Радиационный контроль продуктов животноводства, кормов и сырья гамма-бета спектрометрическими методами с использованием программного обеспечения комплекса «Прогресс» (стр. 1 )

МИНИСТЕРСТВО СЕЛЬСКОГО ХОЗЯЙСТВА РФ

МОСКОВСКАЯ ГОСУДАРСТВЕННАЯ АКАДЕМИЯ ВЕТЕРИНАРНОЙ

МЕДИЦИНЫ И БИОТЕХНОЛОГИИ им. К. И. СКРЯБИНА

, ,

РАДИАЦИОННЫЙ КОНТРОЛЬ

ПРОДУКТОВ ЖИВОТНОВОДСТВА, КОРМОВ

И СЫРЬЯ ГАММА-БЕТА СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИМИ

МЕТОДАМИ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ПРОГРАММНОГО

ОБЕСПЕЧЕНИЯ КОМПЛЕКСА «ПРОГРЕСС»

Учебное пособие для студентов заочной

и вечерней формы обучения

Москва 2004

УДК 619:53.16

, , . Радиационный контроль продуктов животноводства, кормов и сырья гамма-бета спектрометрическими методами с использованием программного обеспечения комплекса «Прогресс». Учебное пособие. М.: МГАВМиБ им. . 2004.

Предназначено для студентов-заочников факультета ветеринарной медицины, зоотехнологий и агробизнеса, товароведения и экспертизы животного сырья.

Изложены физические основы гамма-спектрометрических методов, дана краткая характеристика достоинств и трудностей бета-спектрометрии, средств измерений и обработки гамма и бета спектров. Изложен порядок отбора и подготовки проб к измерениям, подготовке спектрометра к работе, измерения активности счетных образцов, оформление и хранение результатов.

Рецензент: доктор биологических наук, засл. деятель науки РФ,

профессор

Печатается по рекомендации учебно-методической

комиссии ветеринарно-биологического факультета.

ЧАСТЬ I. ОПРЕДЕЛЕНИЕ АКТИВНОСТИ ЦЕЗИЯ – 137

ГАММА - СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИМ МЕТОДОМ.

1. ФИЗИЧЕСКИЕ ОСНОВЫ ГАММА - СПЕКТРОМЕТРИЧЕСКИХ МЕТОДОВ

Обнаружение гамма - излучения основано на регистрации эффектов, возникающих при его взаимодействии с веществом. Гамма - кванты, испускаемые атомными ядрами при радиоактивных превращениях, имеют определенные физические характеристики, которые можно использовать для их регистрации. Измеряя энергию и интенсивность испускаемых гамма - квантов, а также оценивая период полураспада их отдельных моноэнергетических групп, можно идентифицировать радионуклиды в измеряемых препаратах и достаточно точно определить их абсолютную активность. Для решения этих задач применяют гамма - спектрометрические методы анализа с использованием сцинтилляционных и полупроводниковых детекторов.

Чаще применяют сцинтилляционные детекторы на основе монокристалла NaI(TI) и полупроводниковые германий-литиевые детекторы. Преимущество сцинтилляционных детекторов - высокая эффективность регистрации гамма - квантов, обусловленная большой плотностью сцинтиллятора (ρ = 3,67 г/см3), большим эффективным атомным номером (zэф = 51 ) и размерами сцинтилляционного кристалла ( 150× 150 мм и более ), включая кристаллы с колодцем.

Недостаток сцинтилляционных детекторов – неудовлетворительное энергетическое разрешение ( 8 – 12 % ) для гамма - квантов цезия - 137 с Eγ = 662 КэВ, обусловленное низкой величиной квантового выхода фотоэлектронов и статистической природой умножителя вторичных электронов в ФЭУ. Достоинство германий-литиевых детекторов - высокое энергетическое разрешение 4-7 КэВ для гамма - квантов кобальта – 60 с Eγ = 1322 КэВ, обусловленное практически полным собиранием свободных зарядов, образованных при взаимодействии гамма- кванта с веществом детектора. Существенный недостаток детекторов этого типа, особенно при измерении слабоактивных проб, - низкая эффективность регистрации гамма - квантов вследствие малой плотности и небольшого эффективного атомного номера вещества, ограниченных размеров детекторов (не более 70 см3).

СРЕДСТВА ИЗМЕРЕНИЯ . Для регистрации гамма излучения от счетного образца используется гамма – спектрометрический тракт со сцинтилляционным блоком детектирования (СБД), который включает в себя сцинтиллятор, фотоэлектронный умножитель с делителем высокого напряжения и спектрометрический усилитель импульсов. СБД располагается в свинцовом защитном экране. Для проведения калибровки Y - спектрометра по энергии и контроля за сохранностью параметров установки используют комбинированный источник 137Cs + 40K , который входит в состав спектрометра.

С целью преобразования аналогового спектрометрического сигнала, поступающего с выхода детектора, в цифровой применяют амплитудно - цифровой преобразователь (АЦП). Управление работой АЦП осуществляется при помощи специальных программ, входящих в состав программного пакета « Прогресс».

Обработку спектров, расчет активности и погрешности производят на ПЭВМ с использованием программного пакета « Прогресс».

Перед вводом в эксплуатацию Y- спектрометрического тракта проводят его метрологическую аттестацию, основными характеристиками которой являются: энергетический диапазон, чувствительность для каждого из измеряемых радионуклидов, зависимость чувствительности и эффективности регистрации Y- квантов от энергии, минимально измеряемая активность и контрольная скорость счета от калибровочного источника в определенном энергетическом интервале. Значения чувствительности заносятся в программу матричной обработки в виде матрицы.

2. ОТБОР И ПОДГОТОВКА ПРОБ

2.1. Отбор проб. Перед отбором проб объектов ветеринарного надзора для исследования прибором СРП - 68 устанавливают однородность партии продукта по мощности дозы гамма - излучения. Партию продукции считают однородной по уровню радиоактивного загрязнения, если результаты измерений для разных точек исследуемой партии различаются не более, чем в 3 раза.

Взятие проб материала для радиобиологического исследования осуществляют в строгом соответствии с методическими рекомендациями и нормативными документами Департамента ветеринарии, Минсельхоза, Минздрава, Госстандарта России.

Для лабораторных исследований из объединенной пробы продукции берут ее часть - среднюю пробу, которая характеризует радиоактивное загрязнение всей партии.

Масса средней пробы зависит от степени радиоактивного загрязнения контролируемого материала, предполагаемого метода исследования, чувствительности измерительной аппаратуры, требуемой точности измерения.

При гамма - радиометрии 137Cs экспресс методом и активности контролируемой продукции более 5 ×Ки/ кг масса средней пробы составляет 0,5 -1,0л (кг). При гамма - спектрометрии цезия -137 в нативном материале и активности

n××10 -10 Ku/ кг ( л) – 0,3 – 1,0 л ( кг), в зольном остатке 1,0 – 3,0 л ( кг), радиохимическом анализе – 0,2 – 3,0 л ( кг).

2.2. Подготовка проб к измерениям. Первичная подготовка проб к измерениям включает в себя обычную обработку пищевых продуктов как на первом этапе приготовления пищи и измельчение их.

Корнеплоды, клубнеплоды, фрукты, пищевую зелень, мясо, рыбу и т. п., промывают проточной водой, удаляют несъедобные части продуктов, с колбасных изделий, сыра, снимают защитную оболочку, измельчают с помощью ножа, мясорубки, ножниц и т. д.

Вязкие продукты (сгущенное молоко, мед, джемы и т. п.) при необходимости можно разбавлять водой, определив и зафиксировав исходную массу и объем приготовленной смеси.

Подготовленную пробу размещают в выбранной измерительной кювете (например сосуде Маринелли), которую взвешивают до и после заполнения для определения массы образца.

Исходя из чувствительности выпускаемых в настоящее время гамма - спектрометров (минимальная измеряемая активность 3-10 Бк), при измерении 137Cs целесообразно использовать метод измерения нативных проб 0,5 – 1 л. При этом обеспечивается приемлемая погрешность получаемого результата. Для концентратов и сухих продуктов (молоко сухое, сухие овощи, фрукты, ягоды, грибы, чай, рыба сушеная и т. п.) и дорогостоящих продуктов со значением допустимого уровня активности более 130 Бк/ кг (приправы, кофе, дорогостоящая рыба, икра и т. п.) возможно измерение в сосудах Маринелли 0,5 л и чашках Петри. При измерении нативной пробы в программу вводят только массу счетного образца.

В тех случаях, когда чувствительности гамма - спектрометра не хватает для получения достоверного результата в нативных пробах проводят термическое концентрирование радионуклидов в пробах (выпаривание, высушивание, обугливание, озоление) с последующим измерением полученного концентрата.

Универсальным способом приготовления счетных образцов является сухая минерализация. Она основана на полном разложении органических веществ путем термической обработки пробы при контролируемом температурном режиме и состоит из трех последовательных этапов – высушивания, обугливания и озоления. На каждом этапе степень концентрирования радионуклидов увеличивается.

Высушивание измельченных и взвешенных проб растительного происхождения до постоянной массы проводят в сушильном шкафу при температуре 80-100 0С. Для обезвоживания жидких образцов во избежание их разбрызгивания рекомендуется применять инфракрасные лампы или песчаные бани.

Пробы молока подкисляют соляной или уксусной кислотой, упаривают в фарфоровых чашках под инфракрасными лампами до сухого остатка, постепенно добавляя в них очередные порции молока. Высушивание заканчивают в сушильном шкафу при температуре 1000С до постоянной массы сухого остатка.

Пробы мяса отделенные от жира, сухожилий и костей сушат до постоянного веса в сушильном шкафу при температуре 80-100 0С.

Кости отделяют от мягких тканей, костного мозга и сушат в сушильном шкафу при температуре 100-150 0С в течение 2-3 часов.

После установления постоянной массы пробы сухой остаток обугливают путем прокаливания на электорплитках или песчаных банях в вытяжном шкафу. Во избежание потери летучих радионуклидов не допускается воспламенения пробы. Для интенсификации процесса обугливания одновременно допускается обогрев чашки с пробой инфракрасной лампой. Процесс обугливания считается законченным при прекращении вспучивания пробы и исчезновении дыма.

Обугленные сухие остатки озоляют в муфельных печах при температуре 400 0С.

Основные достоинства термического концентрирования активности проб путем сухой минерализации – универсальность и сравнительная простота процедур. Характерные недостатки – большая продолжительность, энергоемкость и отвратительные запахи, сопровождающие обугливание и озоление некоторых видов продовольствия (молоко, мясо и др.).

Разработаны специальные методики экспрессного химического концентрирования активности стронция, иттрия и цезия для некоторых видов продовольствия не требующие сжигания вещества проб, и в тоже время позволяющие в полной мере использовать преимущества бетта-спектрометрического способа определения активности стронция-90 и гамма-спектрометричесого способа определения активности цезия-137.

Для жиров, молока, молочных продуктов, мяса, мясных продуктов приготовление счетных образцов оказывается более удобным, быстрым, менее трудоемким и дорогостоящим чем обугливание или озоление.

3. ПОРЯДОК ПРОВЕДЕНИЯ ИЗМЕРЕНИЙ.

3.1. Подготовка гамма - спектрометра к работе.

1. Включить компьютер, питание детектора и принтер.

2. Прогреть установку 45 минут.

3. Войти в рабочую программу нажав клавишу F 2.

4. Отметить в меню маркером строку «Прогресс 3.2».

5. Нажать клавишу «ЕNTER».

3.2. Калибровка по энергии. Калибровка гамма - спектрометрического тракта по энергии осуществляется автоматически по вершинам пиков полного поглощения радионуклидов 137Cs + 40K в спектре двухкомпонентного калибровочного источника 137Cs и 40K, входящего в состав установки. Стандартное время измерения 150 с. По окончании калибровки программа автоматически находит номера каналов анализатора, отвечающие вершинам пиков полного поглощения 137Cs и 40K, присваивает им значения энергии 662 кэВ и 1461 кэВ соответственно и записывает полученные калибровочные коэффициенты в память компьютера. На экране монитора, помимо результатов калибровки, выдается значение контрольной скорости счета от калибровочного источника в определенном интервале энергий. Сохранность этого значения в пределах 10 % от значения, указанного в свидетельстве о метрологической аттестации установки, является критерием работоспособности спектрометра.

Контрольные значения:

энергия

позиция 252±20% 335±20%

скорость счета в диапазоне 600-720кэВ 41±10%

Для проведения энергетической калибровки необходимо:

1. Нажать мышью кнопку «Пуск».

2. Выбрать мышью в списке задач строку «Эн. Калибр».

3. Поместить калибровочный источник на детектор.

4. Закрыть крышку свинцовой защиты.

5. Нажать кнопку «Продолжить».

6. По истечении 150 с. сравнить результаты калибровки (позиции пиков и контрольные скорости счета) с контрольными значениями, полученными при первичной поверке установки.

7. Убрать с экрана сообщение о результатах энергетической калибровки, щелкнув левой клавишей мыши в любом месте экрана.

3.3. Измерение активности или фона.

Контроль фона. Измерение фона необходимо производить не реже одно раза в день в любое время. Стандартное время измерения 30 мин. Для измерения фона необходимо:

1. Нажать кнопку «Пуск».

2. Выбрать задачу «Контроль фона» и подтвердить свой выбор повторным щелчком мыши.

3. Убрать калибровочный источник с детектора.

4. Закрыть крышку свинцовой защиты.

5. Нажать кнопку «Продолжить».

После появления на экране сообщения программы о том, что запись фонового спектра произведена, следует щелкнуть левой клавишей мыши в любом месте экрана для приведения программы в состояние готовности к калибровочному изменению.

Измерение активности. Для проведения измерения активности на гамма - спектрометре программа предлагает оператору список аттестованных геометрий, измерение в которых возможно на данной установке. Время измерения 30 минут

Приступая к измерению необходимо:

1. Приготовить счетный образец, заполнив сосуд Маринелли, чашку Петри или другой стандартный сосуд, материалом пробы до определенной метки.

2. Взвесить счетный образец.

3. Нажать мышью кнопку «Пуск».

4. Выбрать мышью из предложенного списка геометрию измерения, соответствующую приготовленному счетному образцу, и подтвердить свой выбор повторным щелчком мыши.

5. Установить счетный образец на детектор.

6. Закрыть крышку свинцовой защиты.

7. При помощи клавиатуры напечатать ответы на предложенные программой вопросы, нажимая клавишу «ENTER» для ввода каждого из ответов.

8. Нажать мышью кнопку «Продолжить».

Остановка счета происходит автоматически через 30 мин. или в любое время при нажатии кнопки « Стоп». Далее идет обработка набранной спектрограммы матричным методом. При этом используется матрица эффективности, соответствующая выбранной перед пуском набора геометрии измерения.

После завершения обработки спектра матричным методом, на экран выводятся соответствующие значения рассчитанных активностей гамма - излучающих радионуклидов и семейств нуклидов, наличие которых в счетном образце подразумевалось при выборе типа измерения, а также значения статистической погрешности (для доверительного интервала 95%). В нижней части сообщения о результатах обработки приводятся значения скорости счета в используемых при обработке энергетических интервалах для расчетного и фонового спектров. Если измеренный спектр хотя бы в одном из интервалов не соответствует сумме опорных спектров (расчетному спектру), то цифры, не соответствующие интервалу выделяются красным цветом.

Для сохранения результата матричной обработки спектра следует нажать мышью кнопку «Сохранить результат». При этом результат передается в специальный файл и хранится в нем до момента следующей обработки гамма - спектра.

При несоответствии измеренного и расчетного спектров на экран выводится соответствующее предупреждение. В этом случае следует убедиться в том, что данное измерение проводилось в соответствии со строгим соблюдением выше описанного регламента.

Затем провести измерение фона, калибровочное измерение и измерить активность счетного образца еще раз. Если сообщение о несоответствии спектров повториться, то данный спектр имеет смысл обработать с использованием матричного алгоритма, предполагающего более широкий радионуклидный состав, или исследовать его с применением генераторного метода обработки. Для этого нажать кнопку «Обработать генераторным методом». Для запуска обработки следует нажать кнопку «Продолжить».

Программа генераторной обработки также дает оператору возможность внести изменения в ответы на вопросы, введенные перед пуском измерения.

При обработке генераторным методом программа выводит на экран не только рассчитанные значения активности нуклидов, но и вид расчетной спектрограммы, позволяя проводить визуальную оценку совпадения ее с измеренной. Совпадение измеренного и расчетного спектров во всем рабочем диапазоне спектрометра является критерием соответствия списка радионуклидов и семейств радионуклидов, значения которых рассчитываются, радионуклидному составу счетного образца.

Критерием достоверности результатов обработки спектра генераторным методом служит совпадение расчетной и обрабатываемой спектрограмм.

В список измеряемых радионуклидов можно добавить или удалить из него любые гамма - излучающие нуклиды и семейства, а также значения энергии пиков полного поглощения, которые не удалось идентифицировать (для этого нажать кнопку «Добавить» или «Удалить»).

Таким образом, программа генератора спектров - это инструмент для проверки гипотез оператора относительно радионуклидного состава счетного образца.

Выход из программы генератора спектров с автоматической записью результатов обработки осуществляется при помощи кнопки «Выход».

Примечание. В процессе измерения на любом из измерительных устройств существует возможность параллельной работы с другими устройствами, входящими в состав спектрометрического комплекса, а так же выхода из оболочки «Прогресс 320» и работы с другими программами (исключая «Windows») без прерывания набора спектра.

4. ОФОРМЛЕНИЕ И ХРАНЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ ИЗМЕРЕНИЯ.

Программное обеспечение «Прогресс» позволяет выводить результаты измерений в виде протокола на принтер и в текстовый файл.

Для просмотра результатов обработки спектрограммы, оформления протокола измерения и формирования соответствующей записи в электронной таблице (базе данных) используется кнопка «Результат»).

В протоколе приводят значения удельной активности радионуклидов в исходной пробе, рассчитанные с учетом коэффициентов всех типов концентрирования, примененных при приготовлении счетного образца, а также указывают относительную погрешность измерения и систематическую составляющую.

Протокол также содержит некоторые параметры измерения, такие как время измерения, масса счетного образца и т. п., взятые программой из соответствующего файла результата.

А. Результат конкретного измерения.

1. Нажать клавишу «Результат». Заполнить строку названия пробы и т. д. нажимая клавишу «ENTER» в конце каждой строки.

2. Ввести цифру соответствующую виду подготовки пробы (0 или 1).

3. Просмотреть полученные результаты, используя клавиши «Стрелка вниз», «Стрелка вверх» (для выхода из протокола без вывода результатов на печать нажать клавишу «Esc».

4. Перейти в русский шрифт, нажав левую клавишу Ctrl.

5. Заполнить протокол нажимая клавишу «ENTER» в конце каждой строки.

6. Перейти в латинский шрифт повторно нажав клавишу Ctrl.

7. Выбрать мышью устройство для вывода результатов, отметив их крестиком. Посылка результатов в базу данных обязательна!

8. Вывод осуществляется после нажатия мышью кнопки ОК.

Результаты измерений радиоактивности кормов, кормовых добавок и сырья кормового следует сравнивать с допустимыми уровнями содержания стронция-90 и цезия-137 в этих объектах, установленными ветеринарными правилами обеспечения радиационной безопасности животных и продукции животного происхождения: «Ветеринарные правила и нормы ВП 13.5.13/09-00» (Приложение 1).

Б. Общее заключение.

1. Войти в базу данных, нажав мышью обозначение картотеки.

2. Стрелкой поставить маркер на нужную строку.

3. Нажать мышью на клавишу «Протокол».

В случае измерения продуктов питания радиоактивность измерить на бета - и гамма - спектрометрах. При этом номер должен быть поставлен один и тот же и тип пробы «пищ. продукт». Только после этого программа начнет сравнивать результаты измерений с нормами СанПиН (Приложение 2). Выборка осуществляется по колонке с номером пробы и типу пробы.

4. Заполнить необходимые сведения по протоколу.

5. Поставить мышью крестик на нужном устройстве для вывода информации. При этом

уже не надо посылать результаты в базу данных – они уже туда посланы (см. п.А).

6. Для выхода из программы удалить с экрана сообщение о результатах измерения

нажав клавишу « Esc», а затем левой клавишей мыши кнопку « Выход».

Некоторые стандартные алгоритмы обработки сцинтилляционных

гамма - спектров матричным методом.

1. Маринелли. Область применения : измерение удельной активности радионуклидов 137Cs, 232Th, 226Ra в счетном образце, приготовленном из пробы биологического происхождения, внешней среды, строй материалов, почвы и т. д. (блок детектирования - Na j 63 ×63).

Геометрия измерения: счетный образец объемом 1 литр равномерно распределенный в литровом сосуде Маринелли. Предполагаемый состав гамма - излучающих радионуклидов в счетном образце: 137Cs, 40K, 226Ra в состоянии радиоактивного равновесия с дочерними продуктами распада, 232Th в состоянии радиоактивного равновесия с дочерними продуктами распада.

Сведения о счетном образце, запрашиваемые программой: масса четного образца (m)

Формула для расчета удельной активности исходной пробы: A= 1000 × Am, где

A – удельная активность пробы (Бк/кг); Am – удельная активность счетного образца (Бк/г).