УДК 669.01
ТЕМПЕРАТУРА И ТЕПЛОТА ПЛАВЛЕНИЯ ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ
ПОЛИМОРФНЫХ ПЕРЕХОДОВ РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ЭЛЕМЕНТОВ И
ПАРАМЕТРЫ КРИСТАЛЛИЧЕСКИХ РЕШЕТОК*
,
ФГОУ ВПО МГУП, г. Москва, Россия
Редкоземельные элементы от La (Z=57) до Lu (Z=71) приобретают все большее значение в современной технике, электронике, химической промышленности, медицине, сельском хозяйстве и других областях деятельности. Они применяются для получения различных датчиков и устройств, различных сплавов, используются в качестве активных добавок и др.
Одной из особенностей редкоземельных элементов (РЗЭ) являются сравнительно высокие температуры плавления и наличие полиморфных переходов при температуре близкой к температуре плавления при нормальном давлении. Из числа физических свойств РЗЭ, знание которых необходимо для их практического использования, существенными являются данные о температурах, теплотах плавления и полиморфных переходов, наряду с другими термодинамическими свойствами.
Из всех РЗЭ только два элемента не испытывают высокотемпературное структурное превращение - европий и тулий. У всех остальных высокотемпературной модификацией является модификация со структурой объемно-центрированной кубической А2, плавящейся при дальнейшем повышении температуры. У большинства элементов при понижении температуры модификация, граничащая с модификацией А2, обладает плотноупакованной гексагональной структурой A3 (у Pr, Nd двойная гексагональная плотноупакованная структура А3'), за исключением La, Се, Yb у которых вместо А3 гранецентрированная кубическая A1, у Sm ромбоэдрическая структуры.
Температуры плавления Tm, высокотемпературного полиморфного перехода Tk,
разность температур Tm-Tk, отношение (Tm-Tk)/Tm, теплота плавления DHm [1-3].
Элемент | Ts, K | Tk, K | (Tm-Tk)/Tm | (Tm-Tk), K | DHm, кДж/моль |
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 |
La | 1193 | 1137 | 0,0469 | 56 | 10,04 |
Ce | 1077 | 1003 | 0,0687 | 74 | 8,87 |
Pr | 1205 | 1065 | 0,1162 | 140 | 11,3 |
Nd | 1289 | 1135 | 0,1195 | 154 | |
Pm | 1441 | 12,6 | |||
Sm | 1345 | 1190 | 0,1152 | 155 | 10,9 |
Eu | 1101 | 10,5 | |||
Gd | 1585 | 1535 | 0,0315 | 50 | 15,5 |
Tb | 1630 | 1590 | 0,0245 | 40 | 16,3 |
_______________ *Работа выполнена под руководством Продолжение табл. | |||||
1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 |
Dy | 1682 | 1657 | 0,0149 | 25 | 17,2 |
Ho | 1743 | 1701 | 0,0241 | 42 | 17,2 |
Er | 1795 | 1640 | 0,0864 | 155 | 17,2 |
Tm | 1818 | 18,4 | |||
Yb | 1097 | 1073 | 0,0219 | 24 | 9,2 |
Lu | 1936 | 19,2 |
Начиная от церия температура полиморфного перехода Tk плавно возрастает с увеличением порядкового номера, проходя через минимум у Yb, при этом температура перехода Tk коррелирует с температурой плавления Tm и энтальпией плавления DHm (таблица). При сравнительно высоких температурах плавления РЗЭ температурный интервал существования модификации А2 сравнительно мал и лежит в пределах 24-155 К.
Разность (Tm-Tk) в зависимости от порядкового номера имеет более ярко выраженный характер и проходит через максимум у элементов Nd, Sm и минимум у Dy, Yb. Зависимость относительной величины (Tm-Tk)/Tm от порядкового номера аналогична зависимости (Tm-Tk) и проходит через максимум у элементов Pr, Nd и Er и минимум у Dy и Yb (таблица).
Обращают на себя внимание подобные же особенности изменения теплот сублимации DHs и энергии атомизации DHat РЗЭ. Наибольшее значение энергии атомизации и сублимации у La, Ce постепенно снижаясь до Eu, затем возрастая у Gd, Tb, с резким минимумом у Yb. Аналогичный характер зависимости имеет изменение отношение a/c кристаллических решеток РЗЭ, которое, как было показано раньше [4], коррелирует с энтальпией высокотемпературных переходов (рисунок).

Энергии атомизации DHat, сублимации DHs, полиморфного перехода DHk и
отношение a/c редкоземельных элементов
Установленные зависимости свидетельствуют о наличии связи между энергией межатомного взаимодействия и температурами и теплотами полиморфных переходов. При этом изменение отношения a/c находится в очевидной зависимости от энергии атомизации, обусловленной изменением электронной структуры в ряду РЗЭ.
Библиографический список
1. Нandbook on the physics and chemistry of rare earths. V.1/Edited by Gschneider K. A. (Jr), Eyring L. – Amsterdam, New York, Oxford: Noth-Holland p., 1978.
2. , Даан металлы. М.: Металлургия, 1965.
3. Эмсли Дж. Элементы: пер. с англ. М.: Мир, 1993.
4. , , // Известия ВУЗов. Материалы электронной техники. 2004. №3. С.19.


