Таким образом, общая эффективность «челночного» механизма усиления массопереноса обуславливается величиной дополнительного диффузионного потока абсорбируемого вещества (JS) за счёт дисперсных частиц, которая в свою очередь определяется скоростями отдельных стадий «челночного» переноса. Анализ влияния различных факторов на скорость стадий «челночного» переноса представлен далее.
Стадию обратимого кратковременного прикрепления частиц АУ к поверхности раздела фаз газ-жидкость в условиях перемешивания суспензии можно представить в виде следующего уравнения [5]:
P + Vi |
| Pi, | (5) |
где P – частицы АУ, находящаяся в основном объёме жидкой фазы; Vi – свободные элементы поверхности раздела фаз газ-жидкость, к котором могут прикрепиться частицы АУ; Pi – частицы АУ, прикрепившиеся к поверхности раздела фаз газ-жидкость.
Скорость процесса прикрепления частиц АУ к поверхности раздела фаз газ-жидкость (I стадия) пропорциональна концентрации частиц в основном объёме жидкой фазы и доле свободной поверхности раздела фаз газ-жидкость, к которой могут прикрепиться частицы АУ, и может быть выражена следующим уравнением [13]:
, (6)
где kadh – константа скорости процесса прикрепления частиц АУ к поверхности раздела фаз газ-жидкость;
- концентрация частиц в основном объёме жидкой фазы;
- максимально возможная доля поверхности раздела фаз газ-жидкость, к которой могут прикрепиться частицы АУ;
- доля поверхности раздела фаз газ-жидкость, к которой уже прикрепились частицы АУ.
Константа скорости процесса прикрепления частиц АУ к поверхности раздела фаз газ-жидкость (kadh) в условиях перемешивания, как можно предполагать, будет увеличиваться с повышением капиллярной силы прилипания,
, которая в свою очередь определяется размером частиц и их смачиваемостью в соответствии с уравнением (7) [14], и снижаться с увеличением силы потока перемешиваемой жидкости, зависящей от гидродинамических условий.
, (7)
где
- диаметр частицы; φ – угол погружения частицы в жидкую фазу;
- краевой угол смачивания.
Таким образом, скорость I стадии «челночного» переноса определяется такими факторами как размер и смачаваемость частиц АУ, их концентрация в жидкости и гидродинамические условия массообменного процесса.
Процесс поглощения кислорода частицами АУ (II стадия) включает внешнюю и внутреннюю диффузии, а также адсорбцию молекулярного кислорода на внутренней поверхности пор. Как показали исследования [15], в условиях перемешивания суспензии процесс сорбции растворённого в воде кислорода мелкодисперсными частицами АУ лимитируется внутридиффузионной стадией. В связи с тем, что в частицах АУ присутствуют поры разных размеров, характеризующиеся неодинаковой скоростью диффузионного переноса, процесс внутренней диффузии достаточно сложен для точного описания. В приближении, по данным работы [15], можно принять, что диффузионный перенос в объёме частицы АУ характеризуется некоторым эффективным (усреднённым по объёму) коэффициентом диффузии, который определяется текстурными характеристиками активированного угля. При этом процесс нестационарной диффузии внутри частицы АУ, подразумевая частицы сферической формы, можно описать уравнением следующего вида:
, (8)
где
- концентрация О2 в твёрдой фазе, моль/л;
- эффективный коэффициент диффузии О2 в объёме частицы, м2/с;
- текущий радиус частицы, м.
Далее используя выражение для средней по объёму концентрации кислорода в частице:
, (9)
где
- объём частицы, м3;
- радиус частицы, м,
и приняв гиперболический профиль распределения концентрации кислорода внутри частицы, уравнение (8) можно преобразовать к виду:
, (10)
где
- концентрация кислорода в твёрдой фазе у поверхности частицы, равновесная с его концентрацией в жидкой фазе (при сорбции из жидкой фазы) или в газовой фазе (при сорбции напрямую из газовой фазы), контактирующей с поверхностью частицы, моль/л.
Уравнение (10) может быть использовано для выражения скоростей процессов поглощения кислорода частицей, прикрепленной к поверхности раздела фаз газ-жидкость, как из газовой фазы, так и из поверхностного слоя жидкости (II стадия). В соответствии с данным уравнением скорость II стадии «челночного» переноса будет определяться величиной эффективного коэффициента диффузии в твёрдой фазе (
), который зависит от текстурных характеристик частиц АУ, их размером (
), а также концентрацией кислорода в твёрдой фазе у поверхности частицы и в её объёме.
Скорость процесса переноса частиц АУ от поверхности раздела фаз газ-жидкость в основной объём жидкой фазы (стадия III) можно выразить уравнением следующего вида [13]:
, (11)
где kdeh – константа скорости процесса отрыва частиц АУ от поверхности раздела фаз газ-жидкость.
Константа скорости процесса отрыва частиц от поверхности раздела фаз газ-жидкость (kdeh) в условиях перемешивания, как можно предполагать, будет уменьшаться с повышением капиллярной силы прилипания (Fadh), и повышаться с увеличением силы потока перемешиваемой жидкости, зависящей от гидродинамических условий.
Скорость III стадии «челночного» переноса, таким образом, должна зависеть от размера и смачаваемости частиц АУ, а также гидродинамических условий процесса.
Скорость процесса выделения кислорода из частицы АУ в основном объёме жидкой фазы (стадия IV) может быть выражена с использованием уравнения (10). В соответствии с этим уравнением скорость IV стадии «челночного» переноса определяется теми же факторами, которые влияют на скорость II стадии.
В целом по результатам проведённого теоретического анализа можно заключить, что усиление массопереноса в системе газ-жидкость под действием частиц АУ за счёт «челночного» механизма должно определяться такими факторами, как текстурные характеристики и размер частиц АУ, смачиваемость их поверхности, концентрация частиц в основном объёме жидкой фазы, а также гидродинамическими условиями проведения массообменного процесса. Экспериментальные данные по влиянию перечисленных факторов на процесс массопереноса кислорода в присутствии частиц АУ представлены в следующих разделах работы.
Влияние текстурных характеристик частиц активированного угля на его способность усиливать массоперенос кислорода. Текстурные характеристики частиц АУ могут влиять на скорость двух стадий «челночного» переноса: поглощение и выделение кислорода частицами АУ (II и IV стадии).
Образцы активированных углей разных марок, выбранные в качестве объектов исследования, существенно отличаются своими текстурными характеристиками (табл. 1). Так, активированный уголь марки БАУ-А обладает по сравнению с другими исследованными образцами наименьшей удельной поверхностью, наибольшим суммарным объёмом пор, среди которых превалируют макропоры. Активированные угли марок АГ-3 и КАУСОРБ характеризуются более высокими по сравнению с БАУ-А значениями удельной поверхности, меньшим суммарным объёмом пор, преимущественно относящихся по размерам к микропорам.
Табл. 1. Влияние текстурных характеристик и смачиваемости частиц образцов АУ на их способность усиливать массоперенос кислорода
Активиро-ванный уголь | S, м2/г |
| Распределение пор по размерам, % от суммарного объёма | А1/А2 | Е | ||
макропоры (>50 нм) | мезопоры (2-50 нм) | микропоры (<2 нм) | |||||
БАУ-А | 561 | 1.66 | 80 | 6 | 14 | 0.15 | 3.7 |
АГ-3 | 1192 | 0.82 | 2 | 22 | 76 | 1.25 | 2.9 |
КАУСОРБ | 1315 | 0.73 | 2 | 13 | 85 | 3.33 | 2.0 |
Используемые символы обозначают: S – удельная поверхность;
- удельный суммарный объем пор; А1/А2 – показатель относительной смачиваемости по данным ИК–Фурье - спектроскопии, где А1 – интенсивность поглощения в области 1700 см-1, соответствующей валентным колебаниям связи С=О в карбоксильных группах, А2 – интенсивность поглощения в области 1580 см-1, соответствующей валентным колебаниям двойных связей С=С в составе поверхностных ароматических структур, методика рекомендована [5]; Е - коэффициент усиления массопереноса О2 (при концентрации частиц активированного угля 0,125 г/л и скорости перемешивания 200 об/мин).
|
Из за большого объема этот материал размещен на нескольких страницах:
1 2 3 4 |
Основные порталы (построено редакторами)
