Нейтрон-дифракционные исследования фазовых переходов, индуцированных внешним магнитным полем, в квазидвумерных квантовых антиферромагнетиках Pr2CuO4 и Eu2CuO4

Нейтрон-дифракционные исследования фазовых переходов,

индуцированных внешним магнитным полем, в квазидвумерных квантовых антиферромагнетиках Pr2CuO4 и Eu2CuO4.

Оглавление

1. Введение.

2. Взаимодействия между магнитными атомами в диэлектрических

кристаллах·и связанные с ними спиновые структуры··················································

2.1. Микроскопические механизмы косвенного обменного

взаимодействия и релятивистские взаимодействия··········································

2.1. Антиферромагнетики во внешнем магнитном поле. ········································

2.2. Симметрийный анализ и реализация спинового упорядочение в квазидвумерных редкоземельных купратах с кристаллической

структурой типа Т/.

2.3. Взаимодействия, снимающие бесконечно вырожденное

основное состояние в соединениях R2CuO4

2.4. Постановка задачи. ·························································································

3. Нейтрон-диффракционные исследования фазовых переходов,

индуцированных магнитным полем в Pr2CuO4····························································

3.1. Определение параметров псевдодипольного взаимодействия и

их сравнение с данными неупругого рассеяния нейтронов. ··························

3.2. Квантовый спин-флоп переход при H║[1, 1, 0]. ··············································

3.3. Переход I рода при H║[1, 0, 0] в состояние со спинами

неортогональными полю. ··················································································

НЕ нашли? Не то? Что вы ищете?

3.4. Квантовый фазовый переход II рода при небольшом отклонении поля

от оси [1, 0, 0] в состояние со спинами неортогональными полю. ················

4. Структурные икажения и индуцированные внешним магнитным полем фазовые

переходы в Eu2CuO4. ········································································································

4.1. Структурный переход с малыми орторомбическими искажениями в

в состояние с двумя типами ближнего порядка. ···············································

4.2. Обусловленное искажениями кристаллической структуры типа Т/ слабое обменное взаимодействие взаимодействие снимающее вырождение

основного состояния. ······················································································

4.3. Симметрийный анализ и реализация неколлинеарной спиновой

структуры в отсутствие внешнего поля. ······················································

4.4. Индуцированный полем вдоль оси [1, 1, 0] квантовый переход в

коллинеарное состояние. ··············································································

4.5. Поворот коллинеарных спиновых подсистем при H ®¥.·····················

5. Заключение и выводы. ································································································

1. Введение

Через некоторое время после открытия высокотемпературной сверхпроводимости объектами всесторонних физических исследований стали сложных оксислы редкоземельных элементов и меди R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu). Вначале они привлекали внимание как основа для электронных высокотемпературных сверхпроводников, но со временем выяснилось, что эти системы сами по себе обладают интересными магнитными свойствами и их взаимосвязи со структурными особенностями. Спиновые структуры этих соединений были определены в работах [??]. Только сейчас с помощью наших исследований до конца определена спиновая структура Pr2CuO4 и Eu2CuO4 во внешнем магнитном поле.

Соединения R2CuO4 (R= Pr, Nd, Sm, Gd, Eu) являются квазидвумерными обменно фрустрированными антиферромагнетиками с бесконечно вырожденным основным состоянием. Даже очень слабые взаимодействия снимают это вырождение Эструктуры которых происходит под влиянием псевдодипольного взаимодействия, и детальное исследование поведения этих объектов во внешнем магнитном поле очень важно для развития теории псевдодипольного взаимодействия и учета квантовых поправок.

В отличие от La2CuO4, где ионы меди находатся в окружении кислородных октаэдров, купраты Pr, Nd, Sm, Gd, Eu обладают тетрагональной структурой, получившей название Т / структуры, и описываются пространственной группой I4/mmm, причем ионы Cu2+ находятся в координации кислородных квадратов. Главной особенностью этой структуры является сдвиг соседних плоскостей CuO2 на [1/2 1/2 1/2] в ячейке (рис.1).

Рис.1: Кристаллическая структура R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

Купраты R2CuO4 являются антиферромагнитными диэлектриками, в которых основным механизмом формирования магнитной структуры является косвенный обмен через р орбитали кислородных ионов. Мы рассматриваем исключительно лишь магнетизм 3d ионов меди, не учитывая возможного влияния редкоземельного иона. Основное невозбужденное состояние катиона Eu3+ является немагнитным вне зависимости от окружения, а Pr3+ в Pr2CuO4 имеет основное синглетное немагнитное состояние, связанное с эффектами кристаллического поля. Если посмотреть на приведенную выше элементарную ячейку, то нетрудно показать, что результирующее обменное поле на ионе Cu2+ при z=0.5 от 8 близлежащих ионов при z=0 и z=1, равно нулю. Такая ситуация реализуется благодаря тетрагональной структуре, потому что в этом случае обмен изотропен и результирующий индуцированный момент нулевой. Поэтому для катиона Cu2+ в центре объемноцентрированной ячейки с точки зрения косвенного обмена направление магнитного момента не определено, то есть возникает фрустрация. Другой важной особенностью исследуемых купратов является наличие очень сильного обменного взаимодействия в плоскостях CuO2 c величиной обменного интеграла J = 124 meV[2] наряду со слабым межплоскостным взаимодействием порядка 0.1 meV. В связи с этими двумя обстоятельствами можно назвать такую систему квазидвумерным фрустрированным антиферромагнетиком. Дальний антиферромагнитный порядок имеет место ниже TN ~ 250-300K. Анизотропия типа легкой плоскости обеспечивает укладку спинов строго в плоскости CuO2.

В отсуствие обменного поля, ориентация спинов между плоскостями CuO2 сильно зависит от любого слабого взаимодействия, нарушающего симметрию. Так, например в работе [3], было показано, что квантовые спиновые флуктуации при Т=0 являются мотивом для формирования коллинеарной структуры с решеткой bcc, что было позднее проверено экспериментально [4].

На ранних этапах исследований была предложена модель коллинеарной магнитной структуры [5,6], когда спины ориентированы вдоль [1,1,0] с волновым вектором k1=(π/a)[1,1,0] в том же направлении (рис.2, поз. 1a, 1b). Нетрудно догадаться, что при такой структуре будут наблюдаться и другие домены со спинами вдоль [-1, 1,0] и волновым вектором k2=(π/a)[-1,1,0] (рис.2, поз. 2a, 2b). Другая модель, с двумя волновыми векторами k1 и k2 (2k-структура), которая дает такие же величины интенсивностей магнитных рефлексов,

Была предложена в работе [6]. В этой модели две антиферромагнитные подсистемы при z=0 и z=1/2 ортогональны, а направления спинов в позициях (0,0,0) и (1/2,1/2,1/2) вдоль [1,0,0] и [0,-1,0] направлений (рис.2, поз. 3a, 3b).

Возникает неопределенность по поводу того, какая у нас структура – 1k или 2k. Проблема была разрешена изящным способом с помощью приложения магнитного поля вдоль [1,1,0] и последующим измерением полевой зависимости магнитного отражения (1/2 1/2 1) при увеличении поля до полного исчезновения интенсивности, а затем обратно до нуля

по полю [7, 10, 12]. Рассмотрим возможный ожидаемый результат для каждой из предложенных моделей.

Рис.2 Возможные варианты магнитных структур в R2CuO4

(R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

Сначала предположим, что справедлива ортогональная модель. В этом случае вначале спины составляют с направлением поля угол π/4, и с ростом его величины они поворачиваются в конфигурацию с углом π/2 к полю при достаточно большой его величине. Так как новая конфигурация спинов в поле энергетически менее выгодна начальной, можно предположить, что при снятии поля спины будут релаксировать к своему начальному положению с минимумом энергии. Иными словами не будет никаких необратимых эффектов по полю, то есть гистерезиса на полевой зависимости.

Для коллинеарной модели ожидаемое поведение совсем другое. Один домен будет иметь спины перпендикулярно по полю, то есть на него оно влиять почти не будет. Другой домен будет сначала стремиться повернуться перпендикулярно полю, становясь таким образом идентичным первому. В этом случае нет никакой силы заселить домены обратно и мы должны увидеть необратимые эффекты на полевой зависимости.

Рис.3: Полевая зависимость интенсивности магнитного отражения

(1/2 1/2 1) для Pr2CuO4 , направление поля вдоль [1 -1 0]

Результат измерений приведен на рис.4 [12]. Видно, что не наблюдается сколь либо заметного гистерезиса для прямого и обратного движения по полю. Полученные результаты были подтверждены и для других температур в диапазоне 4.2K - TN.

На основании вышеизложенного можно сделать окончательный вывод, что в соединениях R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu) реализуется ортогональная магнитная структура, в которой спины ориентированы вдоль осей a и b основания тетрагональной ячейки. Существует две ее модификации: первая – спин в позиции (1/2/1/2,1/2) ориентирован в направлении [0,-1,0], которая имеет место в Pr2CuO4 и фазах I, III Nd2CuO4, а вторая, когда он направлен вдоль [0,1,0], как в Sm[8], Eu[11,15], Nd II [13-15]. Нетрудно понять, что во втором случае интенсивности магнитных отражений будут отличаться. Спины в каждой плоскости коллинеарны и упорядочены таким образом, что молекулярное поле от атомов в углах ячейки компенсируется полем атома в центре ячейки и наоборот рис.4.

Рис.4: Магнитная структура R2CuO4

(R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

Как уже упоминалось выше, за формирование подобной структуры в исследуемых купратах отвечает псевдодипольное взаимодействие. Ранее предлагались другие модели, обьясняющие возникновение подобной магнитной структуры. Так, например в [12,16] была предложена модель межплоскостного биквадратического обменного взаимодействия. Недостатком этой модели является тот факт, что вклад этого обмена в энергию двух разных ортогональных структур одинаков. В работе [17] указывался возможный вариант магнитного дипольного взаимодействия, но оно в принципе не актуально для антиферромагнетика. Наиболее исчерпывающей является именно модель псевдодипольного взаимодействия. Именно квазидвумерная структура исследуемых соединений позволяет ему быть определяющим, так как в принципе оно может маскироваться другими более сильными факторами. Впервые концепция псевдодипольного взаимодействия была сформулирована Ван-Флеком в 1937г. Взаимодействие имеет ту же симметрию, что и магнитное дипольное, но может быть в зависимости от окружения значительно сильнее. Псевдодипольное взаимодействие на примере купратов вначале исследовалось применимо к плоскостям CuO2 [19]. Позднее были проведены оценки межплоскостного псевдодипольного взаимодействия в R2CuO4 и его взаимосвязи с ортогональной структурой [20,21].

В общем виде потенциал псевдодипольного взаимодействия выражается следующим образом:

(1)

В этом выражении n и n' обозначают узлы решетки, S – спин магнитного иона. В зависимости от расстояния потенциал V(R) спадает круче чем R-3 для дипольного взаимодействия при R→∞. В работе [18] Мория показал, что потенциал V(Rnn/) псевдодипольного взаимодействия связан совокупностью косвенного обмена и спин-орбитального взаимодействия. В квазидвумерных антиферромагнетиках R2CuO4 минимуму энергии основного состояния, выражаемому через параметр Q псевдодипольного взаимодействия между плоскостями (2) соответствует ортогональная структура, которая была определена с помощью нейтронов (рис.5). Нетрудно видеть, что условием минимума является j1 + j2 = -(p/2)sgnQ

(2)

Рис.5: Ортогональная структура, соответствующая минимуму энергии

псевдодипольного взаимодействия.

Взаимная ориентация магнитных моментов между плоскостями (z=0 и z=1/2) в рамках ортогональной структуры зависит от межплоскостного псевдодипольного взаимодействия, которое значительно слабее внутриплоскостного, вследствие значительного пространственного разделения магнитных плоскостей CuO2. Мы имеем структуру типа Pr2CuO4 при Q<0 и Eu2CuO4 при Q>0 [21]. Кубическая анизотропия внутри плоскости определяется выражением (3).

EC = /(4SJ0)2(sin22j1 + sin22j2) (3)

Энергия взаимодействия спинов с магнитным полем, для отклонения поля на угол ψ относительно [1,0,0] выражается формулой (4).

EM = - (gmH/2SJ0)2[sin2(y-j1)+ sin2(y-j2) (4)

В общем виде классическая энергия фрустрированного антиферромагнетика в магнитном поле применимо к R2CuO4 выражается суммой трех компонент (2)+(3)+(4) = (5):

E = E0{(sin22j1 + sin22j2)/4 - Gsin(j1 +j2) (5)

- K2[sin2(y-j1) + cos2(y -j2)]}

Первоначальной задачей исследований было проведение нейтрон-дифракционных исследований спин-флоп переходов в Pr2CuO4 (Q<0) и Eu2CuO4 (Q>0), которые были предсказаны в [21]. Анализируя поведения системы спинов Cu во внешнем магнитном поле, мы хотели определить параметры внутриплоскостного и межплоскостного псевдодипольного взаимодействий P и Q соответственно, на основе анализа измерений полевых зависимостей магнитных отражений для разных взаимных ориентаций поля и моментов в плоскости CuO2, используя теоретические формулы из [21]. С другой стороны, эти параметры были определены из анализа спектра спиновых волн в [21-23], и необходимо было сравнить их со своими результатами. В это же время мы неожиданно обнаружили совершено новый эффект, а именно квантовый фазовый переход в конфигурацию без спин-флоп перехода при приложении поля вдоль [0,1,0]. Теперь перейдем непосредственно к описанию экспериментов и трактовке результатов.

I. Исследование спин-флоп перехода в Pr2CuO4 с помощью

нейтронного рассеяния.

Первое экспериментальное свидетельство наличия фазового перехода II рода в Pr2CuO4 можно найти в [12], где была качественно измерена полевая зависимость магнитного отражения (1/2,1/2,1), приведенная на рис.6.

Рис.6: Полевая зависимость интенсивности

магнитного отражения (1/2 1/2 1) в Pr2CuO4 [12].

Из рисунка видно, что при низкой температуре четко виден спин-флоп переход и выглядит он характерно для перехода II рода. С другой стороны этот переход и его характер был предсказан теоретически в [21], на основе модели псевдодипольного взаимодействия. Согласно теории, если поле приложено вдоль [1,-1,0], подставив в выражение для энергии магнитного взаимодействия (4) j1- j2 = j (рис.7), получим условие минимума энергии в данной взаимной конфигурации поля и спинов ионов меди (6).

sin2j = (gmBH/D

В этом выражении D0 = gmHC является величиной щели в спектре спиновых волн в плоскости.

Рис.7: Поведение подсистем спинов ионов Cu в Pr2CuO4 при

приложении магнитного поля вдоль [1,-1,0].

При увеличении поля обе подрешетки начнут поворачиваться на угол φ, который определяется соотношением величины Зеемановской энергии (4), зависящей от H, и кристаллографической анизотропии (3), которая от поля не зависит. При величине поля H < HC подсистемы спинов синхронно поворачиваются на угол sin2φ=-(gμH/Δ0)2 и в конце концов становятся перпендикулярными полю при H ≥ HC. Во всем диапазоне полей H < HC существуют компоненты поля, перпендикулярные и параллельные ориентации магнитных подрешеток H^ и Hïê. Первая из них обеспечивает поворот систем магнитных моментов. Взаимодействие Hïê с проекциями на ось y компонентов магнитных моментов подрешеток Sy1 и Sy2порождает энергию взаимодействия (7)

ΔE = gμHïê(Sy1+ Sy2)φ (7)

Эти проекции являются линейной комбинацией операторов рождения и уничтожения магнона ck+ и ck, в нашем случае соответствующие спиновым волнам с вектором k = 0. Обычно эта энергия мала при φ<<1. однако в [21] было показано, что вблизи спин-флоп перехода этим взаимодействием пренебрегать нельзя, потому что при H = HC спектр спиновых волн становится безщелевым, как это и должно быть при фазовом переходе II рода. В результате этого появляется дополнительный вклад в энергию основного состояния (5), которым в непосредственной близости к спин-флоп переходу нельзя пренебречь. Поэтому вблизи перехода, когда величина приведенного поля h = (HC – H)/HC<<1, формула для энергии (5) не описывает корректно зависимость угла поворота магнитных моментов подсистем. Удобно сделать замену φ = π/4 – α , тогда вдали от перехода мы имеем зависимость (8):

(8)

Иными словами α~ h1/2 вдали от перехода, а вблизи него, когда взаимодействием (7) пренебрегать уже нельзя, при h<<1 мы переходим к квантовому режиму α~ h1/4.

Теперь опишем вышеуказанный переход с точки зрения поведения интенсивности магнитного отражения, которая по определению пропорциональна квадрату компоненты магнитного момента, перпендикулярной к вектору рассеяния. В нашем случае I ~ 1 – sin2φ. Вблизи спин-флоп перехода мы имеем I(h) ~ α2, то есть мы должны ожидать изменения характера закона изменения интенсивности от I(h) ~ h к I(h) ~ h1/2 или закона изменения угла поворота магнитных подрешеток от α ~ h1/2 к α ~ h1/4.

На основе приведенных теоретических обоснований, целью наших исследований было детальное исследование фазового перехода второго рода. Необходимо было проверить предсказанный теоретически кроссовер в критическом поведении ориентации подрешетки по отношению к внешнему магнитному полю вблизи фазового перехода второго рода.

Для эксперимента использовался монокристалл Pr2CuO4 кубической формы с с размером 3 mm, выращенный по технологии вытягивания из перенасыщенного CuO расплава смеси оксидов меди CuO и празеодима Pr2O3 в платиновом тигле. Мозаичность исследуемого образца была порядка 0.2˚. Величина параметров элементарной ячейки при комнатной температуре a = 3.945 Ǻ и c = 12.16 Ǻ. Измерения проводились на дифрактометре с наклонным детектором D15 Института Лауэ-Ланжевена в Гренобле [29]. Образец был помещен в криомагнит с вертикальным полем до 10T. Кристалл был сориентирован на установке по обратной Лауэ дифракции в Лаборатории Магнетизма и дифракции нейтронов Центра ядерных исследований в Гренобле Комиссариата по атомной энергии Франции. Направление [1,-1,0] было выведено строго вертикально вдоль направления поля и перпендикулярно плоскости рассеяния.

В начале эксперимента было проведено измерение температурной зависимости интенсивности магнитного отражения (в нулевом поле для определения температуры Нееля и сравнения ее с TN для кристаллов, на которых определили ортогональную магнитную структуру [12] . Полученные результаты приведены на рис.8.

Рис.8: Температурная зависимость магнитного отражения

(1/2,1/2,0) в Pr2CuO4 при H=0, TN=249(2)K.

Из температурной зависимости видно, что TN = 249(2)K, что согласуется с температурой Нееля для кристалла, использованного в [12] для анализа неупругого рассеяния. Тот факт, что другой кристалл, использованный в той же работе для измерения полевых зависимостей, имеет значительно большую TN = 284(1)K, свидетельствует о том, что наш кристалл допирован или имеет нестехиометричность по кислороду. В результате этого могут возникать фрустрации в плоскостях CuO2, результатом которых является спад интенсивности при низких температурах, наблюдаемый в нашем случае (рис.8). Расчетная кривая приведена для модельного варианта с учетом только спинов ионов меди и случая стехиометрии по кислороду.

Следующим этапом измерений было детальное измерение полевой зависимости магнитного отражения (1/2,1/2,1) для экспериментального подтверждения наличия кроссовера в зависимости интенсивности I(h), h = (HC – H)/HC. Для этого необходимо было добиться хорошей стабилизации поля в сверхпроводящем соленоиде, поэтому его стабилизация контролировалась милливольтметром, и перед измерением каждой точки мы ждали стабилизации поля 0.5 часа. Другой немаловажной задачей являлось грубо определить примерную величину поля спин-флоп перехода, чтобы рассчитать положение измеряемых точек так, чтобы в логарифмическом масштабе мы имели равномерный шаг по полю. Полученная нами полевая зависимость приведена на рис.9:

Рис.9: Полевая зависимость магнитного отражения (1/2,1/2,1)

при H‌‌ ‌‌‌‌‌‌|| [1,-1,0] в Pr2CuO4, T = 4.5K.

На рис.9 видно из двойной логарифмической зависимости интенсивности от приведенного поля h, что критическая экспонента для интенсивности изменяется от 1.00(3) до 0.45(7) при достижении h ~ 0.03 << 1, что соответствует изменению величины экспоненты

для α от 0.50(1) к 0.23(4). Наличие кроссовера было подтверждено экспериментально.

В ходе исследований спин-флоп перехода была проведена также оценка величина HC для разных температур в диапазоне от 4.5 до 25K. Магнитная фазовая диаграмма, полученная экспериментально, приведена на рис.10:

Рис.10: Температурная зависимость величины поля

спин-флоп перехода HC для исследуемого образца.

Из диаграммы видно, что наблюдается сильно немонотонная зависимость критического поля спин-флоп перехода и, как следствие, щели в спектре спиновых волн в плоскости. Максимум этой зависимости приходится на T =10 K.

Измерения полевой зависимости магнитного отражения (1/2,1/2,1) были повторены позднее на другом кристалле и другом спектрометре D23 института Лауэ-Ланжевена при T = 10K, соответствующей максимумальной величине критического поля спин-флоп перехода для первого кристалла. Температурная зависимость его при H = 0 приведена на рис.11.

Рис.11: Температурная зависимость магнитного отражения (1/2,1/2,1)

при Н = 0 для второго кристалла Pr2CuO4.

Для второго кристалла не наблюдается эффекта спада интенсивности при низкой температуре, что свидетельствует по видимому о лучшем соответствии стехиометрии образца. Температура Нееля для второго образца TN = 250(3)K, то есть совпадает с TN = 249(2) для первого кристалла. Полевая зависимость магнитного рефлекса (1/2,1/2,1) приведена для второго образца приведена на рис.12:

Рис.12: Полевая зависимость магнитного отражения (1/2,1/2,1)

при H‌‌ ‌‌‌‌‌‌|| [1,-1,0] для второго образца Pr2CuO4, T = 10K.

Для второго образца измеренные при T = 10K величины критических экспонент отличаются в меньшую сторону относительно величин для первого при T = 4.5K, но их соотношение приблизительно в два раза сохраняется. Этот факт указывает по видимому на квантовую критичность, теории которой до сих пор не существует.

На основании вышеизложенного, основные оригинальные результаты, опубликованные нами в [25], можно охарактеризовать следующим образом:

1) Был обнаружение кроссовер в критическом поведении ориентации подрешетки по отношению к внешнему магнитному полю вблизи фазового перехода второго рода (H║[1,1,0]) в Pr2CuO4. Это кроссовер в степенной зависимости угла a ориентации каждой из магнитных подрешеток от приведенного поля h = (HC - H)/HC. Показатель степени вблизи спин-флоп перехода уменьшается вдвое, а величина его сильно зависит от температуры, что, по-видимому, указывает на квантовую критичность.

2) Наблюдается сильно немонотонная зависимость критического поля спин-флоп перехода от температуры и, как следствие, щели в спектре спиновых волн в плоскости.

[1] H. Müller-Buschbaum, W. Wollschlager, Z. Anorg. Allg. Chem. 76,

[2] Ph. Bourges, H. Casalta, A. S. Ivanov, and D. Petitgrand, Phys. Rev. Lett. 79, 4

[3] E. Shender, Sov. Phys.- JETP 56,

[4] Th. Brueckel, B. Dorner, A. G. Gukasov, V. P. Plakhty, W. Prandl, et al. Z. Phys. B – Condenced Matter 72,

[5] P. Allenspach, S. W.Cheong, A. Domman, P. Fischer, et al. Z. Phys. B - Condensed Matter 77,

[6] D. E. Cox, A. I. Goldman, et al. Phys. Rev. B 40, 6

[7] D. Petitgrand, A. H. Moudden, P. Galez P, and P. Boutrouille, J. Less-Common Met. 164-165,

[8] S. Skanthakumar, J. W. Lynn, J. L. Peng, and Z. Y. Li:Field dependence of the magnetic ordering of Cu in Pr2CuO4 (R=Nd, Sm), J. Appl. Phys. 73, 6

[9] . Skanthakumar, J. W. Lynn, J. L. Peng, Z. Y. Li: Observation of noncollinear magnetic structure for the Cu spins in Nd2CuO4-type system, Phys. Rev. B 47 (1993).

[10] T. Chattopadhyay, J. W. Lynn, N. Rosov, T. E. Grigereit, S. N. Barilo, and D. I. Zhigunov: Magnetic ordering in Eu2CuO4, Phys. Rev. B 49, 9

[11] S. Skanthakumar, H. Zhang, T. W. Clinton, I. W. Sumarlin, H.-W. Li, J. W. Lynn, et al.: Field dependence of the magnetic ordering of Cu in R2CuO4 (R=Nd, Sm), J. Appl. Phys. 64, 4

[12] I. W. Sumarlin, J. W. Lynn, T. Chattopadhyay, B. N. Barilo, D. I. Zhigunov, J. L. Peng: Magnetic structure and spin dynamics of the Pr and Cu in Pr2CuO4, Phys. Rev. B 51, 5

[13] J. Akimitsu, H. Sawa, T. Kobayashi, H. Fijuki, and Y. Yamada, J. Phys. Soc. Jpn. 58, 2

[14] S. Skanthakumar, H. Zhang, T. W. Clinton, I. W. Sumarlin, H.-W. Li, J. W. Lynn, et al. Physica C 160,

[15] A. G. Gukasov, S. Yu. Kokovin, V. P. Plakhty, I. A. Zobkalo, S. N. Barilo, et al. Phisica B 181-182,

[16] D. A. Yablonsky, Physica C 182,

[17] Ph. Bourges, L. Boudarene, and D. Petitgrand, Physica B 180-181,

[18] T. Moria: Anisotropic Superexchange Interaction and Weak Ferromagnetizm, Phys. Rev. 120,

[19] O. Entin-Wohlam, A. B. Harris, and A. Ahrony, Phys. Rev. B 53, 11

[20] R. Sachidanandam, T. Yildrim, A. B. Harris, A. Aharony, and O. Entin-Wohlman, Phys. Rev. B 56,

[21] D. Petitgrand, S. V. Maleyev, Ph. Bourges, and A. S. Ivanov: Pseudodipolar interaction and antiferromagnetizm in R2CuO4 compounds (R = Pr, Nd, Sm, and Eu), Phys. Rev. B 59, 1

[22] S. V.Maleyev, D. Petitgrand, Ph. Bourges, A. S.Ivanov: Pseudodipolar interaction in noncollinear antiferromagnets and spin waves in Pr2CuO4, Physica B 259-261,

[23] A. S.Ivanov, P. Bourges, D. Petitgrand: In-plane copper spin wave gap in Pr2CuO4, Physica B 259-261,

[24] A. B. Harris, A. Aharony, O. Entin-Wohlman, Phys. Rev. B 52, 10

[25] V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, P. Burlet, S. V. Gavrilov, and O. P. Smirnov: Spin-flop transition in Pr2CuO4 by neutron diffraction, Phys. Lett. A 250,

[26] Yu. A. Izumov, V. E. Naish, R. P. Ozerov, Neutron diffraction of magnetic materials (New York: Consulting Bureau, 1991), p 194.

[27] S. Sachdev, Quantum Phase Transitions (Cambridge University Press, Cambridge, U. K. 1999).

[28] V. P. Plakhty, S. V. Maleyev, S. V. Gavrilov, F. Bourdarot, S. Pouget and S. N. Barilo: Quantum phase transition in Pr2CuO4 to collinear non-spin-flop state in magnetic field: A neutron diffraction study, Europhysics Letters 61, 4 (2003)

[29] http://www. ill. fr/YellowBook/D15

В последние два десятилетия после открытия явления высокотемпературной сверхпроводимости объектами всесторонних физических исследований стали фермионные системы на основе сложных оксидов редкоземельных f-элементов и d-элементов подгруппы меди. В начале проводились исследования несверхпроводящих аналогов R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu), чтобы попытаться объяснить механизм возникновения высокотемпературной сверхпроводимости, но со временем выяснилось, что эти системы сами по себе являются интересным объектом для изучения магнитных свойств и их взаимосвязи со структурными особенностями. Магнитные структуры объектов этого класса были определены в течение последних десяти лет. Только сейчас впервые с помощью наших исследований до конца определена магнитная структура Eu2CuO4 во всем диапазоне температур.

Соединения R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu) являются квазидвумерными квантовыми фрустрированными антиферромагнетиками, формирование структуры которых происходит под влиянием псевдодипольного взаимодействия, и детальное исследование поведения этих объектов во внешнем магнитном поле очень важно для развития теории псевдодипольного взаимодействия и учета квантовых поправок.

В отличие от сверхпроводящего La2CuO4, где ионы меди достаточно равномерно распределены в пределах элементарной ячейки, купраты празеодима и европия обладают тетрагональной T’ структурой в рамках пространственной группы I4/mmm, в которой плоскости с ионами меди разделены кислородными плоскостями. Главной особенностью этой структуры является сдвиг соседних плоскостей CuO2 на [1/2 1/2 1/2] в ячейке (рис.1).

Рис.1: Кристаллическая структура R2CuO4 (R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

Купраты R2CuO4 являются антиферромагнитными диэлектриками, в которых основным механизмом формирования магнитной структуры является косвенный обмен через р орбитали кислородных ионов. Мы рассматриваем исключительно лишь магнетизм 3d ионов меди, не учитывая возможного влияния редкоземельного иона. Основное невозбужденное состояние катиона Eu3+ является немагнитным вне зависимости от окружения, а Pr3+ в Pr2CuO4 имеет основное синглетное немагнитное состояние, связанное с эффектами кристаллического поля. Если посмотреть на приведенную выше элементарную ячейку, то нетрудно показать, что результирующее обменное поле на ионе Cu2+ при z=0.5 от 8 близлежащих ионов при z=0 и z=1, равно нулю. Такая ситуация реализуется благодаря тетрагональной структуре, потому что в этом случае обмен изотропен и результирующий индуцированный момент нулевой. Поэтому для катиона Cu2+ в центре объемноцентрированной ячейки с точки зрения косвенного обмена направление магнитного момента не определено, то есть возникает фрустрация. Другой важной особенностью исследуемых купратов является наличие очень сильного обменного взаимодействия в плоскостях CuO2 c величиной обменного интеграла J=124 meV[2] наряду со слабым межплоскостным взаимодействием порядка 0.1 meV. В связи с этими двумя обстоятельствами можно назвать такую систему квазидвумерным фрустрированным антиферромагнетиком. Дальний антиферромагнитный порядок имеет место ниже TN ~ 250-300K. Анизотропия типа легкой плоскости обеспечивает укладку спинов строго в плоскости CuO2.

по полю [7,10,12]. Рассмотрим возможный ожидаемый результат для каждой из предложенных моделей.

Рис.2 Возможные варианты магнитных структур в R2CuO4

(R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

Рис.3: Полевая зависимость интенсивности магнитного отражения

(1/2 1/2 1) для Pr2CuO4 , направление поля вдоль [1 -1 0]

Рис.4: Магнитная структура R2CuO4

(R=Pr, Nd, Sm, Gd, Eu)

В общем виде потенциал псевдодипольного взаимодействия выражается следующим образом:

(1)

(2)

Рис.5: Ортогональная структура, соответствующая минимуму энергии

псевдодипольного взаимодействия.

EC = /(4SJ0)2(sin22j1 + sin22j2) (3)

EM = - (gmH/2SJ0)2[sin2(y-j1)+ sin2(y-j2) (4)

E = E0{(sin22j1 + sin22j2)/4 - Gsin(j1 +j2) (5)

- K2[sin2(y-j1) + cos2(y -j2)]}

I. Исследование спин-флоп перехода в Pr2CuO4 с помощью

нейтронного рассеяния.

Рис.6: Полевая зависимость интенсивности

магнитного отражения (1/2 1/2 1) в Pr2CuO4 [12].

sin2j = (gmBH/D

В этом выражении D0 = gmHC является величиной щели в спектре спиновых волн в плоскости.

Рис.7: Поведение подсистем спинов ионов Cu в Pr2CuO4 при

приложении магнитного поля вдоль [1,-1,0].

ΔE = gμHïê(Sy1+ Sy2)φ (7)

(8)

Рис.8: Температурная зависимость магнитного отражения

(1/2,1/2,0) в Pr2CuO4 при H=0, TN=249(2)K.