Сечения деления тяжёлых ядер быстрыми нейтронами и нейтронами промежуточных энергий (стр. 1 )

САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ

УНИВЕРСИТЕТ

На правах рукописи

СЕЧЕНИЯ ДЕЛЕНИЯ ТЯЖЁЛЫХ ЯДЕР БЫСТРЫМИ НЕЙТРОНАМИ И НЕЙТРОНАМИ ПРОМЕЖУТОЧНЫХ ЭНЕРГИЙ

Специальность 01.04.16 –

физика атомного ядра и элементарных частиц

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

Санкт-Петербург – 2011

Работа выполнена на кафедре ядерной физики Санкт-Петербургского государственного университета.

Научный консультант: доктор физико-математических наук,

профессор

КРАСНОВ Леонид Васильевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

ДЕРБИН Александр Владимирович

доктор физико-математических наук,

профессор

ЛОЩАКОВ Игорь Иванович

доктор физико-математических наук

РИМСКИЙ-КОРСАКОВ Александр Андреевич

Ведущая организация: ГНЦ РФ Физико-энергетический институт им. 

Защита состоится «_____» июня 2011 г. в______часов на заседании диссертационного совета Д 212.232.16 по защите докторских и кандидатских диссертаций при Санкт-Петербургском государственном университете Санкт-Петербург, Университетская наб., д. 7/9, циклотронная лаборатория, ауд. 302.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке им. М. Горького при Санкт-Петербургском государственном университете Санкт-Петербург, Университетская наб. д.7/9.

Автореферат разослан «______»______________2011 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

кандидат физико-математических наук

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследований

Диссертация посвящена изучению деления тяжёлых ядер вызываемого нейтронами, энергия которых находится в области быстрых нейтронов и выше в области промежуточных энергий.

В настоящее время практическое использование реакции деления лежит в основном в тепловой области, и здесь добыт большой объём сведений о её характеристиках. Существует также понимание, основанное на теории ядра того, как будут вести себя эти характеристики при возрастании энергии инициирующих деление нейтронов. Однако накопленных сведений становится недостаточно. Развивающиеся новые технологии такие как, быстрые реакторы, электроядерные установки, обеззараживание отходов, замкнутый топливный цикл, вовлекают в использование более широкий круг ядер и применяют более высокие энергии нейтронов. Эти технологии нуждаются в точных значениях характеристик деления ядер нейтронами с энергией в десятки и сотни МэВ. Технологический интерес представляют все реакторные изотопы и элементы, входящие в состав конструкционных материалов. Есть не относящиеся к энергетике области, где используется реакция деления; это дозиметрия нейтронных полей в космосе, медицине, производство радионуклидов. Существуют научные вопросы, например, в области строения ядра, которые могут быть решены на основе лучшего понимания процесса деления.

Потребность в ядерных данных изучается, представляется на посвящённых этой проблеме конференциях [1], суммируется в так называемом мировом листе запросов на ядерные данные [2], где сечения деления – основной запрашиваемый параметр деления. В нашей стране будущее атомной отрасли отражено в федеральной целевой программе «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007 – 2010 годы и на перспективу до 2015 года» [3].

Состояние теории ядра пока не позволяет описать его поведение исходя из фундаментальных сил и законов, не удаётся даже сделать это на основе единой теории. Информацию о ядерных реакциях добывают в эксперименте и с помощью ядерно-физических моделей экстраполируют в недоступные для эксперимента области. Выбор подходящей модели и её тестирование является частью работы по изучению ядра, получению о нём численных данных.

Цель работы.

Целью работы является получение величин сечений деления, которые используется в научной работе, теоретической и экспериментальной, и на которых базируются ядерные технологии.

Основные усилия были направлены на проведение измерений, т. е. получение экспериментальных величин сечений. Анализировались также эксперименты разных авторов, для оценки полученных в них результатов.

Расчеты по стандартным модельным кодам двух делительных характеристик были выполнены для тестирования каскадно-экситонной модели по экспериментальным данным в целях оценки её возможностей для воспроизводства и аппроксимации ядерных данных.

Научная новизна и значимость работы

Значимость работы состоит в том, что по результатам рассмотрения потребностей в величинах сечений деления ядер были изучены методы получения сечений, выбраны два экспериментальных метода, усовершенствованы и воплощены в экспериментальные установки. На этих установках проведены измерения сечений деления 14-ти ядер, в которых получены новые экспериментальные данные. Для ряда ядер и областей энергий получены более точные и надёжные величины сечений. Для четырёх ядер эксперимент дал энергетические зависимости сечений в широком интервале энергий нейтронов 1-500 МэВ, которые использованы для экстраполяции экспериментальных величин сечений в область 'больших энергий.

Проанализирована каскадно-экситонная модель реакции деления инициированного быстрыми нуклонами путём сравнения расчётов с экспериментом. Рассматривались два параметра реакции деления - сечение деления и угол разлёта осколков, т. е - энергетический и кинематический. Тестирование модели по такому делительному параметру, как угол разлёта осколков, проведено впервые. Анализ механизма деления ядер нуклонами в соответствии с данной моделью позволил объяснить известную из эксперимента разницу в сечениях при делении ядер протонами и нейтронами в области промежуточных энергий.

Практическая ценность работы.

Получены новые экспериментальные данные по сечениям деления 14 ядер, которые представляют собой вклад в систему ядерных данных для науки и технологии. Произведено тестирование каскадно-экситонной модели по экспериментальным данным, которое подтверждает применимость её для воспроизводства ядерных данных в области промежуточных энергий.

Апробация работы

Результаты докладывались на II, III, IV, V и VI Всесоюзных конференциях по нейтронной физике в г. Киеве; Международных конференциях в США по сечениям ядер и нейтронным стандартам (Knoxville 1977, Gaithersburg 1979); Международных симпозиумах по ядерной физике в ГДР (Gaussig 1980, 1982); Всесоюзном совещании по метрологии нейтронного излучения в Москве (1982); Международных семинарах по трансмутации (Москва 1992, Darmstadt 2003); Встрече специалистов МАГАТЭ в ЧССР (Smolenice 1983); Встрече специалистов по ядерным данным в Японии (Tokai 1998); На LI и LVIII Международных конференциях по спектроскопии и структуре атомного ядра (Саров 2001, Москва 2008, С.-Петербург 2010); Международных семинарах по взаимодействию нейтронов с ядрами в Дубне (ISINN-6, ISINN-7, ISINN-8, ISINN-9, ISINN-11, ISINN-12); Совещаниях специалистов в ЦЕРНе (Geneva 2000, 2001); Международных конференциях по ядерным данным для науки и технологии (Jülich 1991, Trieste 1997, Tsukuba 2001, Santa Fe 2004).

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения, списка цитируемой литературы из 185 названий и приложения. Диссертация содержит 200 страниц, 68 рисунков, 23 таблицы.

Вклад автора.

Работа начиналась в Радиевом институте, продолжалась в форме международной коллаборации, использовала гранты фондов РФФИ и МНТЦ. Автор был в составе всех научных групп-участников, на ряде этапов был руководителем. Его вклад в идейную, организационную и исполнительскую работу является решающим.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении говорится о том, что выбранная тема принадлежит к области исследований, проводимых с целью получения численных значений характеристик реакции деления, которая является частью более широкого направления, известного под названием «ядерные данные для науки и технологии».

Актуальность темы исследований обосновывается тем, что явление деления ядер используется во многих областях народного хозяйства, широко внедрилось в практику, и наиболее весомая часть находится в области получения энергии. Технологии получения ядерной энергии непрерывно развиваются, и это развитие задаёт спрос на всё более точные и надёжные данные по делению; а перспективы безопасной ядерной энергетики связаны с использованием нейтронов всё более высоких энергий.

Первая глава посвящена выбору экспериментальных методов, которыми можно решать поставленные в работе цели; сделан обзор методов. Задача измерения сечения деления не является новой и здесь накоплен большой экспериментальный опыт. Он говорит о существовании двух групп методов - методов абсолютных (в которых измеряется поток нейтронов через делительную мишень) и методов относительных измерений (в которых измеряется только число делительных событий), Два метода дополняют друг друга в системе получения нейтронных данных. В группе абсолютных методов рассмотрены: метод сопутствующей активности, метод чёрного счетчика, измерения на фотонейтронных источниках, метод сопутствующих частиц. Характерные поправки и погрешности, связанные с каждым методом, приведены в виде таблиц. Обзор показал преимущества метода сопутствующих частиц. Способ измерения нейтронных потоков путём регистрации заряженной частицы, сопровождающей рождение нейтрона не нов. Однако, ко времени начала работы был слабо развит и мало использовался. Для прямых измерений сечений деления не применялся; имели случаи его использования для калибровки мониторов нейтронного потока. В группе относительных методов рассмотрены измерения сечений деления относительно сечения деления 235U и сечения рассеяния нейтронов на водороде. Обсуждаются вводимые авторами поправки, и констатируется несовпадение результатов у разных авторов, несмотря на кажущуюся простоту методики. В конце главы приводится список лабораторий, научных ядерных центров с указанием применявшихся в них методик измерений sn,f .

Вторая глава посвящена выполненным в работе измерениям в области энергий нейтронов меньше 20 МэВ. Они выполнены методом сопутствующих частиц, относящихся к абсолютным методам. Она состоит из нескольких разделов. Описаны проделанные методические исследования, созданные по ним экспериментальные установки со специфическими каналами регистрации сопутствующих частиц. Геометрические характеристики экспериментальных установок, их временные параметры отражены в приводящихся схемах и таблицах. Описана процедура измерений, учёт необходимых поправок и погрешностей. Проведена статистическая обработка экспериментальных данных и приведён пример процедуры корреляционной и экспертной оценки данных измерений. Результат методически исследований выполненных для 5 значений энергии нейтронов иллюстрируется рисунком 1. Указана величина фона в каждом канале, как важная характеристика точности метода. Измеренные сечения приведены в таблице 1.

Рис. 1. Иллюстрация результата методических исследований.

Нуклид	En, МэВ	sf, бн	±d, %	±d	Данные оценок sf, бн; ±d, %	Экспериментальные результаты других авторов
233U 235U 235U 235U 238U 237Np 237Np 239Pu 242Pu	14,7 14,7 8,5 2,6 14,7 14,7 8,5 14,7 14,7	2,248 2,086 1,810 1,214 1,168 2,224 2,163 2,361 2,071	1,7 0,9 2,5 1,8 1,4 1,0 2,0 0,8 1,5	1,7 0,9 2,5 1,8 1,4 1,0 2,0 1,1 1,5	2,28±4 , ENDL-76 2,101±4 , ENDF/B-V 1,782±3,5 , ENDF/B-V 1,259±3 , ENDF/B-V 1,180±4,3 , ENDF/B-V 2,179±5 , INDC(FR)-42/L 2,165±5,1 , INDC(FR)-42/L 2,343±5,1 , INDC(CCCP)-166 2,15±5,5 , INDC(CCCP)-150	2,085±0,039 2,080±0,030 - - 1,149±0,025 - - 2,310±0,21 -

Третья глава посвящена измерениям в диапазоне энергий нейтроновМэВ. Измерения выполнялись относительным методом: мишени помещали в один нейтронный поток и измеряли скорость счёта делительных событий. Глава начинается с описания нейтронного источника, т. е. способа получения нейтронов, сравнения его параметров с немногочисленными подобными, находящимися за рубежом. Описана созданная экспериментальная установка. Изложена процедура изготовления делительных мишеней и определения толщины делящихся слоёв. Обработка данных эксперимента, введение расчётных поправок изложена подробно, т. к. тщательность обработки и подробное описание этой процедуры – важные составляющие достоверности полученного результата. Источник нейтронов сплошного спектра энергий в сочетании с техникой селекции нейтронов по времени пролёта дал возможность получить энергетические зависимости сечений в названном интервале энергий. Иногда подобные измерения называют измерениями формы, подразумевая форму энергетической зависимости измеряемых величин. Установка состояла из детектора делений (плоскопараллельная многосекционная ионизационная камера с мишенями Ø=20 см) и информационно-измерительной системы, имевшей аналоговую и цифровую часть. Система имела 18 параллельных каналов обработки сигналов поступающих с многосекционной ионизационной камеры. Сигналы оцифровывались с шагом 10 наносекунд; импульсы анализировались по амплитуде и времени их поступления; строились амплитудные и временные спектры. Установка была смонтирована на 50 метровой пролётной базе импульсного нейтронного источника, который действует в Петербургском институте ядерной физики, конвертируя пучок протонов 1 ГэВ в нейтроны сплошного спектра энергий. Общее расположение оборудования показано на рисунке 2. Делящиеся мишени изготавливались и паспортизовались в Радиевом институте из материалов высокой чистоты. Примеры временного и амплитудного спектра сигналов с детектора делений приведены на рисунках 3 и 4. Энергетические зависимости сечений – на рисунке 5(а, б,в).

Рис. 2. Общее расположение оборудования

Рис. 3. Сигнальная дорожка с детектора, Рис. 4. Амплитудные спектры сигналов.

оцифрованная с шагом 10 нс

а)

б) в)

Рис. 5. Результат измерений и расчетов по каскадно-экситонной модели.

Четвертая глава посвящена модельным расчётам.

■ Были выполнены расчёты сечений деления ядер. Расчёты велись по каскадно-экситонной модели, развитой в работах Барашенкова и Тонеева. Использовалась последняя редакция, сделанная Машником и др., реализованная в компьютерном коде СЕМ03, в которой по сравнению с предыдущими, например кодом CEM95, учтены последние экспериментальные данные и недавно опубликованные систематики по pp, np, и nn - взаимодействиям. Код также оттестирован его авторами на последних экспериментах по выходам радионуклидов. На рисунке 5 приведены результаты измерений и расчётов зависимости сечения деления от энергии налетающего на ядро нейтрона для четырёх ядер. Рисунки 5а, 5б демонстрируют совпадение результатов в пределах экспериментальных ошибок для хорошо делящихся ядер. Рисунок 5в показывает, что для плохо делящегося вольфрама модель заметно не досчитывает вероятность деления, когда энергия нейтрона < 80 МэВ. Следует отметить, что величины сечений здесь крайне малы.

■ Велись расчёты углового распределения осколков. Когда энергия налетающей на ядро частицы превышает 10 МэВ/нуклон, заметную вероятность приобретают прямые взаимодействия между нуклонами ядра-мишени и этой частицей. Начинают играть роль не только энергия возбуждения ядра, но и доставленный в ядро импульс. Обе эти величины становятся ответственны за конечный результат: множественность вылетевших нуклонов, выход лёгких частиц, характеристики осколков деления и т. д. К сожалению, практически невозможно осуществить эксперимент, в котором бы величина переданного ядру импульса определялась по характеристикам продуктов реакции в реакциях с большой множественностью. Поэтому, было бы полезно отыскать такой экспериментальный параметр, который несёт информацию о доставленных в ядро энергии и моменте.

Реакция деления как раз даёт такой шанс. Угол разлёта осколков деления зависит от скорости движения делящегося ядра, которая в свою очередь определяется величиной момента, который приобрело ядро в столкновении с налетающей частицей. Этот угол может быть измерен в эксперименте и сравнен с расчетным. Это даёт возможность оценить точность выбранной модели реакции.

Мы нашли в литературе данные двух экспериментов по измерению угла разлёта осколков. В первом угловое распределение осколков измерялось в реакции p +232Th для энергий протонов 140, 250, 500 и 1000 МэВ. Во втором угловое распределение осколков измерялось в реакции p + 238U для энергии протонов 475 МэВ как функция множественности испущенных нейтронов.

Для расчета угловых распределений при данных энергиях целесообразно использовать каскадную модель, в которой учитывается канал деления ядер и процессы излучения частиц возбужденными ядрами. Нами была выбрана за основу дубненская версия каскадной модели СЕМ.

В основе модели лежит стандартное предположение о трех стадиях протекания реакции. А именно: 1) быстрый ядерный каскад, за которым следует релаксация возбужденного остаточного ядра; 2) предравновесное испускание частиц, заканчивающееся образованием ядра, находящегося в термодинамически равновесном возбужденном состоянии; 3) снятие возбуждения в конкурирующих с делением процессах испарения нуклонов и легких ядер. Угол разлета осколков формируется на всех трех стадиях реакции. Он также изменяется после расщепления ядра, в результате испарения частиц из движущихся осколков. В расчете учитывались все эти процессы, которые отражены на рисунке 5(а, б).

а) б)

Рис. 6. Плотность вероятности dw(P)/dP реализации значения импульса образовавшегося ядра в реакции p+232Th по окончанию:

а) первой стадии реакции – быстрого каскада; б) предшествующих делению предравновесной и равновесной эмиссии частиц.

Экспериментальные распределения углов разлета осколков обычно искажены конечным разрешением эксперимента в определении угла вылета осколка и многократным рассеянием осколка в мишени. Эти эффекты учитывались и отражены на рисунке 7. Сравнение расчета с экспериментом демонстрирует рисунок 7 и Таблица 1.

Рис. 7. Распределение осколков деления по углу разлёта в реакции

p+232Th для Ep = 140 МэВ.

Таблица 1 Сравнение наших вычислений с экспериментальными

данными, взятыми из литературы.

М	Средний угол разлета осколков, град	Дисперсия распределения, град
Эксперимент	Расчёт	Эксперимент	Расчёт
0-5	180,5	177,6±0,1	3,3	4,24±0,01
6-8	179,2	176,0±0,1	4,4	5,05±0,01
9-12	178.0	175,3±0,1	4,9	5,60±0,02
13-15	178,0	174,7±0,2	6,8	6,14±0,11
16-19	175,2	173,8±0,4	6,1	6,4 ± 1,0
³ 20	174,5	173,1±1,3	6,9	4,8 ± 1,6

где М – множественность испущенных нейтронов.

Сравнение показывает, что расчёты, основанные на коде СЕМ, достаточно хорошо предсказывают переданный делящемуся ядру импульс. Дисперсия угла разлёта осколков деления в основном определяется набором импульсов ядер, образовавшихся в результате каскадной стадии протекания реакции и в меньшей степени эмиссией нейтронов, равновесной и предравновесной. Нами замечено что, предсказываемая дисперсия систематически меньше экспериментальной. Однако расхождение относится к области углов, интегральный вклад которых в общее сечение реакции мал. Поэтому ядерные процессы, не охватываемые каскадно-экситонной моделью СЕМ, происходят с малой вероятностью и не влияют существенно на общий характер нуклон – нуклонных взаимодействий.

■ Была проделана расчётная работа для поиска механизмов формирования разница в сечениях (p, f) и (n, f) реакций.

Исходя из представления, что ядро состоит из нуклонов, можно предположить, что результат воздействия на ядро протона не будет отличаться от результата воздействия на ядро нейтрона в области промежуточных энергий, поскольку протон преодолевает кулоновский барьер и проникает в ядро. И этим предположением пользовались для оценки величин нейтронных сечений деления ядер по данным протонных экспериментов.

Однако экспериментальные исследования, стимулированные продвижением трансмутационных программ, показали, что сечения деления ядер под действием протонов промежуточных энергий (сотни МэВ) обычно больше сечений под действием нейтронов тех же энергий. Если для хорошо делящихся ядер (таких как U, Th ) разница сравнительно невелика (30÷40% ), то для плохо делящихся ядер ( таких как Pb, Bi ) сечения различаются уже в три раза.

Эксперимент утверждает, что сечения взаимодействия протонов и нейтронов с ядрами, 208Pb практически равны, что является следствием зарядовой независимости ядерных сил. Единственное различие между налетающим протоном и нейтроном состоит в том, что протон, возможно, сообщает ядру дополнительную энергию, воздействуя на него своим кулоновским полем. Механизм такого возбуждая существует – это гигантский дипольный резонанс.

Теоретический анализ в работах Барашенкова и Тонеева неупругого рассеяния протонов на 208Pb показывает, что основной вклад в возбуждение гигантского дипольного резонанса дают кулоновские, а не ядерные силы.

Рассматривая этот путь, был сделан расчёт по СЕМ распределения остаточных ядер по энергии возбуждения после окончания быстрой стадии реакции. Однако, он показал, что нет разницы в энергии возбуждения остаточных ядер при воздействии на них протонами или нейтронами.

Наш следующий шаг состоял в том, чтобы сравнить распределения остаточных ядер по А и по Z для этих двух случаев. Распределения приведены в Таблицах 2 и 3 для падающих на ядро нейтронов и протонов соответственно.

Таблица 2 Распределение остаточных ядер по A, Z для n+208Pb

199	200	201	202	203	204	205	206	207	208	209	A/Z	доля
455	469	463	390	304	145	58	3	0	0	0	79	0.03
2055	2346	2464	2468	2062	1603	752	369	31	0	0	80	0.17
2614	3315	4085	4607	4832	4331	3575	2237	1243	191	0	81	0.38
1462	2189	2993	3906	4673	5311	5117	4815	3234	909	0	82	0.42
0	0	0	0	0	0	0	0	0	6	5	83	0.00

Таблица 3 Распределение остаточных ядер по A, Z для р+208Pb