ПРЯМАЯ И ОБРАТНАЯ ЗАДАЧИ МАЛОУГЛОВОГО РЕНТГЕНОВСКОГО РАССЕЯНИЯ ДЕТОНИРУЮЩИМ ВЕЩЕСТВОМ
А. И. Рыков, И. Л. Жогин, В. В. Жуланов, Э. Р. Прууэл, К. А. Тен, В. М. Титов, Б. П. Толочко, Л. И.Шехтман
1.ВВЕДЕНИЕ
Типичная обратная задача малоуглового рентгеновского рассеяния состоит в восстановлении пространственного и временного распределения плотности вещества с помощью математической обработки данных дифракционных экспериментов in situ. Сведения о природе рассеивателя, изменении его химического состава в пространстве и времени, являются одним из условий «нестрандартной» прямой задачи наряду с условиями стандартной задачи: пространственно-временным распределением плотности рассеивателя, фоновой плотностью и другими. Поэтому сведения о природе рассевателя, в принципе, могут быть извлечены также и из эксперимента решением «нестандартной» обратной задачи, при этом ad hoc решение становится весьма неоднозначным.
Детонационные наноалмазы, получаемые во взрывных камерах in situ на пучке синхротронного излучения (СИ), представляют интерес с двух точек зрения: как инструмент для исследования детонации, и как продукт синтеза в условиях экстремальных температур и давлений в наносекундном диапазоне времен. Во первых, с помощью изучения наноалмазов процесс детонации может быть охарактеризован в деталях благодаря временной развертке процесса по кадрам, включая его химическю стадию, предшествующую газодинамической стадии разлета. Во вторых, благодаря своеобразному и неизученному в ещё достаточной мере процессу формирования наноалмазов, уникальные ансамбли наночастиц, видоизменяющиеся по ходу процесса, могут быть изучены и описаны по стадиям их изменения, включая промежуточные стадии, которые могут и не проявлять следов своего прохождения по завершении процесса в сохраненных продуктах детонации. Релевантными параметрами наночастиц являются их форма и размер, а ансамблей наночастиц - число или массовая доля частиц определенной формы и размера.
Малоугловая дифракция синхротронного излучения является основным методом экспериментальных исследований стадийности процесса детонации и ансамблей формирующихся наночастиц. Следует отметить, однако, что привлечение данных, полученных другими методами, позволяет существенно повысить информативность малоугловых данных. Ключевым моментом анализа данных малоугловой дифракции является предположение об изотропной форме наночастиц, необходимое для определения параметров распределения частиц по размеру. Такое предположение может быть сделано исходя из рассмотрения снимков ансамблей частиц в сохраненных продуктах детонации, получаемых с помощью сканирующей электронной микроскопии. Если это предполжение используется при анализе данных малоуглового рентгеновского рассеяния (МУРР), следует принять во внимане необходимость дополнительного предположения о том, что изотропность формы частиц поддерживается существенно неизменной в ходе формирования частиц при продвижении детонационного фронта. Это накладывает, в свою очередь, некоторые ограничения на круг механизмов и моделей конденсации углерода, которые могут привлекаться для описания покадровых изменений в дифракционных картинах. Так, например, если механизм укрупнения (coarsening) частиц будет связываться с коагуляцией и образованием на какой-то стадии неизотропных пластинчатых или же игольчатых конгломератов из наночастиц, или же если неизотропны сами наночастицы преобладающей контрастности, то соответствующие модели будут выходить за рамки нашего анализа. Кроме того, на начальном этапе оценки дифракционных данных, мы игнорируем возможную взаимосвязь между размером частиц R и их контрастностью m(R), т. е. разностью плотностей частицы rч(R) и среды r(R): m(R)=rч(R)-r(R). Зависимость m(R) должна быть существенна в газодинамической области в связи с разрежением фоновой плотности r для цилиндрического заряда в том случае, если происходит рост частиц по мере удаления на некоторое расстояние от детонационного фронта. Помимо этого, связь контрастности с размером частиц может возникать в непосредственной окрестности вблизи каждой наночастицы, если формируются концентрационные профили по наиболее тяжёлым элементам, таким как O, N и C. Учёт подобной взаимосвязи возможен при тестировании конкретных механизмов коалесценции, коагуляции частиц, в которых явный вид концентрационного профиля должен быть заложен в основную формулу [1]:
(1)
Здесь I(s) – интенсивность малоуглового рассеяния от точечного монохроматического источника, i0(s,R)=V2(R)F2(sR) – формфактор шаровидных частиц радиуса R и объёмом V(R)=4p/3 R3 , DN(R) – распределение неоднородностей по размеру, А-амплитудный множитель интенсивности рассеяния, пропорциональный полному числу неоднородностей áN ñ. Строго говоря, пропорциональность интенсивности числу частиц выполняется лишь для идеально разбавленных систем и формула (1) справедлива лишь в том случае, если межчастичной интерференцией можно пренебречь. Для монодисперсного в каждом элементарном цилиндрическом слое dr ансамбля DN (R)=d(R-R0) алмазных частиц постоянной плотности rч(R)= rA, одинаковой формы и радиуса R=R0, разбавленных в матрице плотности r(R), из соотношения (1), используя формфактор шара
(2)
при детонации цилиндрического заряда можно сразу получить, что
(3)
Здесь мы ввели координату r, отсчитываемую от центра заряда, и плотность монодисперсных частиц N(r), предполагая по-прежнему, что и источник, и образец остаются точечными, имея в виду малость их размеров по сравнению с расстояниями до источника и детектора. В том случае, если радиус частиц R0(r) не изменяется (R0(r)=const) с уменьшением(увеличением) фоновой плотности r (радиуса r), форма кривой малоуглового рассеяния не будет меняться по кадрам от времени t:
(4)
Тогда от времени будет зависеть лишь амплитуда дифракционной кривой интенсивности 
(5)
Рис.1. Радиальное распределение фоновой плотности r(r) детонирующего заряда в первых пяти кадрах в пределах 2.5 микросекунд после детонирования заряда. Отсчет времени начинается с первого кадра в тенеграфическом эксперименте. Отрицательные времена соответствуют плотности исходного заряда (-0.5 ms), и идеализированному представлению о распределении плотности в момент прихода детонационной волны (-0.45 ms) .
Более интересное приближение можно получить, оставаясь в рамках монодисперсного же в каждом цилиндрическом слое dr радиуса r ансамбля частиц, но делая разумное предположение о некоторой связи между R0 и r, пусть и своей пока для каждого отдельного кадра. Зная из экспериментов по тенеграфии поведение фоновой плотности r(r) в зависимости от временной и пространственной координат (Рис.1.), представленное в нашем случае 2D-функцией r(r, t), разумными оценками, которые следует сделать, будут, например, оценки изменения теоретических кривых МУРР по временным кадрам для следующих случаев:
(I) Полидисперсность частиц существует, но в пределах ширины dr каждого цилиндрического слоя радиуса r частицы монодисперсны:
(Iа) радиус частиц монотонно растёт с увеличением r;
(Ib) радиус частиц монотонно уменьшается с увеличением r;
В обоих случаях очевидным дополнительным ограничением на тестируемую функцию R0(r) должно быть её асимптотическое выполаживание при больших r. Поведение же её в нуле r априори неизвестно. Поэтому будем допускать в общем случае, что даже минимальные расстройки синхронизации между банчем СИ и моментом инициирования детонационной волны, а также минимальные пространственные погрешности в пространственном расположении детонатора относительно пучка способны сделать реальными оба из механизмов (Iа) и (Ib), даже если и существуют аргументы в теоретических моделях конденсации углерода в пользу адекватности какого - то одного из случаев (Iа) или (Iб). Физический смысл могут иметь варианты когда фоновой плотности пропорциональны число частиц в единице объема N(r) (случаи Ia1 и Ib1) и/или объём/масса(вес) частиц в этой (равной кубу dr) единице объёма N(r)* (4p/3 R3) (случаи Ia2 и Ib2).
(II) Можно предположить, что физический смысл имеет также случай, когда, в отличие от предыдущей монотонной плотностной зависимости числа/объёма частиц, какие-либо корреляции между размером частиц и фоновой плотностью вообще отсутствуют. Это означает, что распределение частиц по размеру (РЧР) конечной ширины
(6)
формируется за времена намного короче временного разрешения (500 нс в наших экспериментах). Эволюция таких распределений от кадра к кадру будет происходить гомогенно во всём объеме, независимо от фоновой плотности, но подчиняясь «внутреннему стандарту» времени, отсчитываемому от момента прохождения детонационного фронта. Прямая задача, которая решалась в предыдущем случае (I) интегрированием и по объёму, и по размеру частиц, имея в виду некоторую зависимость размера частиц от пространственных координат, упрощается. Подобно классической статической задаче рассеяния, в случае (II) остаётся интегрирование по размеру частиц, т. е. нахождение некоторых функций
(7)
|
Из за большого объема этот материал размещен на нескольких страницах:
1 2 3 4 |
Основные порталы (построено редакторами)