где F(s, R)- некоторое ядро. В формуле (3) ядро известно из теории МУРР на отдельной частице; однако, если требуется сравнение теоретических функций j(s) с экспериментальными данными, ядро в (7) существенно усложняется в результате учёта реальной геометрии эксперимента, реального спектра излучения, характеристик детектора, и, возможно, конечной толщины образца. Тем не менее, поскольку задача решается стандартными способами, мы можем решать и обратную задачу. Обратная задача теории рассеяния состоит в нахождении неизвестной функции DN(R) по экспериментально определённой функции j(s), т. е. (7) выступает как интегральное уравнение, решение которого позволяет получить функцию DN(R). В силу сложности решений, эту задачу часто упрощают, вместо нахождения распределения частиц DN(R) определяют эффективный радиус Rэф. Эти вопросы рассматриваются в деталях ниже (раздел 3).
Итак, для того чтобы получить представление о физической картине малоуглового рассеяния на ансамблях алмазных частиц, формирующихся в ходе конденсации углерода (на базе анализа данных МУРР и других, вспомогательных, экспериментов) в данном препринте предлагается вначале рассмотреть шесть модельных покадровых поведений R(r) и кривых МУРР при росте наночастиц (случаи Ia1, Ia2) и их сгорании (Ib1x, Ib1y, Ib2x, Ib2y), для точечного образца, и идеального монохроматического источника, а затем перейти к анализу экспериментальных данных полученных в реальных условиях при некоторых значениях ширины и высоты щели, освещающей в образце «толстую», неоднородную по толщине область, при существенных, требующих учёта, размерах её в перпендикулярной лучу плоскости, белом спектре синхротронного источника, при конкретных, определенных в независимых экспериментах, эффективности и пространственном разрешении Xe-CO2-газового детектора, и с учётом поглощения в образце, имеющем состав ТГ(50-50%).
2. ПРЯМАЯ ЗАДАЧА: МОДЕЛИ КОНДЕНСАЦИИ УГЛЕРОДА
И СООТВЕТСТВУЮЩИЕ ИМ КАРТИНЫ МУРР
Радиальное распределение плотности r(r, t), измеренное «по тени» в широком пучке при детонации цилиндрического заряда может служить основой не только для расчета контрастности частиц (rч(R)-r(R))2, но и для выбора модельных зависимостей радиального распределения числа частиц по отношению к оси симметрии заряда N(r), а также тестовых соотношений между радиусом и их местоположением (описываемых функциями R(r) в цилиндрических координатах). Отцифровка плотности «тени» позволила установить, что после прохождения фронта детонационной волны зависимость плотности продуктов детонации от времени t, отсчитываемого в любом (произвольно выбранном) сечении цилиндра перпендикулярной к его оси плоскостью с момента достижения фронтом волны центра кругового сечения, хорошо аппроксимируется сигмоидальной функцией Больцмана:
(8)
Качество аппроксимимации плотности размывающейся ступенькой (8) проверялась для семи начальных кадров, и по этим кадрам было установлено, что временные зависимости положения ступеньки r1(t) и её ширины s(t) в свою очередь очень хорошо аппроксимируются экспоненциальной и линейной зависимостями, соответственно:
(9)
(10)
К числу параметров относится радиус заряда r0, и характеристики процесса детонации rt, v, t. Кроме того, зависимость максимального для каждого кадра значения плотности в центре симметрии 
от времени также должна описываться некоторым числом параметров, не являющихся, однако, независимыми от rt, v, t по закону сохранения количества вещества. Интегрируя по r формулу (8) и приравнивая результат интегрирования к единице, для r0 = 6 мм и rmax=1.4r0 находим аппроксимацию
(11)
При аппроксимации картин тени детонирующего заряда диаметром 12 мм мы получили следующие параметры плотности:
D = 0.67 мм
rt = 0.112 мм
v = 1.435 мм/ms (12)
t = 0.65 ms
tc = -0.54 ms
tc = 3.8 ms
Отличие от нуля величины D связано, очевидно, с конечной величиной нашего временного разрешения, и связано с произволом в выборе точки отсчета (мы приписываем нулевое время кадру с плотностью rmax=1.4r и s(0)=0). Весьма близкие параметры tc = -0.49 ms, sc = 3.47 ms получились и из закона сохранения массы.
Рис.2. Зависимость (12) радиуса частиц R от радиального расстояния r, использованная в рассчетах МУРР для случая Ia (см. текст).
Рост наночастиц (Ia1 и Ia2). Имея хорошее аналитическое описание распределения и эволюции плотности, перейдем к случаю Ia, в котором нам необходимо задать закон роста алмазных частиц по мере удаления от фронта детонационной волны. В этом случае, будем считать для простоты, что частицы достигают своего максимального радиуса Rmax при полной разгрузке, а величина отклонения R от Rmax пропорциональна остаточной плотности:
(13)
На Рис.2 показана такая зависимость R(r) для частиц с максимальным диаметром 6 нм. Радиусы частиц с таким распределением по координате r вводились в формфактор и вычислялся интеграл (3) для определения тенденций в изменении МУРР. В подынтегральном выражении формфакторы частиц различного радиуса входят с весами 2prN(r) (r(R)-r0(R))2 , показанными на Рис.3, при оговоренном выше условии, что фоновой плотности пропорционально число частиц, а на Рис. 4 такие же веса при формфакторах показаны для условия когда фоновой плотности в данной точке пропорциональна локальная масса алмазных частиц M(r).
Рис.3. Радиальные зависимости весовых множителей при формфакторах частиц различного размера в подынтегральном выражении (3). Случай Ia1.
Рис.4. Радиальные зависимости весовых множителей при формфакторах частиц различного размера в подынтегральном выражении (3). Случай Ia2.
Рис.5. Интенсивность малоуглоугловлого рентгеновского рассеяния для случаев Ia1 и Ia2.
Рис.6. Приведенная интенсивность малоуглоугловлого рентгеновского рассеяния для случаев Ia1 и Ia2.
Интенсивность МУРР, рассчитаная в диапазоне s=4pl-1sinQ=0¸0.1 приведена на Рис.4. Обоим случаям N(r)~ r (r) и m(r)~ r (r) отвечает процесс роста интенсивности МУРР со временем, а отличаются эти процессы тем, что интенсивность либо растет равномерно по времени (случай Ia1), либо рост интенсивности ускоряется со временем (случай Ia2) (Рис.4). Что касается наклона кривых МУРР, отвечающего размеру частиц, то на Рис.5 видно изменение наклона в соответствии с заложенными в эти две модели условиями о монотонно возрастающих функциях R(r).
Сгорание наночастиц (Ib1 и Ib2). В некоторых работах предполагается, что алмазы максимального размера формируются мгновенно в очень узкой зоне химпика при максимальном давлении. Мы рассматриваем далее случаи Ib1 и Ib2, отвечающие ситуациям, когда нахождение алмазов в зоне повышенных давлений (за пределами зоны химпика) ведет лишь к уменьшению их размеров. Полагая, по-прежнему, что локальная плотность N(r) или локальная масса алмазных частиц m(r) пропорциональны фоновой плотности, замечаем в случае Ib2, что весовые множители при формфакторах частиц в выражении (3) будут растущими (до ¥) функциями r, если размер частиц будет уменьшаться с r быстрее, чем ((r(R))1/3. В этом случае, локальнoе число алмазных частиц не будет уменьшаться с r и интеграл (3) будет расходиться. Рассмотрим для примера два случая, когда частицы «сгорают быстро»,
R~(r(r))1/4 (14)
и «медленно»,
R~(r(r))1/6 (15)
Эти два поведения показаны на Рис. 7. Для удобства обозначим «быстрое сгорание» алмазов – Ibx, а «медленное сгорание»-Iby.
Рис.7. Зависимости (14) и (15) радиуса частиц R от радиального расстояния r, использованные в рассчетах МУРР для случая Ib (см. текст).
Рис.8. Интенсивность малоуглоугловлого рентгеновского рассеяния для случаев Ib1x и Ib1y.
Подставляя в формфактор частицы с радиусами рисунка 7, и используя весовые факторы формфакторов частиц с различными радиусами, показанные на Рис. 3, получаем для случая, когда число алмазных частиц пропорционально фоновой плотности угловые и временные зависимости МУРР, показанные на Рис. 8. В обоих случаях «быстрого» и «медленного» сгорания алмазов получаются немонотонные зависимости интегральной интенсивности от времени, причем положение максимума интенсивности по времени зависит от угла. Если при предельно малых углах интенсивность проходит через узкий максимум вблизи второго кадра независимо от «скорости сгорания» алмазов, то вблизи s=1 нм-1 наблюдается намного более широкий максимум, т. е. интенсивность дифракции практически не зависит от времени для широкого временного диапазона, особенно широкого при «медленном сгорании» алмазов.
Рис.9. Приведенная интенсивность малоуглоугловлого рентгеновского рассеяния для случаев Ib1x и Ib1y (cм. текст).
|
Из за большого объема этот материал размещен на нескольких страницах:
1 2 3 4 |
Основные порталы (построено редакторами)