - частичные сфероиды, деформации которых мы характеризуем Нилссоновским квадрупольным ε параметром. Они гладко соединены частичным сфероидом или гиперболоидом вращения. Наш подход основан на установленном реалистическом микроскопическом взаимодействии, и энергия ведет себя должным образом в то время как форма развивается от одного предела единой формы, соответствующей ядерному основному состоянию к другому пределу делительных конфигураций, соответствующих двум касающимся дочерним фрагментам деления. Под 'должным образом' мы подразумеваем, что модель сформулирована так, чтобы для конфигурации касающихся фрагментов мы получаем ту же самую энергию, рассчитана ли эта энергия как энергия единого, очень деформированного ядра или как энергия двух касающихся ядер 16.

Мы идентифицируем значительные структуры в рассчитанном пятимерном пространстве потенциальной энергии, рассматривая воображаемые потоки воды в пяти размерностях. Энергия пороговой седловой точки и соответствующая форма найдены, прослеживая этот воображаемый водный поток через седловые точки, когда различные минимумы постепенно заполнены водой.

Определив пороговые энергии для деления и формы ядер, соответствующие положениям седловой точки, мы обращаемся к второму ключевому вопросу: какие изменения формы происходят при переходе от единого ядра к двум отделенным дочерним ядрам - фрагментам? Существуют ли структуры в поверхности потенциальной энергии, которые ведут к много-модовому делению такому как хорошо известное трех-пиковое массовое распределене в делении 228Ra? Чтобы найти такие структуры, мы спрашиваем, есть ли долины с отчетливо различными свойствами, пролегающими в направлении деления заданного увеличением Q2. То есть для десяти или более зафиксированных значений Q2 за пределами области внешней седловой точки, мы определяем все минимумы в остающемся четырехмерном пространстве двух деформаций фрагментов, размера шейки и массовой асимметрии. Мы находим, что есть обычно два (но иногда больше) различных долин в области за пределами района второго седла, одна соответствует массовой асимметрии аg приблизительно [140 –(А–140)] / М. и одна соответствующая массовой симметрии аg=0. Чтобы понять значение этих долин, необходимо определить больше подробностей об их взаимопересечениях в пятимерном пространстве энергии-деформации.

Вариации алгоритма наводнения позволяют нам установить, что отдельные седловые точки обеспечивают входы в эти две долины и определить соответствующие энергии этих седловых точек. Как только самое низкое седло было определено, мы можем блокировать водный поток через это седло построением воображаемой дамбы поперек области седла. Мы можем также полностью блокировать водный поток вне выбранного максимума Q2. Это препятствует воде течь вниз по одной долине и вверх через 'задний ход' в другую долину. Чтобы определять высоту хребта между этими двумя долинами по всей их длине, для каждого фиксированного Q2, мы изучаем остающееся четырехмерное пространство, в котором эти две долины соответствуют двум минимумам, а хребет соответствует перевалу отделяющему их. Мы используем алгоритм наводнения в четырех измерениях, чтобы локализовать это седло / хребет.

Тайны разрешены

Как примеры структур которые мы нашли в рассчитанных пятимерных поверхностях потенциальной энергии, мы показываем на рис. 4 и 5 некоторые особенности долины деления и разделяющего хребта, полученные для 228Ra и 234U. Асимметричное расщепление доминирует в обоих случаях, потому что барьер, ведущий в асимметричную долину является более низким, в согласии с экспериментом. В седлвых точках, ведущих к асимметричным долинам деления оболчечная поправка составляет уже приблизительно половину от, рассчитанной для сферической формы основного состояния 132Sn, тогда как оболчечная поправка в седловых точках, ведущих к симметричным долинам деления по существу нулевая. Рассчитанная двух-долинная структура поверхности потенциальной энергии ведет к наблюдаемым бимодальным особенностям деления в этой области ядер. Высокий хребет, отделяющий эти две долины для 228Ra достигает максимума в 2.47 MeV выше входной седловой точки симметричной долины. Поэтому при низких энергиях возбуждения он сохраняет массово-симметричную и массово-асимметричную моды хорошо разделенными до момента разрыва, тогда как для 234U более низкий разделяющий хребет, почти той же самой высоты, что и входная седловая точка к симметричной долине, позволяет симметричной компоненте частично или полностью возвращаться назад к асимметричной долине перед разрывом. Удлиненные формы, полученные в симметричной долине сопоставимы с более низкими кинетическими энергиями фрагментов, наблюдаемых в симметричной моде деления относительно асимметричного режима, для которого мы получаем более компактные формы. Фрагмент Кинетические энергии фрагментов являются результатом Кулоновского отталкивания, которое главным образом вступает в силу только после разделения на отделенные фрагменты. Центры заряда более удлиненных соприкасающихся фрагментов более разнесены, чем для компактных соприкасающихся фрагментов. Высокие кинетические энергии фрагментов, свидетельствуют поэтому о компактных разрывных конфигурациях, тогда как низкие кинетические энергии фрагментов, указывают на более удлиненные конфигурации разрыва.

Ядра в области рядом с 258Fm также демонстрируют особенности бимодального деления. Мы ранее экспериментально идентифицировали бимодальные структуры в расчетных двумерных поверхностях потенциальной энергии, но только теперь мы удостоверились, что эти интерпретации остаются правильными, когда вычисление расширено от двух до пяти измерений. Для 256Fm и 258Fm мы находим два отличных класса седловых точек, показанных на рис. 6. Для 256Fm форма самого низкого седла указывает, что оно соответствует нормальному, делению с низким TKE, подобному тому, что наблюдается в расщеплении более легких актинидов. Однако, существует другая седловая точка, которая по нашим расчетам оказывается на 0.30 MeV выше чем более низкая седловая точка. Форма этой седловой точки показывает, что она соответствует пути, ведущему к симметричному делению с компактными конфигурациями разрыва и более высокими фрагментом кинетическими энергиями фрагментов. Для 258Fm последний тип седловой точки есть самая низкая точка седла. Таким образом, мы воспроизводим экспериментально наблюдаемую точку перехода между асимметричным делением с низким TKE и симметричным делением с высоким-TKE.

Для удлинений между седловой точкой внешнего барьера деления и разрывом, мы можем однозначно идентифицировать массовую-асимметричную долину для большинства ядер актинидов. Мы определили параметр массовой асимметрии для сетки деформации аg (сравните с рис. 3) как:

(1)

где М1 и M2 есть объемы внутри квадратичных поверхностей конечных тел, если бы они были достроены до образования сфероидов с замкнутой поверхностью. Достаточно далеко вперед в массово-асимметричной долине, скажем при Q2 = 64b, где 1b –1 барн, соответствующий 10-28 м2, делящиеся ядра всегда имеют хорошо-проявившиеся шейки (см. Рис. 4 и 5). Поэтому имеет смысл сравнить массовую асимметрию неразделившейся формы в массовой-асимметричной долине с конечными массами тяжелого и лёгкого фрагмента MH и ML.

Хотя можно ожидать, что M1 и M2 для форм с хорошо-проявившимися шейками могут быть близкими к конечным массам фрагментов, мы не можем непосредственно сравнить M1 и M2 с наблюдаемымыми массами фрагментов деления MH и ML, потому что они не совсем суммируются в полный ядерный объем или массу A. Однако, масштабируя M1 и M2 так, чтобы их сумма составила в целом полный массовый номер A, мы можем непосредственно сравнить массовую асимметрию формы долины и наблюдаемые массы тяжелого и лёгкого фрагмента. Мы получаем тривиально:

(2)

где rs – коэффициент масштабирования для ядра с A нуклеонами. Масштабирование эквивалентно перераспределению массы в области шейки к левой и правой массам в пропорции к их соответствующим объемам. Количество материи в этом 'gedanken' перераспределении весьма мало, приблизительно 10-20 нуклеонов.

Мы используем вышеупомянутые определения на рис. 7, чтобы сравнить расчетные массы тяжелого и лёгкого фрагмента деления, основанные на свойствах долины при Q2 = 99 b, с экспериментальным данным для средних положений лёгкого и тяжёлого массовых пиков в массовых распределениях фрагментов для ряда четных изотопов Th, U, Pu, Сm. Cf, и Fm. Наши расчетные результаты находятся в превосходном согласии с экспериментальными данными, со средним отклонением только 3.0 нуклеонов. А именно, мы находим, что расчетная масса тяжелого фрагмента является примерно постоянной и близка к A= 140 для всех рассмотренных элементов и изотопов. Следовательно масса лёгкого фрагмента, который содержит остаток от массы делящегося ядра, зависит от массового номера делящейся системы, снова в превосходном согласии с экспериментальными данными.

Обсуждение

Новые теоретические результаты по ядерному делению представленном здесь были получены в нашей стандартной модели ядерной структуры, которая также была применена к вычислению масс ядер, барьеров взаимодействие тяжелых ионов, ядерному вета-распаду, и ядерному синтезу в звездной среде без изменения в модели или ее параметрах относительно их определений в работе 12 в 1992. Мы использовали FRLDM (1992) версию модели потенциальной энергии, а не FRDM (1992) версию, потому что последняя является неподходящей для форм с хорошо-проявившимися шейками. Мы вычислили пятимерные ландшафты потенциальной энергии для 138 четно-четных ядер от Pb до Fm. Наш анализ этих ландшафтов, из которых только некоторые примеры были обсуждены подробно выше, позволяет нам сделать следующие заключения:

(1) Множественные пути деления найдены для большинства ядер.

(2) Для радия и легких ядер-актинидов доминируют два пути: один масс - асимметричный и один масс-симметричный. Эти пути соответствуют различным модам деления, вроде показанных на рис. 1.

(3) Различие в энергии между симметричной и асимметричной седловыми точками для Rа и легких ядер-актинидов в рсчитанных нами поверхностях потенциальной энергии - 1-2 МэВ, что соответствует экспериментально полученным различиям в пороговых энергиях для этих двух мод.

(4) Для 228Ra и близлежащих ядер мы находим, что симметричные и асимметричные пути деления хорошо разделены высоким горным хребтом от седла до разрыва. Таким образом, наши пятимерные вычисления подтвердили экспериментальный вывод, полученный в ссылке 19, о том что при низких энергиях возбуждения существуют два пути деления с маленьким или никаким перекрытием.

(5) Из экспериментальных наблюдений деления элементов легче чем Fm получено, что средняя кинетическая энергия на 10-15 MeV выше для асимметричного режима чем для симметричной моды. Различия формы, которые мы вычисляем для ядер, развивающихся в массово-асимметричной и массово-симметричной долинах, качественно совместимы с соответствующими различиями в кинетических энергиях этих двух мод.

(6) Формы в седловой точке и энергии для 256Fm и 258Fm соответствуют экспериментально наблюдаемымому переходу между асимметричным делением с низким-TKE и симметрическим делением с высоким-TKE, который происходит между 256Fm и 258Fm.

(7) Давно-наблюдаемое массовое расщепление в масс-асимметричном делении с примерно постоянной массой тяжелого фрагмента около = 140, убедительно воспроизведено в наших вычислениях.

Уже в 1950 Мейтнер предложил интерпретацию наблюдаемых массовых распределений в делении в терминах оболочечной структуры фрагмента. Мы показали здесь, что не только массовое разделение подвержено влиянию оболочечной структуры. Оболчечная структура также создает различные моды деления, каждая из которых имеет свою характерную энергию седловой точки, массовое распределение и кинетическую энергию.

Пятимерная поверхность потенциальной энергии деления в некоторых внешних седловых точках и за их пределами является впечетляющим пейзажем пересеченным глубокими долинами и высокими хребтами. Оболочки фрагментов выраженно влияют на топографию этого пейзажа, задолго до того, как система разделится на отделенные осколки деления.

Замечание добавленное в доказательство: интересное обсуждение проблемы обнаружение структур в многомерных пространствах находится в работе 37.