CТАНЦИЯ ЭНЕРГО-ДИСПЕРСИОННОГО МАЛОУГЛОВОГО РЕНТГЕНОВСКОГО РАССЕЯНИЯ (ЭД МУРР) В СИБИРСКОМ СИНХРОТРОННОМ ЦЕНТРЕ (СЦ-СИ)

Дифракционные исследования детонации на синхротронном излучении воплощают в себе как традиционную малоугловую дифракцию с разрешением по углу, так и энерго-дисперсионную малоугловую дифракцию. На новой станции ЭД МУРР в СЦ СИ предлагается реализовать новый оптимальный гибридный вариант этих методик, который уже фактически реализован на ВЭПП-3 в ходе согласований параметров эксперимента и подгонок их к параметрам детектора, но до сих пор не оптимизирован. Тактическое решение, найденное между экспериментаторами и разработчиками детекторов при согласовании параметров использования «многоканального» (с пространственным разрешением) детектора «Даймекс» состояло, например, в использовании всего пятидесяти каналов (точек по углу), составляющих малую часть рабочей длины детектора. Стратегически важное оптимизационное решение, предлагаемое в проекте новой станции будет вытекать из осознания энерго-дисперсионного характера малоугловой дифрактометрии при использовании белого пучка. Это - единственно возможный характер дифрактометрии МУРР при использовании белого спектра. Также как и в широкоугловой энергодисперсионной дифрактометрии, ЭД МУРР предполагает получение структурной информации посредством рентгеновской спектроскопии. Очевидно, что если спектр падающего на образец излучения является совершенно белым, то теряет смысл достижение высокого пространственного разрешения, и напротив, чем выше монохроматичность излучения тем больше каналов может потребоваться, чтобы получить доступ к полной информации об ансамбле наночастиц, которая содержится в данных МУРР. Информативность первого метода, энергодисперсионного, также будет высокой, но только в том случае, если энергетическое разрешение детектора Dl/l, используемого в первом методе, сравнимо с пространственным разрешением детектора DQ/Q, используемого во втором методе (каждый канал отстоит от соседнего на величину DQ=d/L, определяемую пространственным разрешением детектора d, и расстоянием между образцом и детектором L).

НЕ нашли? Не то? Что вы ищете?

Идея метода энергодисперсионной диффрактометрии (ЭДД) известна уже давно. Практические методы ЭДД начали развиваться в применении к большим углам дифракции с появлением полупроводниковых детекторов (ППД). Оказалось, что такие методы позволяют быстро определять радиальные распределения атомов в аморфных веществах, т. е., там, где не трубуется высокого разрешения в дифрактометрии, а энергетического разрешения ППД (DE¤E на уровне процента) более чем достаточно. Всё ещё распространены сомнения в информативности ЭДМУРР, если дисперсия DE¤E в системе источник-поглотитель-детектор достигает 50% (Рис.1). Основные ограничения методов ЭДД всегда были и остаются связанными со сложностью анализа данных. Методы ЭД МУРР остаются совсем уж неразвитыми, но актуальность их скорейшего развития диктуется необходимостью использования немонохроматического излучения при изучении быстропротекающего синтеза наночастиц. Интересные физико-химические модели образования, коагуляции, агрегации наночастиц и химические реакции с их участием могут быть подтверждены или опровергнуты данными ЭД МУРР. При анализе картин ЭДМУРР требуется решение либо некорректных обратных задач Тихонова и Арсенина, либо более простых прямых задач, зависящих от параметров - интенсивности ЭДМУРР можно рассчитывать теоретически и определять их параметры путем сравнения с экспериментальными данными по ЭДМУРР. В последнем случае, используется математически корректный метод нелинейной регрессии.

Рис. 1. Спектральная плотность интенсивности Wl(u) в зависимости от l для пяти положений рассеянного луча (u) и двух кадров. Представлен кадр до взрыва и кадр момента прохождения детонационной волны. В расчетах были использованы спектральные функции детектора и накопителя и e(l),f(l), и массовый коэффициент поглощения m(l)@al3 для значений плотности r0=1.65 г/см3 (образец ТГ 50%-50%) и rmax=2.3 г/см3 до взрыва и в момент прохождения детонационной волны, соответственно. Спектр МУРР Wl(l, u) есть произведение трёх факторов:
 
где j(l)- спектр СИ из 2T-магнита, e(l)- зависимость эффективности детектора от длины волны, m(l)@al3 массовый коэффициент поглощения, зависящий от плотности (начальное значение r0=1.65 г/см3 для образца ТГ 50%-50%) и состава, M(t)-зависимость массы на пучке от координаты t вдоль щели коллиматора. Для каждого кадра вычислялась своя M(t) интегрированием по координате вдоль пучка распределения плотности, известного для каждого кадра из тенеграфии в широком пучке (Рис.2).

Рис.2. Распределение массы на пучке в зависимости от положения луча вдоль длины щели и времени. Первому экспериментальному кадру приписан момент времени t=0. Отрицательные значения времени - до взрыва.
 
 

Для расчета теоретических дифракционных кривых интенсивности, использующихся в нелинейной регрессии экспериментальных данных, по каждому кадру отдельно вычисляется набор функций J(s), используя общее выражение

В этой формуле Wl(l) - спектральное распределение интенсивности, определяющееся энергией электронов в пучке накопиГэВ) и полем вигглера (2 Т). Переменные u и v в общем случае не представимы геометрически, а вид функций Ww(u) и Wl(t) отражает результатат сведения 6-кратного интегрирования (по длине и высоте источника, образца и детектора) к 2-кратному. В нашем частном случае, когда расстояние между источником и образцом (~20 м) намного превышает расстояние между образцом и детектором (~1 м), а прёмная щель детектора узка (1 мм), смысл формулы для J(s) упрощается: u и t становятся переменными по высоте и длине щели (по образцу), а функции окон Ww(u) и Wl(t) становятся прямоугольными. Поскольку вертикальный размер источника мал (100-200 мкм), бесконечные пределы в (10) заменяются на конечные, соответствующие длине и высоте щели, установленной перед образцом. Для учёта поглощения в цилиндрическом образце, необходимо использовать в (10) для каждого значения u и t свою функцию Wl(l), т. е. спектральные и геометрические переменные при тройном интегрировании в (10) не разделяются. В случае малых углов дифракции на протяженном в вертикальном направлении однородном образце (цилиндрический заряд) зависимостью Wl от u можно пренебречь. Наконец, в формулу для J(s) входит зависящее от параметров распределения наночастиц выражение интенсивности МУРР для точечного монохроматического источника

где i0(s,R)) – формфактор частиц (неоднородностей), DN(R) – распределение неоднородностей по размеру, и m2(R)-их контрастность, m2(R)=(rч(R)-r(R))2. В последней формуле зависимость контрастности от размера частиц означает возможность дополнительной взаимосвязи, усложняющей анализ при описании детонации. Подобная взаимосвязь определённо существует в газодинамической области в связи с разрежением фоновой плотности r0 для цилиндрического заряда в том случае, если происходит рост частиц по мере удаления на некоторое расстояние от детонационного фронта. Помимо этого, связь контрастности с размером частиц может возникать в непосредственной окрестности вблизи каждой наночастицы, если формируются концентрационные профили по наиболее тяжёлым элементам, таким как O, N и C. Учёт подобной взаимосвязи возможен при тестировании конкретных механизмов коалесценции, коагуляции частиц.

Свёртка в интегральных уравнениях искомых распределений наночастиц по размеру и форме с коллимационными и спектральными распределениями, к сожалению, вряд ли позволяет экспериментатору однозначно интерпретировать первичные экспериментальные данные при использовании значительных дисперсий DE¤E и широких щелей. В то же время такие простые решения как уменьшение дисперсии кристаллом-монохроматором и уменьшение апертуры пучка щелями вряд ли приемлемы, так как они будут связаны с уменьшением светосилы установки и/или приведут к потере временного разрешения, на улучшение которого направлена основная часть текущих методических разработок по взрывной тематике.

Оптимизация энергодисперсионной схемы эксперимента будет требовать одновременных улучшений с использованием известных технических решений в трех направлениях: (1) переход от использования белого спектра СИ к использованию «розового» ондуляторного или вигглерного излучения; (2) переход от щелевой коллимации пучков к фокусировке с помощью зеркал Киркпатрика-Баеса; (3) использование детектора с улучшенным энергетическим разрешением. Оптимальные компромиссные решения потребуют согласования в новой схеме коллимации и детектирования величины пространственного (углового) разрешения детектора d (DQ=d/L) и максимального угла наблюдения Q=Nd/L (в настоящее время N=50) c величиной достижимого энергетического разрешения DE/E системы вигглер-поглотитель-детектор. Априори, представляется что максимальная светосила (временное разрешение) и наибольшая структурная информативность в энергодисперсионной схеме достигаются при сопоставимых величинах DE/E=1/n и DQ/Q. В настоящее время в неоптимизированной схеме эксперимента на ВЭПП-3 эти величины составляют 1/n=0.5 и 1/N=0.02 соответственно. Поэтому необходимо в 25 раз сузить спектр при переходе на одуляторное или вигглерное излучение, или во столько же раз улучшить энергетическое разрешение детектора. Для достижения этой цели можно пожертвовать пространственным разрешением детектора, уменьшив N. Ecли увеличивать n можно не только увеличивая число полюсов insertion device, но и уменьшая число полосок специализированного полоскового детектора, то этим, по-видимому, стоит заниматься. Возможен также и вариант перехода на новую схему детектирования, с использованием, например, решетки или линейки лавинных фотодиодов, имеющих повышенное энергетическое разрешение.

Суммируем требования к основным параметрам станции ЭДМУРР:

Диапазон энергий: белый, но лучше «розовый» спектр.

Энергетическое разрешение монохроматора: не лучше чем 1% Возможно использование параболических многослойных зеркал с градиентом периода для сужения спектра и повышения светосилы установки в коллимационной схеме с использованием квазимонохроматического пучка.

Размер источника: При отборе пучка из сверхпроводящего магнита размер источника известен из проекта конструкции накопиmм х 40 mм.

Временная структура: Однобанчевый режим.

Источник излучения: Superb.

Требований к фольге: нет пределов толщины (в разумных пределах)

Insertion device: крайне желателен для сужения спектра

Оптические элементы канала: составные рефракционные линзы (желательны); зеркала Киркпатрика Баеса (желательны); многослойные параболические зеркала, коллиматор Кратки (около 0.5м), взрывная камера (диаметром около полутора метров), детекторный хатч (1м).

Специальное оборудование детекторного объема: ионизационная камера.

Тип детектора: необходима разработка в ИЯФ СО РАН и тестирование ряда детекторов различного типа, как разработанных своими силами, так и приобретенных извне.

Поляризация : специализированных экспериментов пока не планируется.

Высота медианной плоскости:

Необходимо подсобное помещение на территории ИЯФ для приготовления образцов ВВ.