Внесение корректировок в таблицы оптических констант материалов для Al2O3 в области тонкой структуры L2,3-края поглощения Al
3.2. Прикладная физика
Ключевые слова: лазерно-плазменный источник излучения, мягкий рентгеновский диапазон, изображающий (стигматический) дифракционный спектрометр, апериодические многослойные зеркала нормального падения, NEXAFS-структура L-края поглощения Al и Al2O3.
Введение
Одной из наиболее часто используемых таблиц оптических констант материалов в мягком рентгеновском (МР) диапазоне спектра является таблица, первоначально приведённая в работе [1], а в настоящее время размещённая в виде файлов на сайте http://henke. lbl. gov/optical_constants/ и постоянно обновляющаяся. Конкурсантом был проведён эксперимент, в ходе которого были установлены неточности данных для оптических констант Al и Al2O3 в этой таблице. Речь в данной работе пойдет об интервале длин волн 130 – 180 Å, в пределах которого находится L2,3-край поглощения Al (170 Å).
Спектр пропускания плёнки Al2O3, указывающий на неточности данных таблицы [1], был получен путём сравнения спектров, зарегистрированных на ПЗС-матрицы с различными напылёнными на них фильтрами. Спектры были получены при использовании дифракционного спектрометра МР диапазона, обладающего одновременно стигматизмом, относительно большим приемным углом (~5×10-2 рад ´ 5×10-2 рад) и сравнительно широким рабочим спектральным диапазоном (порядка октавы и более) при разрешающей способности 
и выше. Такой стигматический (изображающий) спектральный прибор реализуется при использовании апериодических многослойных зеркал (МЗ) нормального падения [2 – 5] в сочетании, например, с пропускающей дифракционной решеткой. Проведённый конкурсантом эксперимент включал в себя использование широкополосного апериодического МЗ с оптимизацией на максимальное равномерное отражение в области длин волн 125 – 250 Å.
Экспериментальная установка
Рис. 1. Схема экспериментальной установки и спектр, снятый на ПЗС с Zr/Si фильтром.
На Рис. 1 представлена принципиальная оптическая схема эксперимента, представляющая собой изображающий (стигматический) дифракционный спектрометр, в котором роль фокусирующего элемента принадлежала вогнутому апериодическому МЗ. Спектрометр [6] собирался на оптическом столе 0.6×3.6 м в вакуумной камере ИКАР и включал в себя входную щель, фокусирующее МЗ, широкоапертурную дифракционную решетку на пропускание, и детектор.
Согласно схеме Роуланда, входная щель и регистрирующая схема располагались симметрично относительно нормали к поверхности МЗ, проведённой через точку падения центрального луча. Расстояние между серединой детектора и отверстием входной щели составляло 210 мм, в то время как радиус кривизны поверхности МЗ составлял 1000 мм. Таким образом, отражение излучения от МЗ происходило при небольших углах падения (~0.1 рад). В результате аберрации схемы были чрезвычайно малы, и спектральные изображения входной щели, создаваемые МЗ на чувствительной поверхности детектора, обладали высокой стигматичностью. Спектральная ширина щели составляла 2.5 Å.
Источником МР излучения в данной схеме служила плазма, образующаяся при облучении вольфрамовой мишени наносекундными импульсами лазера на кристалле ортоалюмината иттрия, легированного неодимом (Nd:YAlO3, 0.5 Дж, 6 нс, 1.08 мкм). Лазерный пучок фокусировался на мишени в пятно с эффективной площадью Seff ~ 10-5 см2 с помощью линзы из тяжёлого флинта (f = 75 мм). Максимальная интенсивность лазерного излучения в центре фокального пятна составляла ~ 1013 Вт/см2.
Как известно [7, 8], из-за высокого атомного номера вольфрама, излучение получаемой плазмы представляет собой квазинепрерывный спектр с плавно изменяющейся интенсивностью в диапазоне от ~20 до 350 Å. Это позволяет использовать подобное излучение для исследований в достаточно широком спектральном диапазоне.
В качестве фокусирующего элемента в схеме было использовано вогнутое широкополосное апериодическое Mo/Si МЗ сферической формы (R = 1000 мм, 80 монослоёв), оптимизированное на максимальное равномерное отражение в области 125 – 250 Å.
В пучке, отражённом от МЗ, располагалась свободновисящая широкоапертурная пропускающая дифракционная решётка (1000 линий/мм, 5 см2), которая помещалась на рассчитанном, исходя из требуемого значения дисперсии, расстоянии от детектора. Это расстояние было 410 мм.
Чувствительные элементы детекторов представляли собой ПЗС-матрицы фирмы E2V (CCD 47-10 backside-illuminated, размер ячейки 13 мкм) с напылёнными на них слоем Al или многослойной структурой Zr/Si, которые выполняли функцию абсорбционных фильтров.
Вклад конкурсанта в работу
Я освоил весь комплекс научно-исследовательского оборудования в лаборатории, собрал установку в вакуумной камере и провёл эксперимент. После этого проводил работу с литературой и все расчёты, включая оцифровку имеющихся графиков, интерполяцию поточечных спектров и деление графиков программным образом. Текст данной работы тоже писал сам (с использованием литературы и данных от изготовителей фильтров).
Результаты эксперимента и обсуждение
Спектры, зарегистрированные в данной работе, представляют собой произведение медленно меняющегося спектра источника, отражательной способности МЗ и чувствительности детектора, с учётом пропускания фильтров.
Рис. 2. Спектр, снятый на ПЗС с Zr/Si фильтром.
Рис. 3. Спектр, снятый на ПЗС с Al фильтром.
В работе было получено два экспериментальных спектра – на ПЗС с Zr/Si фильтром (Рис. 2) и на ПЗС с Al фильтром (Рис. 3). Спектры регистрировались при неизменной геометрии установки, поэтому они представляют собой одну и ту же спектральную картину, умноженную на пропускание соответствующего фильтра.
Рис. 4. Спектры пропускания Al (а) и Al2O3 (б) по данным с сайта http://henke. lbl. gov/optical_constants/ (графики в случайных единицах, λ – в ангстремах).
Исходя из данных о поглощении для Al и Al2O3, взятых из [1] (Рис. 4), оба эти материала имеют резкий L-край поглощения на 170 Å и не имеют никакой тонкой структуры. Однако у нас есть данные, подтверждающие, что это не так.
При помощи спектров широкополосного апериодического МЗ удалось пронаблюдать проявление NEXAFS-структуры L2,3-края поглощения Al и Al2O3 (NEXAFS = Near-Edge X-Ray Absorption Fine Structure). На Рис. 3 отчётливо видно, что за L2,3-краем Al есть области частичного пропускания, зависящего от длины волны. Область слабого пропускания прослеживается до ~130 Å.
По данным изготовителя фильтров, толщина Al фильтра составляет ≈ 0.1 мкм и содержит как чистый Al, так и Al2O3. При этом толщина слоя Al2O3 в фильтре на порядок меньше, чем толщина слоя Al, и составляет ~ 100 Å. Поэтому спектр, снятый на ПЗС с Al фильтром, содержит в себе информацию как о поглощательных способностях Al, так и Al2O3.
В работе [9] исследовалось пропускание пленок аморфного и кристаллического Al2O3. Там указывается, что из-за химической связи L-край Al2O3 будет уже не на 170 Å, а на 162 Å в случае аморфного Al2O3 и на 160 Å в случае кристаллического. Учитывая вышесказанное, можно сказать, что на Рис. 3 падение интенсивности на 170 Å вызвано поглощением слоя Al в фильтре, а падение около 160 Å определяется слоем Al2O3. Здесь также было учтено, что в области 170–160 Å поглощение чистого Al остаётся практически неизменным [10].
Данные Хенке [1] не могут объяснить падение интенсивности вблизи 160 Å на Рис. 3. Они также не могут объяснить и поведение спектра в более коротковолновой области, в частности – максимум пропускания на 154 Å. Я предполагаю, что это проявление NEXAFS-структуры L-края поглощения Al2O3. Моё предположение связано с тем, что в области от 159 до 129 Å поглощение Al монотонно возрастает [10], поэтому NEXAFS-структура L-края поглощения Al здесь находится вне подозрений.
Используя данные для пропускания Zr/Si (Рис. 5), предоставленные изготовителем фильтров, можно получить пропускание Al фильтра в чистом виде. Для этого необходимо получить спектр излучения до прохождения через
Рис. 5. Пропускание Zr/Si фильтра (по данным изготовителя).
Сплошная линия – теор. расчёт, точки – экспериментальные измерения.
фильтр – это делается программным делением экспериментального спектра, снятого на ПЗС с Zr/Si фильтром (Рис. 2), на спектр пропускания Zr/Si фильтра (Рис. 5). Спектр пропускания Al фильтра получается последующим делением экспериментального спектра, снятого на ПЗС с Al фильтром (Рис. 3), на спектр, полученный программным образом в предыдущем действии.
Если спектр, полученный после проведения вышеописанных двух последовательных программных делений, разделить на пропускание слоя Al (толщина слоя Al ≈ толщине фильтра ≈ 0.1 мкм) – то получится пропускание слоя Al2O3. Результирующий спектр приведён на Рис. 6. Данные для поглощательных способностей Al взяты из [1].
Этот спектр содержит в себе большие неточности, в первую очередь – неточности при делении и при аппроксимации поточечных графиков кривыми. Кроме того, здесь заложены неточности, имеющиеся в спектре пропускания Zr/Si фильтра – в некоторых точках теория и результат измерения отличаются практически вдвое (Рис. 5). Также, достаточно неточными остаются данные о толщине Al фильтра.
Рис. 6. Пропускание слоя Al2O3 (график в случайных единицах, λ – в ангстремах).
Выводы
Полученный спектр (Рис. 6) содержит ряд особенностей, некоторые из которых предлагается внести в качестве корректировок в таблицы [1], а некоторые оставить для дальнейшей экспериментальной проверки:
1. L-край Al2O3 находится на 170 Å, что согласуется с данными из [1], но противоречит [9]. В этом вопросе ещё нужно будет разбираться, и не помешает дополнительный эксперимент. Возможно, это ошибка, возникшая при делении.
2. Наличие максимума пропускания Al2O3 на 154 Å, которое полностью согласуется с данными из [9]. Эту особенность NEXAFS-структуры L-края Al2O3 стоит внести в качестве корректировки в таблицу [1].
3. На спектре Рис. 6 разрешаются L2,3-края Al. Скорее всего, это L2,3-края именно Al, а не Al2O3 – потому что данные для поглощения Al, использованные при делении, были взяты из [1]. Но в этих данных L2,3-края Al не разрешаются. А в [10] указывается положение L2,3-краёв Al, идентичное изображённому на Рис. 6. Поэтому следует думать, что локализация L2,3-краёв на Рис. 6 относится к чистому Al, а не к Al2O3. Как результат, предлагается добавить точек в таблицу [1] для Al, чтобы его L2,3-края можно было разрешить.
Список литературы
1. Henke B.L., Gullikson E.M., Davis J.C. Atomic Data and Nuclear Data Tables, 54 (2), Файлы с уточненными атомными факторами рассеяния доступны на сайте по адресу http://henke. lbl. gov/optical_constants/.
2. , , Квантовая электрон., 30 (5),
3. Ragozin E. N., Kondratenko V. V., Levashov V. E., Pershin Yu. P., Pirozhkov A. S. Proc. SPIE, 4782,
4. , , Квантовая электрон., 32
5. Beigman I.L., Pirozhkov A.S., Ragozin E.N. J. Opt. A: Pure Appl. Opt., 4,
6. , , Квантовая электрон., 20 (1),
7. Gullikson E. M., Underwood J. H., Batson P. C., J. X-Ray Science and Technol., 3,
8. , , Квантовая электрон., 25 (9),
9. Codling K., Madden R. P. Phys. Rev., 167 (3), .
10. Gähwiller C., Brown F. C. Phys. Rev. B, 2 (6), 1.
