Разработка технологии переработки неорганических ЖРО РУ БН-350 (стр. 2 )

С целью подтверждения расчетных данных были проведены экспериментальные исследования по определению радионуклидного состава ЖРО РУ БН-350.

Экспериментальная оценка

Объектом исследований являлись образцы жидких радиоактивных отходов РУ БН-350, отобранные из емкостей Б-02/2, Б-02/3, Б-02/5.

Методология исследований

Для определения радионуклидного состава ЖРО РУ БН-350 были отобраны 3 образца ЖРО РУ БН-350. Для проведения лабораторного анализа радионуклидного состава ЖРО использовались как аттестованные методики [[9], [10], [11], [12]], так и модифицированные. Содержание гамма-излучающих радионуклидов определялось с помощью гамма-спектрометра, состоящего из полупроводникового детектора Canberra GX-2020 расширенного диапазона с относительной эффективностью регистрации 20%. Для более чувствительного определения 241Am использовалась дополнительная операция предварительного удаления 137Cs соосаждением на фосфомолибдате аммония. Для этого после последовательного выделения радионуклидов 239+240Pu методом экстракционной хроматографии, из фильтрата выделялся 134,137Cs двух-, трехкратным соосаждением с фосфоромолибдатом аммония. Фильтрат поступал на гамма-спектрометрический анализ с целью определения 241Am, 60Co, 54Mn, 22Na, 125Sb. Затем, после измерений из фильтрата выделялся 90Sr с использованием метода соосаждения 90Sr с карбонатом кальция. Определение содержания 90Sr проводилось на бета-спектрометре TriCarb-2900.

Определение содержания изотопов Pu проводилось альфа-спектрометрическим методом с предварительной радиохимической очисткой образца. Измерения спектрометрического образца проводились на альфа-спектрометре Canberra 7401.

Лабораторные исследования состава ЖРО

В результате лабораторных исследований образцов ЖРО РУ БН-350 были получены количественные данные по радионуклидному составу отходов из емкостей Б-02/2, Б-02/3, Б-02/5. В таблице представлены усредненные данные, полученные в результате анализов в лаборатории ИРБЭ НЯЦ РК, а также исходные данные, использованные российскими учеными при разработке рабочего проекта - комплекса по переработке жидких радиоактивных отходов РУ БН-350 (Таблица 2).

Таблица 2.

Радионуклидный состав ЖРО РУ БН-350

Радионуклид (ед. изм.)	Содержание радионуклида, Ауд
Емк. Б-02/2	Емк. Б-02/3	Емк. Б-02/5
*	**	*	**	*	**
241Am, (кБк/л)	9 ± 2	нет данных	18 ± 1	нет данных	18 ± 2	нет данных
134Cs, (кБк/л)	39 ± 6	270	20 ± 3	96	15 ± 2	260
137Cs, (МБк/л)	123 ± 18	63	53 ± 8	185	113 ± 17	22
60Co, (кБк/л)	15 ± 3	11	6 ± 1	37	25 ± 4	1,9
54Mn, (кБк/л)	< 5	нет данных	< 2	1,5	< 8	нет данных
125Sb, (кБк/л)	< 12	нет данных	< 13	нет данных	< 20	нет данных
22Na, (кБк/л)	< 7	нет данных	< 3	нет данных	< 5	нет данных
239+240Pu, (кБк/л)	< 1	нет данных	2,1 ± 0,5	нет данных	6,2 ± 1,3	нет данных
90Sr, (кБк/л)	65 ± 15	нет данных	30 ± 10	нет данных	80±20	нет данных

Примечание:

* - результаты исследований Национального ядерного центра Республики Казахстан

** - результаты исследований, представленные в [[13]].

В результате проведения дополнительных исследований были подтверждены расчетные и литературные данные, свидетельствующие о том, что основным загрязняющим радионуклидом ЖРО РУ БН-350 является Cs. В целом, подтверждены и проектные данные по ряду других гамма-излучающих радионуклидов: 60Co, 54Mn, 125Sb, 22Na [[14]]. Однако, в ходе лабораторных исследований также были получены данные, свидетельствующие о наличии значительного количества таких радионуклидов, как 241Am, изотопы Pu и 90Sr.

При определении содержания 90Sr по находящемуся с ним в равновесии 90Y были получены данные, по которым можно предположить, что в ЖРО РУ БН-350 содержится 151Sm. При проведении исследований образцов ЖРО наблюдалось отклонение от ожидаемой кривой распада 90Y, что свидетельствовало о наличии другого радиоактивного изотопа, по химическим свойствам сходным с иттрием и имеющим больший период полураспада. Таким изотопом может являться 151Sm.

В ходе экспериментальных исследований ЖРО РУ БН-350 не определялось содержание 99Tc, 237Np, 129I, 244Сm, однако, согласно теоретической оценке наличие данных радионуклидов в отходах ЖРО РУ БН-350 следует ожидать и учитывать при разработке технологии переработки ЖРО.

1.1.2 Определение состава ЖРО

1.1.2.1 Определение элементного состава ЖРО

Элементный анализ проводился методом масс-спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой. Результаты анализа представлены в таблице (Таблица 3).

Таблица 3.

Элементный состав ЖРО РУ БН-350

Образец	Na	Mg	K	Ca	Mn	Fe	Co	Sr	Cs
мг/л	мкг/л
1	420	300	7,0	2,0	< 0,5	310	2,0	30,0	6,0
2	320	525	2,0	1,4	20,0	430	2,0	33,0	3,0
3	250	1,0	2,0	1,3	3,0	365	2,0	28,0	4,0

Элементный анализ имеет немаловажную роль для процесса очистки ЖРО, т. к. в результате химического взаимодействия стабильных изотопов в растворе с комплексообразующими веществами, а также в процессе окисления и сорбции может происходить смещение равновесия в сторону растворения либо осаждения образующихся осадков.

1.1.2.1 Определение химического состава ЖРО

Не проводился анализ на определение содержания в растворе комплексных соединений, однако согласно литературным данным в состав ЖРО обычно входят трилон Б и щавелевая кислота, которые применяются в атомной отрасли в качестве дезактивирующих веществ. Количество трилона Б в растворах ЖРО составляет порядка 30 г/л. По щавелевой кислоте такая информация отсутствует.

Данные о химическом составе декантата и жидкой фазы шлама образцов из емкостей были получены и использованы российскими учеными при разработке проекта, указаны в таблицах (Таблица 4 и Таблица 5).

Таблица 4

Химический состав декантата образцов ЖРО РУ БН - 350

Параметры	Размерность	Номер образца
1	2	3
Сухой остаток	г/л	451	131	71,5
Щелочность	г-экв/л	0,85	0,112	0,104
Жесткость	г-экв/л	0,21	0,188	0,175
Натрий	г/л	165	27,7	23,0
Хлориды	г/л	42	22,0	8,0
Нитраты	г/л	157,6	35,2	28,8
Сульфаты	г/л	74,1	7,8	5,9
Оксалаты	г/л	8,5	2,25	1,9

Таблица 5