УДК 124.16+541.128.7
МОДЕЛИРОВАНИЕ ФОТОСТИМУЛИРОВАННОГО В БЕСКОНТАКТНОМ ЭЛЕКТРИЧЕСКОМ ПОЛЕ.
, Звеков. А. А.
ГОУ ВПО Кемеровский государственный университет
*****@***ru
Изучение закономерностей твердофазного разложения азидов тяжелых металлов (АТМ) в электрических полях представляет большой научный и практический интерес с точки зрения разработки новых подходов к направленному регулированию стабильности АТМ к внешним воздействиям различной природы. В работе было проведено численное моделирование фотостимулированного разложения кристаллов азида серебра в бесконтактном электрическом поле.
Цель работы: создание методики численного моделирования твердофазной разветвленной цепной реакции разложения энергетических материалов в бесконтактном электрическом поле.
Задача: сравнение результатов кинетических закономерностей твердофазной цепной реакции в азиде серебра, полученных в результате эксперимента и численного моделирования.
Схема элементарных стадий модели имеет вид [1]:
| (I) |
где R+, R0 — центры рекомбинации в различных зарядовых состояний, 2F” – комплекс, состоящий из двух анионных вакансий, захвативших электрон, D – бивакансия.
Система кинетических уравнений, соответствующая схеме реакции (I), имеет вид:
| (1) |
где константы: G – скорость генерации электронно-дырочных пар излучением, k1 – генерации френкелевских дефектов, k2 – рекомбинации френкелевских дефектов, k3 – захвата электрона на положительном центре рекомбинации, k4 – захвата дырки на нейтральном центре рекомбинации, k5 – захвата электрона на Agi+ и Ag2+ (притягивающем центре), k6 – термического выброса электрона с уровня Аg0, k7 – захвата Аg+ на Ag0 и Ag20, k8 – захвата дырки на Vk-, k9 – термического выброса дырки с Vk0, k10 – захвата дырки на Vk0 (нейтральном центре), k11 – выброса дырки с центра рекомбинации, k12 – распада комплекса N6, b – коэффициент вероятности процесса генерации френкелевской пары дефектов при распаде комплекса N6, k13 – образования бивакансии D. Значения констант были оценены в работе [1].
Методика расчета.
Рассмотрена эволюция очага разветвленной цепной реакции во внешнем электрическом поле. Расчет проводили в одномерном приближении для бесконтактного поля. В каждой из ячеек рассчитывались кинетические закономерности четырнадцати реагентов. Система дифференциальных уравнений решалась методом Рунге Кутта 1-5 порядка точности с переменным шагом по времени. Задание правых частей включало в себя два этапа: 1. Расчет напряженности электрического поля в каждой ячейке. 2. Расчет изменения концентрации каждого реагента по времени в каждой ячейке с учетом текущего распределения электрического поля.
1. Поле в i-ой ячейке рассчитывалось как суперпозиция полей, создаваемых зарядами во всех остальных ячейках. Поле в первой ячейке кристалла рассчитывалось с использованием теоремы Гаусса как разность полей, создаваемых второй ячейкой и электродом:
| (2) |
Поле в i-ой ячейке, выраженное через поле в предыдущей ячейке, имеет вид:
| (3) |
где Е – напряженность внешнего бесконтактного поля, Ei – напряженность поля в i-ой ячейке, qi – разность суммарного положительного и отрицательного зарядов в i-ой ячейке, h – длина ячейки.
2. При расчете использовалась разностная схема, которая преобразовывала данные нам в модели уравнения в частных производных в систему обыкновенных дифференциальных уравнений. При расчете была учтена возможность переменного шага по координате. Для всех реагентов определялись диффузионно-дрейфовые слагаемые и член, описывающий кинетику химического взаимодействия: 
В результате моделирования фотостимулированного разложения азида серебра в бесконтактном электрическом поле получены кинетические зависимости для всех реагентов по длине образца. На первой стадии воздействия излучения на кристалл в центре образца генерируется область с повышенной концентрацией неравновесных носителей заряда (электронов и дырок), которые под воздействием бесконтактного электрического поля расходятся к разным электродам, за счет чего кристалл поляризуется. Рассчитана эффективная подвижность очага реакции. Показано, что электронный и дырочные очаги расходятся с подвижностью свободных носителей заряда. Неравновесные носители инициируют развитие разветвленной цепной реакции с образованием продуктов в катионной и анионной подрешетках.
В работе [2] было проведено экспериментальное исследование твердофазного разложения азида серебра в бесконтактном электрическом поле, и было показано, что электрополевое разложение азида серебра протекает локально, реакционными областями являются области с повышенной концентрацией собственных дефектов. В дальнейшем планируется введение в модель областей с повышенной концентрацией френкелевских пар для выявления качественных и количественных закономерностей локализованного разложения АТМ.
Работа выполнена при поддержке гранта РФФИ (№11-03-00897)
Литература
1. Кригер -дефектная модель разложения АТМ.// Известия Вузов. Физика. том 43, № 11, 2000 г., С. 118–123.
2. Захаров -химические процессы, инициированные действием электрического поля, в кристаллов азидов серебра и свинца: Дис…канд. физ.-мат. наук. – Кемерово, 1997. – 112с.
Научный руководитель – д. ф.-м. н., профессор
