Экспериментальные исследования множественности нейтронов, испускаемых из отдельных осколков с фиксированной массой и кинетической энергией, при спонтанном делении 244, 248Сm и 252Cf (стр. 1 )

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК

ПЕТЕРБУРГСКИЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

им.

УДК 539.173 На правах рукописи

Экспериментальные исследования множественности нейтронов, испускаемых из отдельных осколков с фиксированной массой и кинетической энергией,

при спонтанном делении 244, 248Сm и 252Cf

01.04.16 – физика атомного ядра и элементарных частиц

Автореферат

диссертации на соискание учёной степени

кандидата физико-математических наук

Гатчина

2004

Работа выполнена в Отделении нейтронной физики Петербургского института ядерной физики им. РАН.

Научные руководители:

доктор физико-математических наук,

профессор ,

кандидат физико-математических наук,

.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук

,

кандидат физико-математических наук

.

Ведущая организация:

Лаборатория нейтронной физики Объединённого института ядерных исследований.

Защита состоится “ ” 2004 г. в “ ” час.

на заседании диссертационного совета Д-002.115.01 при Петербургском институте ядерной физики им. РАН по адресу:

г. Гатчина Ленинградской области, ПИЯФ РАН.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ПИЯФ РАН.

Автореферат разослан «___»__________________2004 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы диссертации

В силу того, что распределения множественности нейтронов, испущенных каждым из осколков деления, несут информацию о распределении энергии возбуждения между осколками, одним из наиболее эффективных способов исследования движения делящейся системы вблизи точки разрыва является изучение энергетических и массовых распределений осколков при фиксированном числе нейтронов. Имеющиеся в настоящее время экспериментальные данные относятся большей частью к измерениям средних значений числа испущенных нейтронов < ν > и зависимости < ν > от массы осколка и полной кинетической энергии осколков для ряда актинидных ядер.

Полная информация о распределениях множественности нейтронов деления, испущенных конкретными осколками, получена лишь для случаев спонтанного деления 252Cf, и в какой-то мере (а именно, о распределениях полного числа нейтронов деления, испущенного парой осколков) для спонтанного деления ядер 244, 246Cm, 256, 257Fm и 260Mo. Отсутствие систематических данных о множественности нейтронов для широкого диапазона делящихся ядер и энергий возбуждения не позволяет пока воссоздать целостную картину динамики процесса деления вблизи “точки разрыва”.

Особый интерес представляет информация о событиях деления с близкой к нулю внутренней энергией возбуждения делящейся системы, когда проявляются эффекты, определяемые особенностями поверхности потенциальной энергии в точке разрыва. К таким эффектам относятся холодное истинное и компактное деления, холодное деформированное деление, холодное форм-асимметричное деление. Смысл терминов холодного истинного и компактного деления заключается в наблюдении событий, не сопровождающихся эмиссией мгновенных нейтронов (ntot = 0), так как кинетическая энергия осколков исчерпывает всю (холодное истинное деление) или практически всю энергию реакции Q (холодное компактное деление). При низкой суммарной кинетической энергии осколков реализуется холодное деформированное деление (ntot ³ 6). Для холодных конфигураций, упомянутых выше, температура делящегося ядра в точке разрыва оказывается такой низкой, что выход зарядово-чётных осколков превалирует и в массовом распределении осколков проявляется тонкая структура с периодичностью 5 массовых единиц (например, [1,2]).

Цель работы

Основной целью экспериментальных исследований, выполненных в рамках данной диссертационной работы, являлось изучение двумерных распределений множественности нейтронов, испущенных из осколков определённой массы и кинетической энергии, P(nL,nH), при спонтанном делении 252Cf и 244, 248Cm. Для выполнения этой задачи необходимо было:

1. Модернизировать нейтронный детектор, состоящий из двух больших жидких сцинтилляционных счётчиков нейтронов с введённым гадолинием [3], и создать современную систему регистрации и предварительной обработки экспериментальных данных.

2. Провести измерения распределений множественности нейтронов спонтанного деления 252Cf, 248Cm и 244Cm.

3. Восстановить из измеренных распределений множественности нейтронов деления, как сами исходные распределения множественности нейтронов, так и их основные характеристики (средние, дисперсии и ковариации).

4. Провести анализ восстановленных распределений множественности нейтронов деления с целью изучения основных особенностей и механизма формирования осколков по массам и энергиям возбуждения.

Научная новизна и практическая ценность работы

Для каждого конкретного акта спонтанного деления 252Cf и впервые для 244Сm и 248Сm с использованием единой методики были проведены измерения числа нейтронов, испущенных каждым из двух дополнительных осколков деления, вместе с их кинетическими энергиями. Из полученных распределений путём решения “некорректно поставленной” обратной задачи были восстановлены истинные двумерные распределения множественности нейтронов деления.

Впервые для 244Сm и 248Сm были получены распределения осколков по массам и кинетическим энергиям для фиксированных пар чисел нейтронов, испущенных дополнительными осколками.

Впервые в массовых распределениях осколков “холодного компактного” (νtot = 0) деления 244Cm и 248Cm был обнаружен повышенный выход в областях масс, соответствующих положению нейтронных оболочек N = 64÷68 (β » 0,55), N = 82÷84 (β » 0,1) и N = 86÷90 (β » 0,65). При этом установлено, что средняя внутренняя энергии возбуждения осколков не менее 5 ÷ 7 МэВ.

В массовых распределениях сильнодеформированных осколков деления (νtot ³ 6) 248Cm и 244Cm наблюдена тонкая структура с периодом около 5 а. е.м., проявление которой усиливается с ростом асимметрии деформации осколков. Это полностью подтверждает аналогичный эффект наблюдённый ранее в спонтанном делении 252Cf [1].

Анализ восстановленных распределений обнаружил антикорреляцию между числом испущенных нейтронов νtot и полной энергией, уносимой g ‑ квантами деления.

Полученные распределения множественности нейтронов деления представляют значительный практический интерес, так как они необходимы как при конструировании реакторов, так и при решении задачи дожигания актинидов в рамках проблемы трансмутации. В частности хорошо известно, что нейтроны спонтанного деления 244Сm дают основной вклад в нейтронное излучение отработанного топлива. По тем же причинам эти данные необходимы для развития методов неразрушающего контроля, используемых на атомных электростанциях в бассейнах выдержки и на заводах по переработке топлива.

Основные положения и результаты, выносимые на защиту:

1. Модернизированная экспериментальная установка и усовершенствованная методика экспериментальных исследований множественности нейтронов, испускаемых из отдельных осколков с фиксированной массой и кинетической энергией, при спонтанном делении.

2. Впервые полученные распределения осколков по массам и кинетическим энергиям для фиксированных пар чисел нейтронов, испущенных при спонтанном делении 244, 248Сm в сравнении с 252Cf.

3. Основные результаты анализа экспериментальных данных, в том числе:

- Подтверждение существования антикорреляции между числом нейтронов, испущенных парными осколками.

- Впервые обнаруженный в массовых распределениях осколков “холодного компактного” деления (νtot = 0) 248Cm и 244Cm, повышенный выход в областях масс, соответствующих положению нейтронных оболочек N = 64÷68 (β » 0,55), N = 82÷84 (β » 0,1) и N = 86÷90 (β » 0,65). Вывод об определяющей роли нейтронных оболочек в формировании осколков по массам при средней внутренней энергии возбуждения осколков для случаев без нейтронной эмиссии не менее 5 ÷ 7 МэВ.

- Впервые обнаруженная в массовых распределениях сильнодеформированных осколков деления (νtot ³ 6) 248Cm и 244Cm тонкая структура с периодом около 5 а. е.м., проявление которой усиливается с ростом асимметрии деформации осколков (nH /nL ³ 3).

- Обнаружена антикорреляция между числом испущенных нейтронов νtot и полной энергией, уносимой g ‑ квантами деления из осколков.

Апробация работы

Основные результаты работы представлены на 7 всероссийских и 6 международных конференциях.

Объём диссертации

Диссертация изложена на 103 страницах, состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы (123 наименования). В диссертации содержится 5 таблиц и 27 рисунков.

Публикация полученных результатов

Основные результаты, представленные в диссертации, опубликованы в следующих работах:

1. Shpakov V. I., Dushin V. N., Kalinin V. A., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Vorobyev A. S., Laptev A. B., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., Hambsch F.-J., “Experimental Study of Correlation between Fission Neutron Multiplicity, Mass and Kinetic Energy of Fission Fragments from Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm ”// In Proceedings of the Second International Conference “Fission and Properties of Neutron-Rich Nuclei”, St. Andrews, Scotland, June 28-July 3, 1999, ed. Hamilton J. H., Phillips W. R., Carter H. K., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2000, p.227-230.

2. Kalinin V. A., Dushin V. N., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Vorobyev A. S., Laptev A. B., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., Hambsch F.-J., “Mass, Kinetic Energy and Neutron Emission of Fission Fragments in Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm”// In Proceedings of the “Seminar on Fission Pont D’Oye IV”, Castle of Pont d’ Oye, Habay-la-Neuve, Belgium, 5-8 Oct, 1999, ed. Wagemans C., Serot O., D’hondt P., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2000, p.33-42.

3. Kalinin V., Dushin V., Hambsch F.-J., Jakovlev V., Kraev I., Laptev A., Petrov B., Petrov G., Pleva Yu., Shcherbakov O., Sokolov V., Vorobyev A., “Measurement of Prompt Neutron Multiplicity Distribution in Correlation with Mass-Energy Distribution of Fission Fragments in Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm”. J. Nucl. Sci. and Tech., Suppl. 2, v. 1, 2002, p. 250-253.

4. Vorobyev A., Dushin V., Hambsch F.-J., Jakovlev V., Kalinin V., Kraev I., Laptev A., Petrov B., Petrov G., Pleva Yu., Shcherbakov O., Sokolov V., “Methodology of a Study of Correlations between Neutron Multiplicity, Mass and Kinetic Energy of Fission Fragments”. J. Nucl. Sci. and Tech., Suppl. 2, v. 1, 2002, p. 630-633.

5. Kalinin V. A., Dushin V. N., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Vorobyev A. S., Laptev A. B., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., Hambsch F.-J., “Mass and Energy Dependencies of Neutron Multiplicity Distribution Moments for Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm”// In book "VIII International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei "Neutron Spectroscopy, Nuclear Structure, Related Topics", ISINN-8, Dubna, May 17-20, 2000. Dubna, JINR, E, 2000, p. 261-267.

6. Vorobyev A. S., Dushin V. N., Hambsch F.-J., Jakovlev V. A., Kalinin V. A., Kraev I. S., Laptev A. B., Petrov B. F., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., “Correlation between Fission Neutron Multiplicity, Mass and Kinetic Energy of Fission Fragments for Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm”// In book "IX International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei "Neutron Spectroscopy, Nuclear Structure, Related Topics", ISINN-9, Dubna, May 23-26, 2001. Dubna, JINR, E, 2001, p. 276-287.

7. Vorobyev A. S., Dushin V. N., Hambsch F.-J., Jakovlev V. A., Kalinin V. A., Kraev I. S., Laptev A. B., Petrov B. F., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., “Fission Neutron Multiplicity for Spontaneous Fission of 252Cf, 244Cm and 248Cm”// In book "IX International Seminar on Interaction of Neutrons with Nuclei "Neutron Spectroscopy, Nuclear Structure, Related Topics", ISINN-9, Dubna, May 23-26, 2001. Dubna, JINR, E, 2001, p. 288-295.

8. Kalinin V. A., Dushin V. N., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Vorobyev A. S., Kraev I. S., Laptev A. B., Petrov G. A., Pleva Yu. S., Shcherbakov O. A., Sokolov V. E., Hambsch F.-J., “On Fission Fragment De-Excitation at Scission Point”// In Proceedings of the 5th International Conference on “Dynamical Aspects of Nuclear Fission”, Častá-Papiernička, Slovak Republic, 23-27 October, 2001, ed. Kliman J., Itkis M. G., Gmuca Š., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2002, p.252-263.

9. Kalinin V. A., Dushin V. N., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Vorobyev A. S., Laptev A. B., Shcherbakov O. A., Hambsch F.-J., “Fission Fragment Deformation and Dynamical Effects in Spontaneous Fission of 252Cf and 248Cm”// In Proceedings of the Third International Conference “Fission and Properties of Neutron-Rich Nuclei”, Sanibel Island, Florida, USA, 3 - 9 November, 2002, ed. Hamilton J. H., Ramayya A. V., Carter H. K., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2003, p.466-471.

10. Vorobyev A. S., Laptev A. B., Shcherbakov O. A., Kalinin V. A., Dushin V. N., Petrov B. F., Jakovlev V. A., Hambsch F.-J., “Investigation of Neutron Multiplicity Distributions in Separate Reaction Channels Using Gadolinium Loaded Liquid Scintillation Counters”// In Proceedings of the Third International Conference “Fission and Properties of Neutron-Rich Nuclei”, Sanibel Island, Florida, USA, 3‑9 November, 2002, ed. Hamilton J. H., Ramayya A. V., Carter H. K., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2003, p.460-465.

11. Kalinin V. A., Dushin V. N., Jakovlev V. A., Petrov B. F., Vorobyev A. S., Laptev A. B., Shcherbakov O. A., Hambsch F.-J., “Observation of the Structures in the Mass-TKE Distributions of Fission Fragments in Spontaneous Fission”// In Proceedings of the “Seminar on Fission Pont D’Oye V”, Castle of Pont d’ Oye, Habay-la-Neuve, Belgium, 16-19 Sept., 2003, ed. Wagemans C., Serot O., D’hondt P., published by World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd, 2004, p.73-82.

12. Dushin V. N., Hambsch F.-J., Jakovlev V. A., Kalinin V. A., Kraev I. S., Laptev A. B., Nikolaev D. V., Petrov B. F., Petrov G. A., Petrova V. A., Pleva Y. S., Scherbakov O. A., Shpakov V. I., Sokolov V. E., Vorobyev A. S., Zavarukhina T. A., “Facility for Neutron Multiplicity Measurements in Fission”. Nucl. Inst. and Meth. A 516, 539-

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулирована цель работы и основные положения, выносимые на защиту.

В первой главе диссертации основное внимание уделено некоторым аспектам процесса формирования массовых и энергетических распределений осколков в бинарном делении.

Раздел 1.1, помимо краткого рассмотрения энергетики процесса деления, содержит краткое описание теоретических моделей, которые наиболее часто используются при трактовке получаемых в эксперименте распределений осколков по массам, зарядам и энергиям возбуждения.

В разделе 1.2 дан обзор существующих методов исследования множественности нейтронов деления, испускаемых из отдельных осколков, и имеющихся в литературе экспериментальных данных. В частности, продемонстрировано, что на сегодняшний день наиболее детальная информация о распределении полной энергии возбуждения между осколками деления может быть получена только из экспериментов, в результате которых определяется распределение множественности нейтронов, испущенных парными осколками. Также отмечено, что эксперименты подобного рода связаны со значительными экспериментальными и методическими трудностями и не всегда согласуются друг с другом.

В разделе 1.3 описана постановка задачи и обоснование методики измерения множественности нейтронов, испускаемых из осколков определённой массы и кинетической энергии, использовавшейся в данной работе.

Во второй главе представлено описание экспериментальной установки, электронной аппаратуры, системы сбора и предварительной обработки экспериментальных данных. Здесь же изложены методики измерений полного числа нейтронов на акт деления (4p‑геометрия, полная эффективность регистрации ~70%) и нейтронов из каждого конкретного осколка (2´2p‑геометрия, эффективность регистрации ~55%).

Раздел 2.1 содержит краткое описание принципов регистрации множественности нейтронов из конкретных осколков. На рисунке 1 представлены основные узлы установки. Нейтроны регистрировались при помощи двух больших жидкостных сцинтилляционных счётчиков нейтронов на основе гадолиния (БЖСН). Для уменьшения взаимного влияния баков в 2´2p‑геометрии между БЖСН размещалась защита из железа (толщиной 16 см) с центральной свинцовой вставкой (толщиной 10 см). Осколки деления регистрировались при помощи двойной проточной ионизационной камеры с сетками Фриша (ИК).

В разделе 2.2 показано общее устройство ионизационной камеры и изложены основные принципы работы с ней.

Рисунок 1. Схематическое изображение основных узлов установки.

В данной работе для, того чтобы эффективность регистрации БЖСН имела максимальную величину, осколки деления коллимировались в одну из половин ИК (коллимированная половина) через последовательность цилиндрических отверстий с диаметром 0,6 мм и общей площадью 3 см2, просверленных в общем катоде камеры в гексагональном порядке.

Во время измерений с источником 244Cm, имеющим большую a ‑ активность (~108 1/с), чтобы уменьшить число наложений был применён дополнительный коробчатый коллиматор из пластика, который размещался в непосредственной близости от делящегося слоя в неколлимированной половине камеры.

Раздел 2.3 содержит краткое описание принципов регистрации нейтронов деления посредством БЖСН. Конструкция и основные характеристики используемого в данной работе нейтронного детектора также приводятся. На рисунке 2 приведены некоторые из основных характеристик нейтронного детектора.

Eki*/m*, МэВ/а. е.м.

Рисунок 2. Слева представлена измеренная вероятность захвата нейтронов деления в БЖСН в зависимости от времени, прошедшего с момента деления (в качестве источника нейтронов использовался источник 252Cf). Справа – вероятность регистрации нейтрона в БЖСН (2´2p - геометрия) в зависимости от направления импульса осколка деления: по направлению к БЖСН – тёмные кружки, в противоположную сторону – светлые кружки.

В разделе 2.4 описывается радиоэлектронная часть экспериментальной установки, методика проведения эксперимента и процедура предварительной обработки информации.

Регистрация нейтронов осуществлялась в течение 20 мкс через 300 нс после акта деления. Признаком того, что такое деление произошло, являлось совпадение импульсов от осколков деления с двух половин ионизационной камеры. Фон измерялся в ходе эксперимента также в течение 20 мкс временного интервала, который задавался от генератора.

Третья глава посвящена обработке экспериментальных данных. Первичная обработка данных заключалась в сортировке накопленных событий. На этом этапе события, имеющие признак наложений (во время измерительного интервала произошло, по крайней мере, два события деления), отбрасывались.

Далее, раздел 3.1, осуществлялся пособытийный переход от измеренных амплитуд импульсов осколков к массам m* и полным кинетическим энергиям осколков TKE* до вылета нейтронов.

В дальнейшем, разделы 3.2–3.3, для каждой m* - TKE* ячейки были получены как основные моменты распределений множественности нейтронов деления (средние, дисперсии и ковариации), так и сами эти распределения, исправленные на мёртвое время, фон и эффективность нейтронного детектора. Для восстановления распределений нейтронной множественности использовался метод [3, 4] статистической регуляризации с введением априорной информации о моментах восстанавливаемых распределений.

В четвёртой главе приведены полученные результаты обработки измерений распределений множественности нейтронов деления. В итоге анализа делается вывод о том, что проведённые измерения и способ восстановления исходных нейтронных распределений, реализованный в данной работе, позволяют достаточно корректно воссоздавать распределения нейтронов из осколков определённой массы и энергии.

В разделе 4.1 продемонстрировано, что полученные в данной работе массово-энергетические распределения осколков деления и такие их основные характеристики как среднее значение и дисперсия, усреднённые по всему массовому или энергетическому распределениям осколков, в пределах экспериментальных ошибок хорошо согласуются с известными данными (таблица 1).

Таблица 1. Основные характеристики массово-энергетических распределений осколков деления

	Данная работа	Средневзвешенное по имеющимся в литературе данным
252Cf	248Cm	244Cm	252Cf	248Cm	244Cm
<mL*>	108,4±0,2	106,8±0,2	104,6±0,4	108,5±0,1	107,0±0,1	104,6±0,1
s (mL*)	7,0±0,1	6,6±0,1	7,2±0,3	7,0±0,1	6,7±0,1	6,2±0,3
<TKE*>	184,9±0,6	180,9±0,6	183,5±1,2	185,5±0,4	182,1±0,4	184,9±0,7
s (TKE*)	10,8±0,2	9,8±0,1	10,9±0,3	11,9±0,6	11,0±0,6	11,7±0,8

В случае спонтанного деления 244Cm заметно некоторое ухудшение как массового, так и энергетического разрешений, что было связанно с необходимостью введения дополнительного коллиматора осколков из непроводящего материала для частичной компенсации высокой a ‑ активности мишени.

В разделе 4.2 демонстрируется корректность использованной в данной работе процедуры восстановления распределений мгновенных нейтронов деления из измеренных распределений. Для наглядности в таблице 2 и на рисунках 3, 4 представлены результаты диссертационной работы. Из анализа которых видно хорошее согласие данных, полученных автором в 4p ‑ и 2´2p ‑ геометриях (рисунок 3), с результатами, полученными другими экспериментальными группами (рисунок 4).

Таблица 2. Распределение полной множественности нейтронов на акт деления

νtot	Распределение вероятности испускания νtot нейтронов, P(νtot)
252Cf	248Cm	244Cm
Данная работа	[4]	Данная работа	[4]	Данная работа	[4]
0	0,0023 ±0,0004	0,0022	0,0061 ±0,0006	0,0067	0,0175 ±0,0024	0,0150
1	0,0290 ±0,0018	0,0256	0,0608 ±0,0024	0,0597	0,1121 ±0,0082	0,1162
2	0,1230 ±0,0044	0,1254	0,2272 ±0,0039	0,2206	0,2996 ±0,0070	0,2998
3	0,2719 ±0,0038	0,2743	0,3460 ±0,0043	0,3509	0,3387 ±0,0060	0,3332
4	0,3052 ±0,0024	0,3052	0,2476 ±0,0030	0,2544	0,1768 ±0,0064	0,1838
5	0,1867 ±0,0040	0,1852	0,0906 ±0,0022	0,0893	0,0473 ±0,0086	0,0430
6	0,0654 ±0,0024	0,0661	0,0190 ±0,0007	0,0167	0,0072 ±0,0040	0,0088
7	0,0139 ±0,0008	0,0141	0,0024 ±0,0002	0,0017	0,0007 ±0,0005	0,0003
8	0,0021 ±0,0002	0,0019	0,0002 ±0,0001	0,0074	0,0001 ±0,0002	<0,0001
9	0,0005 ±0,0001	<0,0001	<0,0001 ±0,0000		<0,0001	<0,0001
<νtot>	3,756 ±0,031	3,757	3,130 ±0,023	3,13	2,720 ±0,061	2,72
s 2(νtot)	1,623 ±0,026	1,59	1,336 ±0,017	1,29	1,272 ±0,071	1,26

νtot = 0

m*, а. е.м.

а)