УДК 544.034
Влияние дисперсных частиц активированного угля промышленных марок с различными физико-химическими характеристиками на интенсивность массопереноса кислорода в системе газ-жидкость
© Казаков Дмитрий Александрович +, Вольхин Владимир Васильевич*,
Боровкова Ирина Сергеевна, Плотникова Наталья Петровна
Кафедра химии и биотехнологии. Пермский национальный исследовательский политехнический университет.
Комсомольский пр., 29. г. Пермь, 614990. Пермский край. Россия.
Тел./Факс: (342) 239-15-11. E-mail: *****@***ru
_______________________________________________
*Ведущий направление; +Поддерживающий переписку
Ключевые слова: система газ-жидкость, активированный уголь, массоперенос, кислород.
Аннотация
Проведён теоретический анализ механизма усиления массопереноса кислорода в системе газ (воздух) – жидкость (вода) под действием дисперсных частиц активированного угля (АУ) на основе выделения и рассмотрения условий протекания отдельных стадий процесса. Выявлены физико-химические характеристики частиц АУ, которые могут оказывать влияние на скорость конкретных стадий. Приведены результаты экспериментального исследования массопереноса кислорода в системе газ-жидкость в присутствии частиц нескольких образцов АУ с различными физико-химическими характеристиками. Показано, что способность частиц АУ ускорять массоперенос кислорода возрастает с увеличением удельного объёма макропор, уменьшением смачиваемости поверхности и размера частиц. Определены оптимальные в отношении усиления массопереноса значения концентрации частиц АУ в жидкой фазе и скорости перемешивания суспензии. Показано, что полученные экспериментальные данные согласуются с приведёнными теоретическими представлениями.
Введение
Гетерогенные реакции в системах газ – жидкость, сопровождающиеся межфазным транспортом малорастворимого в жидкой фазе газообразного реагента, достаточно часто протекают в диффузионной области, и их скорость определяется интенсивностью массопереноса через границу раздела фаз. Так, кинетика абсорбции О2 может влиять на скорость жидкофазного каталитического окисления органических и неорганических веществ и биотехнологических процессов [1, 2]. Традиционные способы повышения интенсивности массопереноса кислорода, основанные на барботаже и (или) усилении перемешивания потоков жидкости и газа, достаточно энергозатратны, в связи с чем разработка новых подходов к интенсификации межфазного транспорта является сегодня актуальной задачей. В качестве одного из наиболее перспективных способов повышения скорости массопереноса в системах газ-жидкость в настоящее время рассматривается применение активаторов межфазного транспорта (АМТ) – тонкодисперсных твердых веществ, усиливающих массоперенос через пограничный слой жидкости [3]. По литературным данным [4] одним из наиболее эффективных АМТ является активированный уголь. Привлекательность использования активированного угля в качестве АМТ вызвана также возможностью его одновременного функционирования как катализатора или носителя для катализатора, например, в процессах жидкофазного окисления органических соединений с участием кислорода или озона [5, 6]. Известно, что активированные угли (АУ), полученные из различных материалов, могут существенно различаться своими свойствами [7]. Однако систематическая информация, позволяющая проследить взаимосвязь физико-химических характеристик АУ и его способности усиливать межфазный транспорт малорастворимых газов в системах газ-жидкость, к настоящему времени отсутствует, что не позволяет проводить целенаправленный выбор образцов активированного угля для использования в качестве АМТ. В соответствии с этим, целью настоящей работы является изучение влияния физико-химических характеристик частиц АУ на их способность усиливать массоперенос кислорода в системе газ (воздух) – жидкость (вода).
Экспериментальная часть
В качестве объектов исследования были выбраны активированные угли производства (г. Пермь, Россия) трёх марок (берёзовый активированный уголь марки БАУ-А; активированный уголь на каменноугольной основе марки АГ-3; активированный уголь на кокосовой основе марки КАУСОРБ), различающихся своими физико-химическими характеристиками (табл. 1). Частицы АУ необходимого размера получали измельчением в агатовой ступке исходного активированного угля и последующего фракционирования с использованием набора лабораторных сит. Средний размер частиц определяли с использованием оптического микроскопа Axiostar plus (Carl Zeiss, германия). Суммарный объём пор АУ определяли по методике, приведённой в ГОСТ 17219-71 [8]. ИК-спектры активированных углей были получены с использованием ИК-Фурье-спектрометра Nicolet-380 (Thermo, США). Измельчённый в агатовой ступке и высушенный (105°С) образец активированного угля смешивали с KBr в соотношении 1:100, смесь прессовали в таблетки. ИК - спектры снимали в режиме пропускания. Текстурные характеристики активированных углей исследовали с использованием прибора Sorbi-MS (, Россия).
Изучение массопереноса O2 в присутствии частиц АУ проводили в модельной системе газ (воздух) – жидкость (вода) с использованием поверхностного (без барботажа) абсорбера с открытой 6-лопастной турбинной мешалкой Biostat A plus (Sartorius, Германия): диаметр – 110 мм; высота – 180 мм. Общий объём суспензии в абсорбере составлял 400 мл. Концентрацию частиц АУ в водной фазе варьировали в диапазоне 0-1 г/л. В качестве характеристики интенсивности массопереноса O2 в водную фазу использовали объемный коэффициент массопередачи (KLa), который определяли динамическим методом [9].
Эксперименты проводили при температуре 30±0.5°С и скорости перемешивания 100-600 об/мин. Воздух подавали при атмосферном давлении с расходом 1.6 л/мин над поверхностью раздела газовой и водной фаз.
В качестве параметра, характеризующего влияние частиц АУ на интенсивность транспорта O2 в водную фазу, использовали коэффициент усиления массопереноса:
, (1)
где KLa, KLa0 - соответственно объёмные коэффициенты массопередачи O2 в водную фазу в присутствии и отсутствии частиц АУ.
Результаты и их обсуждение
Теоретический анализ. Основное сопротивление межфазному массопереносу в системе газ-жидкость малорастворимых газов, к которым относится О2, сосредоточено в пограничном слое жидкой фазы [10]. Если пограничный слой представить в виде гомогенной жидкой фазы (в отсутствии дисперсных частиц), то процесс массоотдачи в соответствии с моделью массопереноса при обновлении поверхности может быть описан уравнением нестационарной диффузии [11]:
, (2)
где 
- концентрации О2 в водной фазе; 
- коэффициент молекулярной диффузии О2 в водной фазе; z – ось, направленная по нормали к поверхности раздела фаз газ-жидкость в сторону жидкой фазы.
Приняв время контакта для всех элементов поверхности жидкости с газовой фазой постоянным (
), в соответствии с представлениями Хигби, диффузионный поток абсорбируемого вещества запишется следующим образом [11]:
, (3)
Введение в гомогенную водную фазу твёрдых частиц приводит к изменению интенсивности межфазного массопереноса за счёт появления дополнительного диффузионного потока абсорбируемого вещества (JS), обеспечиваемого его переносом с участием диспергированных частиц.
Дополнительный диффузионный поток абсорбируемого вещества (JS) за счёт диспергированных частиц можно описать в рамках представлений о «челночном» механизме, в соответствии с которым предполагается, что частица, например АУ, в перемешиваемой суспензии способна кратковременно и обратимо прикрепляться к поверхности раздела фаз газ-жидкость за счёт действия капиллярной силы прилипания [5] и при этом адсорбировать молекулы переносимого вещества, например кислорода, как непосредственно из газовой фазы, так и из находящегося в контакте с ней поверхностного слоя жидкости, а затем, оторвавшись от поверхности раздела фаз газ-жидкость под действием сил потока перемешиваемой жидкости и оказавшись в основном объёме жидкой фазы отдавать адсорбированные молекулы переносимого вещества. Таким образом, в ходе реализации «челночного» механизма можно выделить ряд стадий (рис. 1):
I) обратимое кратковременное прикрепление частиц АУ к поверхности раздела фаз газ-жидкость за счёт капиллярной силы прилипания;
II) поглощение прикреплёнными частицами АУ кислорода напрямую из газовой фазы и кислорода, растворённого в пограничном слое жидкости;
III) отрыв частиц АУ от поверхности раздела фаз газ-жидкость и перенос их в основной объём жидкой фазы за счёт действия сил потока перемешиваемой жидкости;
IV) десорбция поглощённого кислорода из частиц АУ в основном объёме жидкой фазы.
Рис. 1. Схема «челночного» механизма усиления массопереноса кислорода в системе газ-жидкость: I, II, III, IV – стадии процесса; ГФ – газовая фаза; ПРФ – поверхность раздела фаз газ-жидкость; ПС – пограничный слой жидкой фазы; ОБ – основной объём жидкой фазы; сфера (затушёванная) – диспергированная частица АУ
При реализации «челночного» переноса общий диффузионный поток вещества, абсорбируемого суспензией, можно выразить уравнением [12]:
, (4)
где α – доля поверхности раздела фаз газ-жидкость, к которой кратковременно и обратимо прикрепляются за счёт капиллярной силы прилипания частицы АУ (величина α определяется физико-химическими свойствами частиц и гидродинамическими условиями процесса); 
- диффузионный поток абсорбируемого вещества через часть поверхности раздела фаз газ-жидкость, к которой не прикрепились частицы; 
- диффузионный поток абсорбируемого вещества, обеспечиваемый его переносом с участием диспергированных частиц.
|
Из за большого объема этот материал размещен на нескольких страницах:
1 2 3 4 |
Основные порталы (построено редакторами)