Электронная теория катализа основывается на кван-
тово-механической зонной теории твердого тела. Согласно этой теории в твердом теле электронные энергетические уровни атома расщепляются на энергетические полосы. При этом в полупроводниках между энергетической полосой валентных электронов атомов твердого тела (валентная зона)
и энергетической полосой возбужденных электронов (зона проводимости) имеется некоторый промежуток (запрещенная зона), в котором, в случае идеального кристалла без примесей, нет энергетических уровней электронов. Чтобы перейти из валентной зоны в зону проводимости, электрону нужно иметь некоторую минимальную избыточную энергию активации, равную ширине запрещенной полосы.
Цепная теория катализа (Семенов, Воеводский), согласно которой катализатор, обладая свободными валентностями, может действовать, как свободный радикал, возбуждая образование цепей и участвуя в их развитии. Цепную теорию катализа можно рассматривать как распространение электронной теорий катализа на полупроводниках (и металлах) на класс цепных реакций. Цепной механизм встречается сравнительно редко при гете-рогенно-каталитических реакциях, так как образование радикалов — эндотермический процесс, требующий большой затраты энергии для разрыва связей.
Рассмотренные универсальные теории катализа в настоящее время в значительной мере потеряли свое значение, так как в течение последних 20 лет
получены принципиально новые экспериментальные данные о состоянии поверхности гетерогенных катализаторов с использованием различных физических методов — термодесорбции, электронного парамагнитного резонанса (ЭПР), инфракрасной (ИК) — и Оже-спектроскопии, дифракции медленных электронов (ДМЭ), рентгеновской фотоэлектронной спектроскопии или электронной спектроскопии для химического анализа (РФЭС или ЭСХА) и т. д.
Именно широкое применение физических методов определяет современный этап науки о поверхности, в частности, о поверхности гетерогенных катализаторов. На основе новых опытных данных можно ожидать создания в скором времени новых теоретических обобщений и более глубоких представлений о механизме гетерогенно-каталитических реакций.
Лекции №13-15. Электрохимия.
Цель: ознакомиться с разделом физической химии – электрохимией, изучающей физико-химические свойства ионных систем, а также процессы и явления на границе раздела фаз с участием заряженных частиц (электронов или ионов).
Основные вопросы:
Электродные процессы и электродвижущие силы. Классификация электродов. Химические, концентрационные цепи. Кинетика электрохимических реакций. Коррозия. Виды коррозии.Краткое содержание:
ЭЛЕКТРОДНЫЕ ПРОЦЕССЫ И ЭЛЕКТРОДВИЖУЩИЕ СИЛЫ.
К электродным процессам относятся две группы процессов, тесно связанных между собой:
1. процессы возникновения разности потенциалов и электрического тока в результате протекания химической реакции, н-р в гальванических элементах.
2. обратные им химические процессы, совершающиеся при электролизе, которые вызываются пропусканием электрического тока через раствор и связаны с переходом тока с проводника одного рода в проводник другого рода.
Превращение химической энергии в электрическую возможно при помощи электрохимического (гальванического) элемента, примером которого может служить элемент Даниэля – Якоби, состоящий из цинкового и медного электродов, опущенных соответственно в растворы сульфатов цинка и меди, разделенные пористой диафрагмой во избежание их перемешивания.
ЭДС элемента называется разность потенциалов на полюсах обратимого электрохимического элемента.
Е=∆G/zF
ЭДС элемента измеряют при помощи компенсационного метода, который заключается в том, ЭДС вспомогательного нормального элемента Е0 сравнивается с неизвестной ЭДС Е. В качестве вспомогательного нормального элемента обычно применяется так называемый нормальный элемент Вестона.
Между ЭДС электрохимического элемента, константой равновесия электрохимической реакции и активностями реагентов существует зависимость:
Е=RT(lnKa – lnalLaeE/aaAabB)/zF
Между ЭДС электрохимического элемента и тепловым эффектом реакции существует следующая зависимость:
∆H=-zF(E-TdE/dT)
Нормальным (стандартным) потенциалом данного электрода называется электродный потенциал его, когда активность ионов, которыми определяется электродный процесс, равна единице.
Отрицательный нормальный потенциал принадлежит тем электродам, которые по отношению к нормальному водородному электроду заряжаются отрицательно, т. е. на этом электроде при работе соответствующего элемента ионы металла переходят с электрода в раствор.
Положительный нормальный потенциал принадлежит тем электродам, которые по отношению к нормальному водородному электроду заряжаются положительно, т. е. при работе элемента ионы металла переходят из раствора на электрод.
Если расположить металлы в порядке возрастания алгебраических величин их нормальных потенциалов, то получится так называемый ряд напряжений.
КЛАССИФИКАЦИЯ ЭЛЕКТРОДОВ.
Электродом первого рода называют металл или неметалл, погруженный в раствор, содержащий его ионы.
Электродом второго рода называют электрод, который состоит из металла, покрытого слоем малорастворимого соединения и погруженного в раствор растворимой соли, содержащий тот же анион, что и малорастворимое соединение.
Газовый электрод состоит из инертного металла (обычно платины), контактирующего одновременно с газом и раствором, содержащим ионы этого газообразного вещества. Примерами газовых электродов могут служить водородный, кислородный и хлорный электроды. Их иногда относят к электродам первого рода.
Водородный электрод состоит из платинированной платиновой пластинки, опущенной в раствор, содержащий ионы водорода, и омываемый током газообразного водорода.
Амальгамный электрод состоит из амальгамы данного металла в контакте с раствором, содержащим ионы этого металла.
Окислительно-восстановительный электрод состоит из инертного металла, погруженного в раствор, содержащий окисленную и восстановленную форму вещества.
Хингидронный электрод состоит из платиновой пластинки, погруженной в исследуемый раствор, в который добавлено небольшое количество хингидрона.
Стеклянный электрод представляет собой полый тонкостенный стеклянный шарик. В его внутреннее пространство помещаются хлорсеребряный электрод и соляная кислота, концентрация которой не изменяется во время измерений.
ХИМИЧЕСКИЕ, КОНЦЕНТРАЦИОННЫЕ ЦЕПИ.
Концентрационными цепями называются цепи, в которых оба электрода одинаковы по своей природе, но различаются активностью одного или нескольких участников электродной реакции.
В концентрационных цепях ток получается вследствие выравнивания концентраций между различными частями цепи. Существует два вида таких цепей:
1. когда при одинаковом материале обоих электродов они находятся в растворах одного о того же электролита различной концентрации (или вообще в растворах с различной концентрацией ионов, относительно которых обратим элетрод)
2. когда в один и тот же раствор опущены электроды из одного материала, но различающиеся по концентрации в них активного вещества (амальгамные и газовые электроды). Могут быть цепи, в которых оба эти различия существуют одновременно.
В химических цепях электроды отличаются друг от друга химическими свойствами. В этих цепях источником электрической энергии служит химическая реакция. Различают химические цепи с двумя и одним электролитом.
КИНЕТИКА ЭЛЕКТРОХИМИЧЕСКИХ РЕАКЦИЙ.
При протекании постоянного электрического тока через электрохимические системы на электродах возникают электрохимические реакции, которые подчиняются двум законам Фарадея:
1-й закон. Масса вещества, претерпевшего химическое превращение под действием электрического тока, пропорциональна количеству протекшего электричества:
m=kэq
где kэ – электрохимический эквивалент – масса прореагировавшего вещества при протекании единицы количества электричества, г/Кл
2-й закон. При прохождении через различные электролиты одного и того же количества электричества массы различных веществ, участвующих в электродных реакциях, пропорциональны их химическим эквивалентам:
m1: m2 : m3 = Э1: Э2 : Э3
Из второго закона следует, что для электрохимического превращения 1 г-экв любого вещества требуется одинаковое количество электричества F, называемое числом Фарадея. Уравнение, объединяющее оба закона Фарадея:
m = ЭIt/F
где I – сила тока, t – время процесса.
Переход электрохимической системы под действием внешнего тока из равновесного состояния в неравновесное сопровождается изменением величины электродного потенциала. Это явление, а также разность между потенциалом электрода под током и равновесным потенциалом в том же электролите называется электродной поляризацией:
Ю = ц – цр
Диффузионная поляризация связана с транспортом участников реакции.
Полярографический метод был предложен в 1922 г. Я. Гейровским. Он заключается в определении природы и концентрации вещества, вступающего в электрохимическую реакцию, по вольтамперным кривым или полярограммам.
КОРРОЗИЯ. ВИДЫ КОРРОЗИИ.
Коррозия – это самопроизвольное разрушение металла под действием окружающей среды.
Состояние повышенной коррозионной устойчивости металлов в условиях, когда термодинамически возможно их взаимодействие с веществами, находящимися в окружающей среде, называется пассивным.
Существует электрохимическая, жидкостная, атмосферная коррозия.
Методические указания
для проведения лабораторных занятий
Выполнение лабораторных работ способствует укреплению знаний по физической химии, развивает у студента самостоятельность и прививает навыки проведения эксперимента. Для того чтобы работа в лаборатории проходила успешно, необходимо предварительно изучить теоретический материал по учебникам, записям лекций и пособиям по химическим практикумам. Этим вырабатывается сознательное отношение к выполнению техники эксперимента, сама работа будет осмыслена, а, следовательно, и понята. Методические указания для проведения лабораторных занятий.
|
Из за большого объема этот материал размещен на нескольких страницах:
1 2 3 4 5 6 7 8 |


