Пространственно-временные модуляции в ВУФ и видимом излучении импульсного объемного разряда в аргоне при высоком давлении
,
Институт Физики Тартуского Университета, Рийа 142, 51014 Тарту, Эстония
1. Введение
Димеры инертных газов известны как высокоэффективные источники ВУФ излучения, поэтому оптимизация разрядных эксимерных ламп, а также, возможно, и лазеров является важной и необходимой задачей. В наших предыдущих работах [1, 2] по исследованию объемного разряда в аргоне было отмечено, что пиковая интенсивность второго континуума (126 нм) спонтанного свечения эксимерных молекул Ar2* растет приблизительно квадратично с давлением газа. Однако, в области давлений выше 2-3 атм пиковая и интегрированная по времени интенсивности ВУФ излучения имеют тенденцию к насыщению. Это насыщение коррелирует с появлением временных модуляций населенности молекул Ar2*, увеличивающихся с ростом давления. Причина этого явления оставалась не полностью выявленной.
Для диагностики процессов в плазме во время пробоя и на стадии послесвечения использовалось пространственно-временное спонтанное свечение ВУФ и видимого континуума, а также красных линий аргона [1, 2]. ВУФ полоса с максимумом 126 нм обусловлена излучением колебательно релаксированных синглетных эксимерных молекул Ar2*(v = 0). Видимый континуум, наблюдаемый в диапазоне 250-700 нм, является по своей природе фоторекомбинационным: Ar2+ + е → Ar* + Ar +hν и Ar+ + е → Ar* + hν. Как механизм исчезновения электронов в плазме фоторекомбинация не играет значимой роли, поскольку ее вероятность мала по сравнению с диссоциативной рекомбинацией. Однако видимый континуум «визуализирует» плотность электронов ne [1]. Его интенсивность пропорциональна ne2. Излучение красных линий аргона на стадии рекомбинации плазмы также пропорционально ne2, поскольку заселение Ar** происходит в основном за счет диссоциативной рекомбинации – потока сверху: Ar2+ + е → Ar** + Ar, Ar** → Ar* + hν. На стадии пробоя основная доля излучения красных линий обусловлена прямыми и ступенчатыми процессами возбуждения – поток снизу: Ar, Ar* + е → Ar** + е.
В настоящей работе детально рассмотрено пространственно-временное поведение спонтанного свечения разряда в Ar при давлениях 1-4 атм.
2. Эксперимент
В наших экспериментах мы использовали электрo-разрядную цепь (Рис. 1), коммутируемую тиратроном, с низкоиндуктивным обострительным контуром [1] с целью избегания контракций разряда и достижения высокой эффективности ВУФ-излучения эксимерных Ar2* молекул. Зарядка обострительного конденсатора происходит по пластине сапфира через скользящий разряд, который обеспечивает мощную и однородную автоматическую предыонизацию основного разрядного промежутка. Данная цепь позволяет вложить в разряд за первую полуволну накачки около 90% энергии, запасенной в обострительном конденсаторе. Маломощные последующие импульсы подкачки наблюдались из-за несогласованности импеданса обострительного контура и сопротивления плазмы (Rпл < ρ = (L⋅C-1)0.5). Поперечный объемный разряд (Д x В x Ш = 22 x 0,14 x 0,1 см3) создавался между двумя параллельными никелевыми электродами цилиндрической формы. Электроды были тщательно выставлены, параллельно друг к другу, с зазором 0.14 см. В экспериментах использовался аргон с чистотой 99,9998 %. Пространственно-временное поведение разряда фиксировалось с помощью ICCD камеры Istar 740 (Andor Technology Inc.), имеющей 4-нс временной затвор и рабочий диапазон фотокатода 110-850 нм, с использованием точечной диафрагмы и соответствующих спектральных фильтров. Упрощенная оптическая схема эксперимента представлена на Рис. 2. Электроды располагались под небольшим (≈10°) углом к оси наблюдения, таким образом можно было наблюдать разряд по всей длине электродов. С помощью фильтров выделялись следующие три спектральные области излучения. Второй континуума излучения Ar2* эксимеров выделялся с помощью ВУФ-фильтра (Acton Research Corp.) с максимумом пропускания 21% при 125 нм и полушириной 19 нм, с ослаблением видимого света в 104 раз. Излучение фоторекомбинационного континуума в области 340-600 нм (в этой области нет сильных линий свечения аргона) выделялось фильтром СЗС-21. Излучение нескольких сильных красных линий аргона измерялось в диапазоне 580-850 нм. Эта полоса является комбинацией пропускания фильтра ОС-14 и красной границы фотокатода ICCD.
Точечная диафрагма является одним из немногих типов объективов, пригодных для построения изображения в ВУФ области спектра. Она дает хорошее разрешение по длине объекта (большая глубина резкости) как в видимой, так и в ВУФ области. Согласно работе [3] оптимальное разрешение достигается тогда, когда размер изображения точечного источника, рассчитанный согласно геометрической оптике, сравнивается с размером пятна, возникающего при дифракции Фраунгофера на малом отверстии. Оптимальное разрешение удовлетворяет критерию s2 ≈ 0,61λf, где s – диаметр отверстия, λ - длина волны, f – расстояние от отверстия до экрана. Согласно данной оценке оптимальное отверстие для наших экспериментов – 0,025 см для λ = 700 нм и 0.01 см для λ = 126 нм. Однако, поскольку сигналы спонтанного свечения разряда малы, мы использовали отверстие большего диаметра (0,037 см), что позволило увеличить сигнал и пренебречь дифракционными явлениями. Разрешение (оно примерно равно размеру отверстия) при этом ухудшалось, но оставалось вполне достаточным для наблюдения пространственной структуры разряда.
| Параметры цепи: R1 =1 МОм L1 = 160 нГ L2 ≈ 2,4 нГ R2 = 1 кОм C0 = 4,3 нФ Cp = 7,7 нФ |
| |
| |
Рис.1 Электрическая схема цепи накачки и измеренное напряжение на разрядном промежутке (Аr 2 атм). Импеданс обострительного контура - 0,56 Ом. | Рис.2 Упрощенная оптическая схема получения изображения разряда с помощью точечной диафрагмы. |
3. Результаты
Во время экспериментов было установлено, что ВУФ свечение Ar2* молекул (Рис. 3) и красных линий аргона происходит только из объема разряда (положительный столб). Видимое континуальное свечение (Рис. 4) сосредоточено главным образом в приэлектродных областях (катодные пятна и отрицательное свечение). В объемном разряде видимый континуум малоинтенсивен, за исключением первого пика накачки. Во время этого пика разряд однороден и заполняет все пространство по длине электродов (Рис. 4, t = 10 нс). Средняя плотность тока составляет приблизительно 6 кА/см2 при 4 атм Ar, что в 4 раза превышает нормальную плотностью тока и свидетельствует об аномальном характере разряда [4]. Небольшой фрагмент (длиной около 0,5 см) структуры разряда на этой стадии показан на Рис. 5. Изображение снято в видимом диапазоне с помощью объектива Юпитер 37А, СЗС‑21 фильтра и ICCD камеры. Характерно то, что напротив каждого сформировавшегося катодного пятна в объеме возникают диффузные проводящие каналы, отражающие распределение плотности тока разряда. Увеличение энерговыделения в каналах обусловлено повышенной электронной эмиссионной способностью пятен. Локальные места на катоде, где пятна не успели образоваться, обладают пониженной эмиссией электронов. Вблизи анодной области каналы практически полностью перекрываются. Можно утверждать, что в объемном разряде с большой плотностью катодных пятен отсутствуют неоднородности (стримеры, искры...), большие, чем ≈ 80 мкм (пространственное разрешение системы регистрации ≈ 50 мкм).
|
|
|
|
|
|
|
|
Рис.3 Изображение спонтанного VUV свечения Ar2* эксимерных молекул в разряде аргона при давлении 4 атм в различные моменты времени от начала разряда. Время экспозиции 4 нс. | Рис.4. Изображение спонтанного свечения видимого континуума (условия аналогичны рис.3) Расположение электродов (катод - вверху, анод - внизу) соответствует первому наиболее интенсивному пику накачки. |
|
Рис.5 Изображение фоторекомбинационного свечения разряда в максимуме импульса накачки (Ar 4 атм). Вид сбоку. Время экспозиции 4 нс. Использовался фильтр СЗС‑21 и объектив Юпитер 37А. |
|
Рис.6 Кинетики интенсивностей ВУФ и видимого континуумов а также красных линий в локальных зонах 1 и 2, показанных на Рис.3 и 4. |
Плотность катодных пятен и их яркость сильно зависят от условий режима пробоя. Были проведено эксперименты с разными обострительными контурами. При уменьшении импеданса от 2,4 до 0,56 Ом плотность пятен и их однородность увеличивается от 0,5 до 7 пятен на миллиметр длины катода. В то же время яркость пятен растет.
Колебания тока разряда, следующие после первого мощного импульса, создают слабые вторичные импульсы подкачки, что приводит к модуляции спонтанного свечения плазмы. В этой фазе происходит продольная фрагментация разряда на отдельные объемные зоны. Несмотря на то, что напряжение одинаково по всей длине электродов, колебания интенсивности спонтанного свечения в различных зонах сильно отличаются (Рис. 6). Например, колебания в зоне «1» связаны с полуволной подкачки только одной полярности (катод - вверху). Колебания в зоне «2» происходят с удвоенной частой - проявляются обе полуволны подкачки разных полярностей. При высокой плотности катодных пятен энергия подкачки распределяется равномерно и всплески свечения фоторекомбинации в объеме весьма незначительны (низкая добавочная плотность электронов во вторичных импульсах подкачки).
Мы полагаем, что разбиение разряда на отдельные продольные зоны связано с динамическим изменением электронной эмиссионной способности электродов. Во время первого импульса накачки центры эмиссии (пятна) на катоде сильно нагреваются, что меняет механизм электронной эмиссии от ионной бомбардировки (γ-процессы) до усиленной полем термоэлектронной и взрывной эмиссии [5]. Горячие катодные пятна, а также сильно ионизованные пары никеля, играющие роль плазменного катода, действуют как хорошие эмиттеры электронов во время последующих вторичных пиков подкачки (см. Рис. 6). В конце первого импульса накачки анод нагревается гораздо меньше, чем катод. Характерно, что после смены полярности максимальная электронная эмиссионная способность нижнего электрода, который становится катодом, наблюдается из тех зон, где электронная бомбардировка во время первого импульса накачки была наименьшей. Мы полагаем, что происходит десорбция аргона и примесей (H2O, CO, углеводороды всегда присутствуют в газе разрядной камеры в виде малых примесей) с поверхности электрода. Согласно [5] диэлектрические пленки и вкрапления на поверхности катода способствуют зажиганию катодных пятен. Это явление может объяснить тенденцию к миграции тока разряда на разные участки электродов во время вторичных импульсов подкачки. Десорбированных слои успевают восстановиться к следующему разрядному импульсу (частота ~ 1‑10 Гц), поскольку изображения разряда (Рис. 3, 4) стабильны от импульса к импульсу.
Кинетики на Рис. 6 показывает, что колебания ВУФ излучения находятся в противофазе с колебаниями видимого континуума и красных линий аргона. Мы полагаем, что добавочные электроны во время вторичных пиков подкачки разрушают эксимеры Ar2* (Ar2* + е → Ar*/Ar+ + Ar + е). Так как амплитуда колеблющегося напряжения мала (Рис. 1), то энергии электронов не хватает для возбуждения (ионизации) атомов аргона из основного состояния. Таким образом, реализуются только процессы ступенчатого возбуждения и ионизации, а они ведут к уменьшению населенности атомов аргона Ar* в нижних возбужденных состояниях и увеличению населенности высоковозбужденных Ar**состояний. Именно Ar* атомы являются основными прекурсорами, необходимыми для образования молекул Ar2*: Ar* + 2Ar → Ar2* + Ar. В результате в максимумах мощности подкачки наблюдаются минимумы в кинетике ВУФ излучения и максимумы как в видимом континууме (максимумы электронной плотности) так и в красных линиях аргона. ВУФ излучение достигает максимума в той зоне, где реализовался более мощный первый пик накачки. Последующие колебания тока только уменьшают пиковую интенсивность ВУФ излучения и затягивают во времени рекомбинационный поток.
При давлениях аргона 1-2 атм модуляции интенсивности ВУФ излучения гораздо слабее, при этом не наблюдалось перераспределения разряда по длине электродов в течение всей кинетики свечения.
Несмотря на то, что рост ВУФ излучения, как правило, происходит после первого импульса накачки на стадии рекомбинации плазмы, небольшой ВУФ сигнал детектировался также в момент пробоя (Рис. 6). В спектре излучения Ar2* эксимеров, измеренного с помощью ВУФ монохроматора в момент первого импульса накачки, гораздо сильнее по сравнению со спектром второго континуума (излучение колебательно релаксированных Ar2*(v = 0) молек нм) колебательно возбужденных синглетных эксимерных молекул Ar2*(v). Аналогичное поведение наблюдалось ранее для Kr2* молекул, возбуждаемых в скользящем разряде [6]. Это позволяет сделать вывод о существовании прямого столкновительного возбуждения электронами слабосвязанных квазимолекул Ar2 с основного состояния в верхние колебательные состояния синглетных эксимерных молекул Ar2*(v).
Данная работа была частично поддержана Грантом Эстонского Научного Фонда № 000.
Литература
[1] A. Lissovski, A. Treshchalov, Kinetics of VUV-VIS spontaneous emission of high-current pulsed volume discharge in argon. SPIE Proceedings (62630H-1 - 62630H-10), 2006
[2] A. Treshchalov, A. Lissovski, Dye laser absorption probing of high-current pulsed volume discharge in argon, SPIE Proceedings (62630L-1 - 62630L-8), 2006
[3] M. Young, Pinhole Optics, Applied Optics, Vol.10, 12, Dec.1971
[4] , Физика газового разряда, Наука, Москва, 1987
[5] , Эктоны, Часть 2, Наука, Екатеринбург, 1994
[6] A. Treshchalov, E. Jalviste, A. Smerechuk, G. Gerasimov, R. Hallin, A. Arnesen, “VUV emission of Kr2 molecules under high-current sliding discharge excitation”, In: Proc. of Intern. Symp. on High Pressure, Low Temperature Plasma Chemistry HAKONE VIII, Univ. of Tartu, Estonia, 291-295, 2002
