Экспериментальные исследования множественности нейтронов, испускаемых из отдельных осколков с фиксированной массой и кинетической энергией, при спонтанном делении 244, 248Сm и 252Cf (стр. 1 )

РОССИЙСКАЯ Академия наук

Петербургский институт ядерной физики

им.

УДК 539.173 На правах рукописи

Экспериментальные исследования множественности

нейтронов, испускаемых из отдельных осколков

с фиксированной массой и кинетической энергией,

при спонтанном делении 244, 248Сm и 252Cf.

01.04.16 – физика атомного ядра и элементарных частиц

Диссертация

на соискание учёной степени

кандидата физико-математических наук

Научные руководители:

доктор физико-математических наук,

профессор .,

кандидат физико-математических наук

Санкт-Петербург

2004
Содержание

стр.

ВВЕДЕНИЕ × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 4

Глава 1. Некоторые Экспериментальные и теоретические

данные о делении ядер при малых энергиях

возбуждения × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 9

1.1 Общие представления о процессе деления × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 9

1.1.1 Потенциально-энергетическая поверхность (Статика) × × × × × × × × × 11

1.1.2 Формирование массовых и энергетических

распределений осколков деления (Динамика) × × × × × × × × × × × × × × × 16

1.2 Методы экспериментальных исследований множественности

нейтронов, испускаемых из отдельных осколков× × × × × × × × × × × × × × × × × × × 19

1.3 Постановка задачи – выбор объектов и метода исследований× × × × × × × × × 28

Глава 2. Измерения множественности нейтронов,

испускаемых из отдельных осколков С

фиксированной массой и кинетической

энергией при спонтанном делении 244, 248Сm и 252Cf× × × × × 30

2.1 Описание и основные параметры установки× × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 30

2.2 Ионизационная камера × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 32

2.3 Детектор нейтронов × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 36

2.3.1 Общее устройство × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 36

2.3.2 Эффективность нейтронного детектора × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 38

2.4 Методика измерений и предварительная обработка

данных экспериментов в 4p - и 2´2p - геометрии × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 40

2.4.1 Амплитуда импульса × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 42

2.4.2 Нейтронная множественность× × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 42

2.4.3 Накопление информации × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 44

Глава 3. Обработка экспериментальных данных × × × × × × × × × × × × × 46

3.1 Получение распределений “предварительных” масс и полной

кинетической энергии осколков после испускания нейтронов × × × × × × × 47

3.1.1 Калибровка по энергии × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 48

3.1.2 “Предварительная” масса и полная кинетическая энергия

осколков после испускания нейтронов × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 49

3.1.3 Полная кинетическая энергия и масса осколков

до вылета нейтронов × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 52

3.2 Восстановление моментов распределений множественности

нейтронов в 4p - и 2´2p - геометрии × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 53

3.2.1 Поправка на мёртвое время × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 54

3.2.2 Поправка на фон × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 56

3.2.3 Поправка на эффективность × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 57

3.3 Восстановление распределений множественности

нейтронов в 4p - и 2´2p - геометрии × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 58

3.3.1 Распределение полного числа нейтронов на акт деления × × × × × × 59

3.3.2 Двухмерное распределение множественности нейтронов × × × × × × 60

Глава 4. Результаты экспериментов по измерению

множественности нейтронов деления × × × × × × × × × × × × × × 62

4.1 Массово-энергетические распределения осколков × × × × × × × × × × × × × × × × × 62

4.2 Распределения мгновенных нейтронов деления × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 68

Глава 5. Обсуждение экспериментальных результатов × × × × × × 74

5.1 Моменты распределений множественности нейтронов деления

в зависисмости от массы осколка × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 74

5.2 Моменты распределений множественности нейтронов деления

в зависисмости от полной кинетической энергии осколков × × × × × × × × × × 77

5.3 Массовые распределения осколков деления

для различного полного числа испущенных ими нейтронов × × × × × × × × × 78

5.4 Холодное деформированное деление × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 82

5.5 Энергетический баланс в делении × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 85

5.6 Энергия возбуждения осколков деления и её дисперсия × × × × × × × × × × × × × 88

Заключение × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 91

Литература × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × × 93

ВВЕДЕНИЕ

Со времени открытия деления атомных ядер (1938) уже прошло более 60 лет, и, несмотря на интенсивные исследования, до сих пор нет теории, которая с единых позиций описывала бы весь процесс деления ядер. Имеется лишь ряд моделей, объясняющих различные стороны этого процесса. Причина этого лежит в большой сложности явления. В процессе деления сильно изменяется форма ядра (от сферической к гантелеобразной), при этом энергия возбуждения ядра неоднократно перераспределяется между её различными видами и коренным образом перестраиваются его нуклонные конфигурации. Очевидно, создание такой теории потребует дальнейших экспериментальных исследований и теоретических расчётов.

Поскольку осколки являются основными конечными продуктами реакции деления ядер, все исследования этой реакции связанны с регистрацией и спектроскопией либо самих осколков, либо испускаемого из них ионизирующего излучения. Для полного понимания процесса деления и создания теории необходимо одновременно в каждом акте деления регистрировать все характеристики данного процесса (массы, заряды, кинетические энергии, множественности нейтронов и g-квантов, длиннопробежные частицы при тройном делении).

В силу того, что распределения множественности нейтронов, испущенных каждым из осколков деления, несут непосредственную информацию о распределении энергии возбуждения между осколками, одним из наиболее эффективных способов исследования движения делящейся системы вблизи точки разрыва является изучение энергетических и массовых распределений осколков для фиксированного числа нейтронов.

При этом особый интерес представляет информация о событиях деления с близкой к нулю внутренней энергией возбуждения, когда проявляются эффекты, определяющие особенности поверхности потенциальной энергии в “точке разрыва”. К таким эффектам относятся холодное истинное и компактное деления [1-8], холодное деформированное деление [9-11], холодное форм-асимметричное деление [12]. Смысл терминов холодного истинного и компактного деления заключается в наблюдении при делении событий, не сопровождающихся эмиссией мгновенных нейтронов (ntot = 0), так как кинетическая энергия осколков исчерпывала всю (холодное истинное деление) или практически всю энергию реакции Q (холодное компактное деление), а сами осколки рождались при деформации основного состояния без внутреннего возбуждения. При низкой суммарной кинетической энергии осколков реализуются холодное деформированное (ntot ³ 6) и форм-асимметричное деления (nH /nL ³ 3, где nL и nH – число нейтронов, испущенное лёгким и тяжёлым осколком, соответственно). Для холодных конфигураций, упомянутых выше, температура ядра в точке разрыва оказывается такой низкой, что выход зарядово-чётных осколков превалирует и в массовом распределении осколков проявляется тонкая структура с периодичностью 5 массовых единиц.

Помимо того, что данная установка позволяет получать сведения о механизме деления ядер, она представляет ещё и практический интерес, поскольку имеющиеся данные о распределении нейтронной множественности известны с большой неопределенностью и для ограниченного набора ядер (252Cf [13 - 18] и 235U [19, 20]). Эти данные необходимы не только при конструировании реакторов, но и при решении задачи дожигания актинидов в рамках проблемы трансмутации, т. к. известно, что нейтроны спонтанного деления 244См дают основной вклад в нейтронное излучение отработанного топлива (например [21]). По тем же причинам эти данные необходимы для развития методов недеструктивного контроля [22, 23] используемых на атомных электростанциях в бассейнах выдержки и на заводах по переработке топлива.

Основной целью экспериментальных исследований, выполненных в рамках данной диссертационной работы, являлось изучение двумерных распределений множественности нейтронов, испущенных из осколков определённой массы и кинетической энергии, P(nL,nH), при спонтанном делении 252Cf и 244, 248Cm. Для выполнения этой задачи необходимо было модернизировать счётчик нейтронов, изготовленный ранее в Радиевом институте [24] и в течение десяти лет не эксплуатировавшийся. Также необходимо было создать систему регистрации и предварительной обработки данных, провести измерения множественности нейтронов деления посредством больших жидких сцинтилляционных счётчиков нейтронов с введённым гадолинием и выполнить анализ полученных данных с целью определения, как самих распределений множественности нейтронов, так и его основных характеристик (средних, дисперсий и ковариаций).

В первой главе диссертации основное внимание уделено некоторым аспектам процесса формирования массовых и энергетических распределений осколков в бинарном делении. При этом рассматриваются только те экспериментальные и теоретические данные, которые имеют непосредственное отношение к предмету настоящей работы. Во второй главе представлены описание экспериментальной установки, электронной аппаратуры и предварительной обработки экспериментальных данных. Там же изложены методики измерений полного числа нейтронов на акт деления (4p‑геометрия, полная эффективность регистрации ~70%) и нейтронов испущенных из каждого конкретного осколка (2´2p‑геометрия, эффективность регистрации ~55%). Третья глава посвящена обработке экспериментальных данных. В четвёртой главе приведены данные измерений распределений множественности нейтронов деления, а также результаты сравнительного анализа всей совокупности опубликованных и полученных автором экспериментальных данных. В результате делается вывод о том, что проведённые измерения и способ восстановления исходных нейтронных распределений реализованный в данной работе дают возможность достаточно корректно воссоздавать распределения нейтронов деления из осколков определённой массы и энергии. Пятая глава посвящена анализу результатов обработки экспериментальных данных. В заключении кратко сформулированы основные итоги данной диссертационной работы и выделены результаты, полученные впервые.

На защиту выносятся следующие основные положения и результаты работы:

1. Модернизированная экспериментальная установка и усовершенствованная методика экспериментальных исследований множественности нейтронов, испускаемых из отдельных осколков с фиксированной массой и кинетической энергией, при спонтанном делении.

2. Впервые полученные распределения осколков по массам и кинетическим энергиям для фиксированных пар чисел нейтронов, испущенных при спонтанном делении 244, 248Сm в сравнении с 252Cf.

3. Основные результаты анализа экспериментальных данных, в том числе:

- Подтверждение существования антикорреляции между числом нейтронов испущенных парными осколками.

- Впервые обнаруженный в массовых распределениях осколков “холодного компактного” деления (νtot = 0) 248Cm и 244Cm повышенный выход в областях масс соответствующих положению нейтронных оболочек N = 64÷68 (β » 0,55), N = 82÷84 (β » 0,1) и N = 86÷90 (β » 0,65). Вывод об определяющей роли нейтронных оболочек в формировании осколков по массам при средней внутренней энергия возбуждения осколков для случаев без нейтронной эмиссии не менее 5 ÷ 7 МэВ.

- Впервые обнаруженная в массовых распределениях сильнодеформированных осколков деления (νtot ³ 6) 248Cm и 244Cm тонкая структура с периодом около 5 а. е.м., проявление которой усиливается с ростом асимметрии деформации осколков (nH /nL ³ 3).

- Обнаруженная антикорреляция между числом испущенных нейтронов νtot и полной энергией уносимой g ‑ квантами деления из осколков.

Основные результаты работы докладывались на 6-м, 7-м, 8-м и 9-м Международных семинарах по взаимодействию нейтронов с ядрами (Дубна, 1998, 1999, 2000 и 2001 гг.), на XIV, XV и XVI Международных совещаниях по физике деления ядер (Обнинск, 1998, 2000 и 2003 гг.), на II и III Международных конференциях “Деление и свойства нейтронноизбыточных ядер” (Шотландия, Сент-Андрюс, 1999 г. и США, Флорида, 2002 г.), на IV и V Семинарах по делению (Бельгия, Понт Де’Уа, 1999 и 2003 гг.), на V Международной конференции “Динамические аспекты деления ядер” (Словакия, Паперничка, 2001 г.), а также были представлены на Международной конференции по ядерным данным для науки и техники (Япония, Цукуба, 2001 г.).

Включенные в диссертацию материалы опубликованы в 12 печатных работах [68-71, 78-80, 115, 119].

Глава 1. Некоторые Экспериментальные и теоретические

данные о делении ядер при малых энергиях возбуждения

Основное внимание в данной главе уделено некоторым аспектам процесса формирования массовых и энергетических распределений осколков в бинарном делении или, следуя принятой терминологии, динамическим аспектам в процессе эволюции ядра от основного состояния к точке разрыва. При этом рассмотрены только те экспериментальные и теоретические данные, которые имеют непосредственное отношение к предмету настоящей работы. Более полный и подробный обзор экспериментальных и теоретических данных может быть найден в серии статей и монографий [25 – 30].

1.1 Общие представления о процессе деления

Деление тяжёлых ядер при низкой энергии возбуждения представляет собой процесс расщепления исходного ядра преимущественно на два осколка. Образующиеся осколки деления, как правило, являются сильно возбуждёнными и испускают последовательно мгновенные нейтроны и g ‑ кванты деления. Поскольку образовавшиеся после мгновенной эмиссии осколки оказываются нейтроноизбыточными, то в дальнейшем они испытывают серию, в среднем 3 ¸ 5, последовательных b ‑ распадов. При этом масса тяжёлого осколка остаётся примерно постоянной в области 140 а. е.м для делящихся ядер от 229Th до 257Fm, а отношение между массами тяжёлого и лёгкого осколков изменяется от mH/mL ≈ 1,5 до 1,2 [30]. Лишь в небольшом числе случаев в момент разрыва ядра на два осколка в качестве третьей частицы могут вылетать как нейтроны ~ 10 ¸ 15% [31, 32], так и какая-либо заряженная частица (от тритона до аргона ~ 2 ×10-4 % и ~ 1,5 ×10-10 %, соответственно) [33]. Также имеются экспериментальные данные, говорящие о том, что на уровне (1,0 ± 0,3)×10-6 событий/деление возможно деление ядра на четыре части [34].

Энергия реакции Q, высвобождаемая в результате бинарного деления, разделяется между полной кинетической энергией осколков деления до испускания нейтронов ТКЕ* и полной энергией возбуждения осколков ТХЕ:

Q(А1; А2; Z1; Z2) + Eex =М(A; Z)-М1(A1; Z1)-М2(A2; Z2) + Eex =

=TKE*(А1; А2; Z1; Z2)+TXE(А1; А2; Z1; Z2). (1)

где М(A; Z), М1(A1; Z1) и М2(A2=A-A1; Z2=Z-Z1) – масса делящегося ядра и массы образовавшихся осколков деления, соответственно. Массы ядер обычно берутся из массовых таблиц, полученных либо расчётным путём по уточнённой формуле Вайцзекера [35], либо из имеющихся экспериментальных данных [36].

Полная кинетическая энергия осколков деления ТКЕ* может быть определена непосредственно из эксперимента и представляется как сумма энергии кулоновского отталкивания в точке разрыва Ecoul , включающей ядерное взаимодействие противоположного знака, и “предразрывной” кинетической энергии Epre (смотри, например [37]):

TKE*=Epre+Ecoul + u × Eex (2)

Полная энергия возбуждения осколков TXE, которая реализуется посредством эмиссии нейтронов и g-квантов, представляется в виде суммы энергии диссипации Edis и энергий деформации лёгкого и тяжёлого осколков , соответственно:

TXE(А1; А2)=E(L)def+E(H)def+Edis +r × Eex (3)

Соотношение между представленными выше формами энергии для ряда ядер приведено в таблице 1 [30]. Из приведённой таблицы видно, что основная доля уносимой энергии приходится на кинетическую энергию осколков. С увеличением энергии частиц, вызывающих деление, увеличивается число испущенных нейтронов. При этом доля энергии, уносимой мгновенными g ‑ квантами и осколками в виде их кинетической энергии, растёт сравнительно мало. В тоже время происходит уменьшение энергии, связанной с b - распадом осколков. Последнее связано с тем, что испарение нейтронов из возбуждённых осколков приближает их к долине стабильности, и длина цепочки последовательных b - распадов уменьшается.

Таблица 1.

Реакция деления и энергия частиц	Энергия, МэВ
Кинетичес-кая энергия	Энергия возбуждения	Энергия радиационного распада
Энергия нейтронов	Энергия g-квантов	Энергия b-частиц	Энергия g-квантов	Энергия антинейтрино
256Fm, s. f.	198	32	8	8	8	12
252Cf, s. f.	186	31	7	7	7	10
239Pu + nth	179	21	7	6	6	9
235U+nth	172	16	7	6	6	9
235U+nEn=14,7 МэВ	172	30	8	4	4	6
233U+aEa = 30 МэВ	176	36	8	3	4	5
226Ra+pEp= 12 МэВ	159	20	6	5	5	7
209Bi+22NeE=175МэВ	171	90	12	3	4	5
197Au+16OE=135МэВ	156	80	12	3	4	5

1.1.1 Потенциально-энергетическая поверхность (Статика)