МИНИМИЗАЦИЯ АКТИВНОСТИ ПРОДУКТОВ ДЕЛЕНИЯ И ТРАНСУРАНОВЫХ ИЗОТОПОВ

1, 1, 1, 2,  2

1Центр радиационной безопасности при МЧС РУ

2 Международный казахско-турецкий университет имени  

Долгоживущие высокоактивные изотопы создают трудности, как при транспортировке (активность и остаточное тепловыделение от радиоактивности не должно превышать определенный уровень), так и при захоронении (для захоронения высокоактивных долгоживущих изотопов нужны специальные хранилища в глубоких горных шахтах).

В отработанном ядерном топливе высокоактивные долгоживущие изотопы образуются двумя путями, из продуктов деления 235U и путем облучения нейтронами актинидов и трансурановых ядер. Также, есть возможность попадания радиоактивных газов и аэрозолей, при испарении воды 1-го контура, в технологические помещения реактора.

Поэтому, важно определить радиоактивные сбросы и выбросы и согласно предельно допустимым значениям сброса, установленным санитарными правилами и нормами.

В связи с этим, являются актуальными исследования закономерности воздействия радиации на структуру материалов при радиоактивном загрязнении и их диффузия в конструкционные материалы и железобетонные сооружения.

Мы планируем исследовать возможности минимизации активности продуктов деления и трансурановых долгоживущих ядер, с использованием нейтронных источников, типа 252Cf и других. Возможно использование исследовательского реактора, создавая специальные облучательные устройства, которые могут располагаться либо на границе активной зоны, либо за активной зоной реактора. Одной из задач оптимизационных исследований, была задача поиска материала замедлителя, позволяющего более эффективно трансмутировать актиниды при прочих равных условиях. При этом планируется, расчетным путем, провести поиск резонансных сечений в области от 0 до нескольких кэВ нейтронных энергий для актинидов и выбор оптимального замедлителя, сборка установки в активной зоне реактора (используются нейтроны деления со специальным замедлителем) или в хранилище ядерного топлива (используется 252Cf в качестве источника нейтронов).

НЕ нашли? Не то? Что вы ищете?

На рис. 1. показано оборудование, использованное нами для измерения гамма спектра отработавшего ядерного топлива (ОЯТ).

Рис. 1. Оборудование для измерения спектра отработанного ОЯТ.

Установка для проведения измерений состоит из:

    Гамма-спектрометра с HP Ge-детектором; «сухого» канала в виде 4-х метровой алюминиевой трубы; компьютера, подключенного к спектрометру на котором проводится обработка спектров 137Cs;

В целях получения надежных результатов, нами проведена апробация установки для измерений содержания 235U в ОЯТ. Проводились замеры спектров 137Cs и вычислялось содержание 235U, а также процент выгорания топлива в ОЯТ, содержание и выгорание топлива в которых заранее известно. После сопоставления данных проведена калибровка оборудования.

Нами измерены содержания 235U и процент его выгорания в 9ти ОЯТ, находившихся в хранилищах отработавшего ядерного топлива и подготовленных для отправки на переработку, время выдержки ОЯТ до момента измерения 3-7 лет.

На рисунке 2 показан спектр гамма излучения в ОЯТ, пик ?-линии 137Сs 662 кэВ
был четко выделен, поэтому для определения выгорания выбран радионуклид 137Сs.

Рис. 2. Гамма спектр ОЯТ.

В таблице 1 приведены результаты измерения гамма спектра ОЯТ после 3 летней выдержки. Как видно из таблицы 1, основной вклад в активность ОЯТ вносится за счет 137Cs. В последнем столбце приведены активности гамма линии к соответствующим энергиям. Такие измерения раньше не проводились. Из таблицы видно, что основной вклад в радиоактивность дает радионуклид 137Cs.

Табл. 1. Результаты измерения гамма спектра ОЯТ.

ОЯТ

Нуклид

Энергия, кэВ

Период полураспада, год

Постоянная распада, ?

Активность, Ки

Выгорание 66,07%

134CS

475,3

2,06

1,06212E-08

0,00E+00

569,3

1,29E-01

604,4

1,04E+01

795,8

3,54E-01

801,9

2,50E+00

1167,94

4,38E+00

1365,2

2,21E+00

137Cs

661,7

30,10

7,25E-10

1,56E+03

60Cо

1173,2

5,20

4,21E-09

1,10E-03

Всего

1,58E+03

В таблице 2 приведены результаты измерении с использованием нейтронного счетчика, созданного в Лос-Аламосской национальной лаборатории США для измерения массы 235U, помещенного в бассейн хранилища ОЯТ №2.

Эта система для измерений содержит компоненты для активного счета нейтронов (при наличии внешнего Am-Li источника нейтронов), пассивного счета нейтронов (нейтроны, испускающиеся при спонтанном делении в ОЯТ), подсчета нейтронных совпадений и подсчета гамма-излучения от ОЯТ. Активный способ счета использует два метода измерения: 1) нейтронный подсчет совпадения, и 2) общее количество нейтронов, в которых учитываются более низкая средняя энергия нейтронов от источника (Am-Li), чем нейтроны, вызванные делением.

В таблице 2 приведено сравнение результатов измерений остаточной массы 235U в ОЯТ, проведенных с измерением спектра 137Cs HP Ge-детектором (1) и измерением с помощью счетчика нейтронов с Am-Li источником нейтронов [1]: масса 235U, определенная методом измерения одиночных нейтронов (2-1) и масса 235U, определенная измерением нейтронов совпадений (2-2).

Табл. 2. Сравнение результатов измерений.

№

Выгорание, %

Начальная масса 235U, г

Оставшаяся масса 235U  (1), г

Оставшаяся масса 235U  (2-1), г

Оставшаяся масса 235U  (2-2), г

Разница между методами (1) и (2-1), %

Разница между методами (1) и (2-2), %

1

56,1

304,4

138,98

131,93

124,19

5,07

10,64

2

58,42

301,6

130,96

132,69

127,01

-1,32

3,02

3

59,3

308,1

131,12

129,72

120,48

1,07

8,11

4

60,02

300,2

125,64

114,72

119,56

8,69

4,84

5

60,4

310,8

128,97

122,92

119,29

4,69

7,51

6

62,22

303,2

120,44

122,87

127,48

-2,02

-5,85

Как видно из таблицы, при сравнении результатов максимальное отклонение измеренных значений двумя различными методами не превышает 10,64 %. 

Для осуществления измерений активности отработанного ядерного топлива, использовался CdZn детектор, который погружался в четырехметровую алюминиевую трубу («сухой» канал) и опускался в бассейн с водой хранилища №2. К трубе подносили отработанную ТВС, находящуюся в хранилище отработавшего топлива №2. Данные с детектора передавались на спектрометр и записывались в файл в виде спектра.

Использовалась программа WIMS-ANL [2] для генерации двухгрупповых поперечных сечений, которые требуются для программы IRT-2D [3] для расчета выгорания. Программа IRT-2D использовалась для расчета выгорания цикл за циклом.

Остаточное энерговыделение рассчитано по формуле Вигнера-Вея [4].

A=A1(t-0,2-(t1+t)-0,2)

Результаты измерений приведены в таблице 3.

Таблица 3. Результаты измерения активности ОЯТ.

Тип

ОЯТ

Обогаще

ние по 235U (%)

235U, г до облучения

Т время облуч., сутки

Выгор.

%

Ост 235U, г После облучения

Остаточное энерговыделение, Вт

Актив., Кu.

ИРТ-3М

36

305,6

235

48,2

158,31

8,622

3058,07

ИРТ-3М

36

305,2

223

51,9

146,81

9,274

3289,62

ИРТ-3М

36

304,2

209

54,6

138,11

9,755

3459,83

ИРТ-3М

36

305,2

231

55,9

134,6

9,993

3544,05

ИРТ-3М

36

306,4

229

54,9

138,19

9,814

3480,67

ИРТ-3М

36

304,6

264

59,7

122,76

10,680

3786,21

ИРТ-3М

36

304,7

243

52

146,3

9,413

3339,10

ИРТ-3М

36

305,5

135

45.6

166,2

8,274

2934,78

ИРТ-3М

36

306,4

249

51,8

147,7

9,683

3436,18

Трансмутация долгоживущих ядер в стабильные или короткоживущие нуклиды, рассматривается в качестве альтернативы захоронению отходов в глубоких пластах геологических формаций, что может позволить существенно снизить опасность, накладываемую на окружающую среду.

Литература

1. H. Menlove, J. Marlow, K. Miller, C. Rael, M. Swinhoe (LANL, USA), W. O’Connor, T. Sobolev (DOE/NNSA, USA), R. Zarucki, A Lebrun, E. Van Schijndel, U. Yavuz (IAEA, Austria), U. Salikhbaev, S. Baytelesov, S. Alikulov, A. Boltabaev (INP, Uzbekistan), «Field Tests of a Detector for the Verification of Research Reactor Spent Fuel at the WWR-SM Reactor at the Institute of Nuclear Physics in Uzbekistan», Institute of Nuclear Materials Management (INMM), 15-19 July, 2012, USA.

2. J. R. Deen, W. L.Woodruff, WIMS-ANL USER MANUAL REV.6, ANL/TD/TM99-07, Argonne National Laboratory, Argonne, Illinois, February 2004.

3. IRT-2D program of two-dimensional neutron calculation for reactor with FA IRT-M in two-group diffusion approximation, RSC (РНЦ) “Kurchatov Institute”, Moscow, 1986

4. , Технические задачи по эксплуатации ядерных реакторов, Москва Атомиздат, 1976г.