Основы взаимодействия заряженных частиц с диэлектрическими материалами (стр. 3 )

1.2.1. Правило Брэгга-Климана и особенности его применения для полимерных материалов.

В физике ион-атомных столкновений при расчете сечения торможения S сложных многокомпонентных соединений обычно используют правило Брэгга-Климана [28], которое предполагает аддитивность сложения вкладов отдельных, входящих в мишень атомов:

(1.41)

где ni – число атомов i-го сорта в веществе, Si (v)- соответствующее сечение торможения.

Соотношение (1.41) подвергалось проверке многими авторами [29,30], и было обнаружено, что в области максимума электронного торможения оно выполняется вполне удовлетворительно, но при энергиях частиц ниже максимума [dE/dx]e отклонения могут достигать 50 %. Для медицинской дозиметрии биологических объектов необходимо знание сечения торможения с точностью до 1%. В тоже время, максимальные отклонения от формулы (1.41) имеют место для биологических объектов, полимерных материалов, а также сложных компаундов (оксидов, нитридов, карбидов и др.). Примером такого рода является графит и алмаз. На рис. 1.3-1.4 приведены экспериментальные и рассчитанные по обычному правилу Брэгга сечения торможения для протонов и ионов гелия в полистироле [www. srim. org].

Рис.1.3 . Сечение торможения протонов в полистироле.

РисСечение торможения ионов гелия в полистироле.

Простым объяснением этого может являться то обстоятельство, что в области низких энергий более важно взаимодействие с валентными электронами атома, определяющими природу химических связей в веществе. Поэтому, логическим развитием формулы (1.41) является разбиение парциальных сечений торможений на вклады, соответствующие электронам, составляющим атомный остов (ближние к ядру электроны) и валентным электронам [31]:

, (1.42)

где и - сечения торможения валентных и остовных электронов.

Математический аппарат для расчета парциальных сечений торможений для небольших газовых молекул был предложен в работах Д. Сабина и Д. Одершиде [32-33]. Используя основные положения кинетической теории Зигмунда для сечения торможения можно записать следующее выражение:

, (1.43)

, (1.44)

где rк(v) – плотность орбитальных электронных скоростей, Z1 и Z2 – заряд движущегося иона и атома мишени - тормозное число для свободного электрона.

обычно представляют в виде:

, (1.45)

где Ik – cредняя орбитальная энергия возбуждения и wk – орбитальный весовой фактор (аналог заселенности атомных орбиталей). Для случая атомных мишений средний потенциал ионизации можно представить в виде: . Орбитальные значения и Ii приведены в [34]. Для легких элементов, входящих в состав органических молекул авторы [35] предложили разложить энергию ионизации на составляющие, одна из которых характеризует внутренние электроны, другая − внешние:

, (1.46)

Для тестирования представленной схемы расчета авторы привели вычисления для молекулы N2. Атомная плотность валентных электронов rval. задавалась в виде: rval. = r2s(v)+ r2p(v), Ival.=35,43 эВ, Icore=I1s=590,0 эВ. Для расчетов электронных распределений использовались Хартри-Фоковские орбитали. Результаты вычислений приведены ниже в таблице 1.4.

Таблица 1.4.

Расчетные значения тормозной способности [10-15 эВ´см2/атом] орбитальных и валентных электронов для торможения протонов на атомах азота.

V, a. e.	S[ орбитальных электронов]a	S[валентных электронов]b	S[валентных электронов из ICP измерений]c
0,5	5,942	6,158	6,122
1,0	11,039	11,425	11,465
1,5	14,191	14,471	14,547
2,0	14,781	14,904	14,883
2,5	13,703	13,744	13,654
5,0	7,020	7,016	6,909
10,0	2,745	2,745	2,726
15,0	1,486	1,486	1,474
20,0	0,939	0,939	0,929
30,0	0,480	0,480	0,472
40,0	0,294	0,294	0,289

a) IN=76,79 эВ, I1s=590 эВ, I2s=41,24 эВ, I2p=32,68 эВ.

b) IN=76,79 эВ, Icore= 590,0 эВ, Ival.=35,43 эВ; rсore(v)= r1s (v), rval.(v)= r2s(v)+ r2p(v).

c) rval.(v) из ICP - расчетов.

Результатом работ данных авторов стал расчет важных для практического применения таблиц парциальных сечений торможения протонов на различных химических связях (таблица 1.60 [36]).

Таблица 1.6.

Сечение торможения (10-15 эВ´см2/атом) протонов на различных

химических связях [ ].

I(эВ): w:	С-Н 22,20 2	C-C 33,67 2	C=C 27,93 4	O-H 40,68 4	C-O 47,50 4	C=O 41,68 8	N-H 29,49 8/3	Ccore 451,34 2	Ncore 590,0 2	Ocore 729,41 2
v(a. e)
0,50	5,007	3,197	7,453	4,015	3,535	7,414	4,403	0,053	0,035	0,024
1,00	8,363	5,251	12,522	7,272	6,374	13,310	7,663	0,106	0,069	0,049
1,25	9,182	5,912	14,057	8,458	7,439	15,482	8,693	0,133	0,086	0,061
1,50	9,406	6,366	14,888	9,320	8,266	17,124	9,286	0,160	0,104	0,073
1,75	9,150	6,568	14,988	9,835	8,848	18,227	9,473	0,186	0,121	0,085
2,00	8,592	6,502	14,500	9,989	9,136	18,748	9,233	0,213	0,138	0,097
2,25	7,899	6,238	13,655	9,850	9,164	18,740	8,797	0,239	0,155	0,109
2,50	7,181	5,848	12,650	9,510	8,960	18,346	8,238	0,264	0,172	0,121
2,75	6,494	5,415	11,613	9,049	8,616	17,649	7,641	0,289	0,189	0,133
3,00	5,871	4,976	10,612	8,535	8,183	16,780	7,046	0,314	0,205	0,144
3,5	4,839	4,186	8,887	7,496	7,225	14,382	5,968	0,358	0,236	0,167
4,0	4,035	3,548	7,258	6,556	6,303	12,917	5,075	0,396	0,264	0,188
5,0	3,020	2,663	5,646	5,077	4,797	9,755	3,777	0,451	0,310	0,224
8,0	1,578	1,451	2,979	2,686	2,441	4,895	1,893	0,454	0,350	0,274
10,0	1,129	1,026	2,142	1,910	1,736	3,518	1,331	0,396	0,323	0,265
12,0	0,843	0,773	1,610	1,431	1,306	2,682	0,991	0,355	0,284	0,242
15,0	0,564	0,538	1,118	0,996	0,918	1,938	0,686	0,260	0,228	0,202
20,0	0,359	0,333	0,691	0,618	0,578	1,261	0,423	0,177	0,160	0,146
25,0	0,245	0,229	0,473	0,424	0,400	0,889	0,289	0,128	0,117	0,108
30,0	0,179	0,167	0,345	0,311	0,295	0,670	0,211	0,097	0,089	0,083
40,0	0,108	0,102	0,209	0,189	0,182	0,419	0,128	0,061	0,057	0,054

В работах [37-38] c использованием СAB (Core and Bond) приближения рассчитаны сечения торможения для ряда практически важных химических связей. Некоторые из них приведены ниже в таблице 1.7.